| 铝与氮氧化物高温均相反应机理的量子化学计算研究 |
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| 引用本文： | 夏文韬,杜芳,李毅恒,林励云,屈炜宸,秦瑞,陶博文,顾健.铝与氮氧化物高温均相反应机理的量子化学计算研究[J].含能材料,2024,32(4):369-376. |
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| 作者姓名： | 夏文韬 杜芳 李毅恒 林励云 屈炜宸 秦瑞 陶博文 顾健 |
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| 作者单位： | 湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003,湖北航天化学技术研究所， 湖北 襄阳 441003;航天化学动力技术重点实验室， 湖北 襄阳 441003 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（22175059） |
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| 摘 要： | 为了研究Al粉在氮氧化物中的燃烧特性,采用量子化学密度泛函理论ωB97X方法,研究了Al与3种氮氧化物(NO2、NO和N2O)的反应机理。首先,使用ωB97X-D3方法在def2-SVP基组水平上优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过频率分析证实中间体和过渡态的真实性,并通过内禀反应坐标(IRC)计算以进一步确定过渡态,得到了详细反应路径和机理。同时,使用双杂化泛函PWPB95结合DFT-D3校正和def2-TZVPP基组获得了各结构的单点能,并使用变分插值过渡态理论计算了相关反应的反应速率常数,得出每个反应的阿伦尼乌斯表达式。结果表明,Al与NO和NO2的反应过程为Al与O氧原子连接形成复合物中间体后通过三元环状过渡态破坏N-O键生成产物;Al与N2O的反应时则为Al与N原子形成复合物后通过四元环状过渡态发生消除反应生成产物。通过分析各反应动力学参数得到Al与NO2、NO和N2O反应活化能分别为:4.3,249 kJ·mol-1<...
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| 关 键 词： | 铝燃烧 氮氧化物 密度泛函理论 动力学 |
| 收稿时间： | 2023/10/31 0:00:00 |
| 修稿时间： | 2024/1/31 0:00:00 |
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