异辛烷蒸汽重整制氢的研究Ⅲ.Gd2O3改性的Pt/CeO2/Al2O3催化剂的性能及表征 |
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作者姓名: | 薛青松 高立达 路勇 何鸣元 |
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作者单位: | 上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,华东师范大学化学系,上海,200062 |
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基金项目: | 国家自然科学基金项目(20590366,20573036); “863”计划项目(2007AA05Z101); 2006年教育部“新世纪优秀人才支持计划”项目(06-NCET-0423); 上海市教育发展基金会“曙光计划”资助项目(06SG28); 上海市重点学科建设项目(B409); 华东师范大学2008年优秀博士研究生培养基金资助项目(20080013) |
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摘 要: | 在 Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂中掺杂 Gd_2O_3制备了 Pt/Gd_2O_3/CeO_2/Al_2O_3催化剂,用氢程序升温还原(H_2-TPR)、X 射线衍射(XRD)和 CO 吸附原位漫反射红外光谱(DRIFTS)方法对 Gd_2O_3改性前后的 Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂进行了表征。H_2-TPR表征结果显示,Gd_2O_3改性促进了表面 CeO_2的还原,增强了 Pt-CeO_2间的相互作用;XRD 表征结果显示,这种强相互作用促使催化剂中的 Ce~(4+)向Ce~(3+)转变,有利于 CeAlO_3相的生成,抑制了 Pt 及 CeO_2在高温下的聚集;CO 吸附原位 DRIFTS 表征结果显示,Gd_2O_3改性 Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂后,Pt-CeO_2间的强相互作用使 Pt 的缺电子性增强。在含硫300μg/g 的异辛烷蒸汽重整反应中,Pt/Gd_2O_3/CeO_2/Al_2O_3催化剂在250 h 的运行过程中,表现出优异的活性和抗硫中毒稳定性,异辛烷转化率保持在100%,产物中H_2的摩尔分数维持在73%左右,甲烷的摩尔分数维持在1%以下。
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关 键 词: | 铂 氧化钆 二氧化铈 催化剂 原位漫反射红外光谱 抗硫中毒 蒸汽重整 制氢 |
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