功能化的介孔分子筛碱催化性能的研究

以苯甲醛与氰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合为模型反应，研究了用γ－氨丙基三乙氧基硅烷或γ－乙二胺丙基三甲氧基硅烷功能化的纯硅介也分子筛HMS（Hexagonal mesoporous silica）的碱催化性能。结果表明，除个别碱基负载量高的样品外，功能化样品对反应显示很高的催化活性，反应的初期活性不仅取决于催化剂上活性中心的密度，而且与载体的孔道结构有关。大孔径载体有利于反应物、产物的扩散，故在高负载量时，大孔径样品比小孔样品有更高的活性。此外，还考察了反应温度、溶剂、反应物配比和催化剂用量等条件的影响以及催化剂的重复使用情况。结果表明，反应可在低于100℃的温和条件下进行，有明显的溶剂效应，反应物配比和催化剂用量存在一最佳值；随使用次数的增加，催化剂逐渐中毒而失活。