| 固体酸负载Cu~Ⅰ催化剂表征及催化甲醇氧化羰基化 |
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| 引用本文： | 李忠,刘媛媛,郑华艳,黄海彬,阴丽华.固体酸负载Cu~Ⅰ催化剂表征及催化甲醇氧化羰基化[J].化工学报,2010,61(6):1443-1449. |
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| 作者姓名： | 李忠 刘媛媛 郑华艳 黄海彬 阴丽华 |
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| 作者单位： | 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室 |
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| 摘 要： | 采用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液浸渍Fe(OH)3,高温焙烧制得SO42-/Fe2O3和S2O82-/Fe2O3固体酸,然后与CuCl混合高温处理制备CuⅠ/SO42-/Fe2O3和CuI/S2O82-/Fe2O3催化剂。该催化剂在CH3OH液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中表现出良好的催化活性,明显高于传统CuCl催化剂。载体和催化剂的XRD、NH3-TPD和XPS等表征结果表明,制备的SO42-/Fe2O3和S2O28-/Fe2O3固体酸为超强酸,与CuCl混合高温处理中发生了固体离子交换,形成了负载CuⅠ的低氯催化剂。固体酸载体酸量越多,离子交换负载的CuⅠ离子的含量越高,催化活性越好。550℃焙烧制备S2O82-/Fe2O3固体酸有较多的酸量,与CuCl热处理获得的CuⅠ/S2O82-/Fe2O3催化剂具有较好的催化活性,CH3OH转化率达到16.58%,DMC选择性和时空收率分别为97.00%和2.83g.g-1.h-1,且Cu/Cl原子比达到1.69。
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| 关 键 词： | 固体酸 铜基催化剂 氧化羰基化 甲醇 Fe2O3 |
| 收稿时间： | 2009-12-14 |
| 修稿时间： | 2010-2-25
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