制备方法对铈锆铝复合氧化物还原热处理性能的影响

采用沉淀前驱物混合法制备铈锆铝复合氧化物(CZ+A(pm))和沉淀机械研磨混合法制备铈锆铝复合氧化物(CZ+A(mm))(x(Ce)∶x(Zr)∶x(Al)=1∶1∶2)。将样品分别在空气和10%H_2/Ar气氛下进行热处理,利用X射线粉末衍射(XRD)、N_2吸脱附(BET)、O_2脉冲吸附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)等手段研究了复合氧化物的结构及性能。结果表明,CZ+A(pm)、CZ+A(mm)新鲜样品经1 100℃还原热处理后的CZ+A(pm)-H_2-1 100样品的XRD图谱出现较多且尖锐的归属于CeAlO_3的衍射峰,而CZ+A(mm)-H_2-1 100样品没有观察到CeAlO_3晶相;其储氧量分别为157和773μmol/g,均大于CZA-H_2-1 100的23.2μmol/g;H_2-TPR耗氢量分别为960和1 916μmol/g,而CZA-H_2-1 100样品H_2-TPR耗氢量仅为310μmol/g,CZ+A(pm)储氧性能受还原热处理时CeAlO_3形成的影响,与还原性能的变化结果相吻合。研究发现,铈锆铝复合氧化物中CZ+A(pm)样品的铈锆和氧化铝粒子尺度较小,相互之间接触较紧密,使得CeO_2和Al_2O_3较易发生固相化合反应生成CeAlO_3,而CZ+A(mm)样品中铈锆和氧化铝粒子更大,相互之间间隔更远,经还原热处理时能抑制CeAlO_3的形成,从而改善材料在还原气氛下的储氧性能和还原性能。