CO耐硫甲烷化MoS_2/Si-ZrO_2催化剂的失活原因研究

采用等体积浸渍法制备MoS_2/Si-ZrO_2催化剂,并对其CO耐硫甲烷化的催化活性稳定性进行评估。结果表明在2H_2∶2CO∶1N_2(摩尔比)、反应压力2.5 MPa、反应温度450℃、硫含量0.01%及质量空速6000 ml/(g·h)的反应条件下,100 h后CO转化率下降11%。深入进行氢气程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(RS)、等离子体发射光谱(ICP-OES)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、热重分析(TGA)以及元素分析等表征后,发现反应后催化剂表面无明显积炭,但出现了明显的团聚现象。而催化剂失活的根本原因是硫流失的发生,导致具有催化活性的桥键S_2~(2-)物种转变为S~(2-)物种和H_2S。