回归自然:人造岩石固化核素的思考与进展

核工业生产、核能开发、核武器研制等不可避免会产生放射性废物,高放废物是现存放射性废物中最难处理的废物之一。随着我国“积极发展核电”战略的实施,放射性废物的安全有效处理处置成为关系到我国核能可持续发展的关键问题。人造岩石固化体(SYNROC)弥补了玻璃固化体低化学耐久性和亚稳态性能的缺点。本文在综述人造岩石固化的概念、候选矿物固化体分类的基础上,重点介绍了SYNROC固化体快速合成方法、固核机理和长期稳定性评价等方面的最新研究进展。“道阻且长,行则将至”。最后,指出了SYNROC固化存在的不足,并针对今后应重点关注的研究方向与发展趋势提出了建议。     

YIG陶瓷对三价锕系模拟核素的固化行为研究

石榴石具有较大的锕系包容量及化学灵活性, 被认为是潜在的锕系核素固化基材。本工作以Nd³⁺模拟三价锕系核素, 通过高温固相法成功合成了Y_3-xNd_xFe₅O₁₂(0≤x≤2)系列钇铁石榴石(YIG)固化体。研究了Nd在YIG固化体中的固溶极限和Nd掺杂量对固化体的物相和微观结构的影响规律, 以及不同pH条件下Nd掺杂钇铁石榴石固化体的化学耐久性。研究结果表明, 当x≤1.7时, YIG基固化体为纯相YIG; 当x≥1.8时, YIG基固化体中YIG、NdFeO₃和Fe₂O₃三相共存。纯相YIG基固化体对Nd³⁺的固溶极限约为29.5%(质量分数)。随着Nd掺杂量增加, 固化体的密度增大, 体积减小, 孔隙率减小。浸出实验结果显示, 28 d后元素归一化浸出率(LR_i)逐渐趋于平衡, 42 d后, 其元素的LR_i为10^-6~10^-5 g·m^-2·d^-1。LR_Y小于LR_Nd, 且酸性溶液中元素归一化浸出率也略高于中性和碱性溶液。这些结果表明, YIG陶瓷是理想的三价锕系核素候选固化基材。