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| 缺陷钴氧化物中选择性锚定Pd单原子用于高效锂氧电池（英文） | |
| 作者姓名： | 郑健 张文静 李泰广 陈步天 柳冲 张天然 刘向峰 |
| 基金项目： | supported by the National Natural Science Foundation of China (11975238 and 11575192)；;the International Partnership Program (211211KYSB20170060 and 211211KYSB20180020) of the Chinese Academy of Sciences and the University of the Chinese Academy of Sciences；;supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities； |
| 摘 要： | 非质子锂氧电池基于锂金属与氧的可逆反应生成Li2O2,可提供极高的理论能量密度.然而,Li2O2的成核/消除机制仍然不清楚.因此,构建能在原子水平上深入了解催化机理的催化剂体系,是开发高性能锂氧电池的关键.在此,我们报道了一种在富氧空位的Co3O4(Pd1-Co3O4x)中实现Pd单原子选择性锚定的策略.原子水平表征技术揭示了Pd原子优先地结合到缺陷Co3O4的四面体位点.理论计算表明,选择性锚定的Pd单原子与氧空位的耦合引起了明显的电荷重分布,这可以有效地提高Pd 4d轨道在费米能级附近的能带占用率,促进电子转移,有利于中间体的吸附.这种双重相互作用不仅可以调节放电过程中Li2O2的成核生长过程,而且有利于Li2O2上的电子云的离域,减弱Li-O键的强度,从而... |