磁性水滑石负载纳米钯催化剂的制备及催化Suzuki反应的研究

采用化学沉淀法将磁性基质与二维层状水滑石组装制备了磁性的水滑石,再利用浸渍法和滴加吸附的负载方法制备了磁性水滑石负载纳米钯催化剂。通过XRD、ICP—AES、TG、氢气脉冲吸附等分析手段对磁性催化剂晶型结构、形貌及金属分散度进行了表征,考察了用磁性水滑石负载纳米钯催化剂对不同碱、溶剂、溶剂与水比例、时间、温度、催化剂用量等条件对Suzuki反应的影响。实验结果表明,水滑石赋予磁性后结构并没有改变,仍然具有较高的催化活性。反应的最佳条件为：碳酸钾作碱、溶剂为乙醇、与水比例为1：5、反应温度为60℃、反应1h、催化剂用量分别为3．6×10^-3mmol和4．8×10^-3mmol,催化剂重复三次产物收率仍可保持在90％以上。     

插层Ca类水滑石负载钯催化剂的制备及催化Suzuki反应的研究

采用化学沉淀法制备了表面活性剂(十二烷基硫酸根)插层的Ca类水滑石负载纳米钯催化剂。通过XRD、ICP-AES、TG、IR、XPS等分析手段对上述催化剂的晶型结构、形貌及负载金属的特征进行了表征,考察了不同碱、溶剂、溶剂与水比例、催化剂用量等条件对插层Ca类水滑石负载纳米钯催化剂催化Suzuki反应的影响。实验结果表明:反应的最佳条件为:氢氧化钾作碱、溶剂为乙醇、水与乙醇比例为1:5、催化剂用量分别为3.4×10-3mmol,反应1h产物收率最高可达96.44%。     

表面活性剂插层水滑石负载纳米钯催化剂的制备及催化Suzuki偶联反应的研究

采用沉淀-水热法制备了表面活性剂（十二烷基硫酸根）插层的水滑石负载纳米钯催化剂,通过XRD、ICP-AES、XPS、TG、氢气脉冲吸附等分析手段对催化剂晶型结构、形貌及金属分散度进行了表征,考察了用十二烷基硫酸根插层水滑石后负载钯制备的催化剂在不同碱、溶剂、溶剂与水比例、时间、温度、催化剂用量等条件下对Suzuki偶联反应的影响。实验结果表明,插层后的水滑石结构并没有改变,催化剂催化活性显著提高。反应的最佳条件为：碱为氢氧化钾、溶剂为甲醇、与水比例为1：1、温度为50℃、时间为60min、催化剂用量为1.75×10-3mmol,催化剂在重复使用第三次时,产物收率仍可保持在95%以上。     

纳米钯／乙二醇体系催化Suzuki反应的研究

采用乙二醇作为溶剂,利用其还原性和含羟基官能团的性质和结构特征,将二价钯现场还原成具有催化活性的零价纳米钯,并通过乙二醇双齿羟基稳定生成的零价纳米钯,用于催化Suzuki反应。该体系无需配体,既能催化一系列芳基碘化物和芳基溴化物与苯硼酸反应,以优良产率生成偶联产物。由于乙醚微溶于乙二醇,因此,反应完成后,可通过萃取的方法分离产物,分离后的体系不需任何纯化即可循环使用,是一种简单高效的绿色化学反应体系。