醇原位催化转化制备芳烃及机理

以不同的醇为原料,HZSM-5分子筛为催化剂,在微型固定床与气相色谱-质谱联用装置上进行了醇催化转化制备芳烃的研究,考察了醇的碳链长度以及反应温度的影响。结果表明,醇的碳链长度对产物的分布有明显的影响,400℃下芳烃产率随着醇的碳链增长先增加,在正丙醇处获得最大的芳烃产率39.6%,而后降低并趋于稳定。随着温度的升高,甲醇、乙醇和正丙醇3种醇的产物分布变化趋势相同,芳烃产率均先增加后减小,在500℃获得最大值,分别为26.0%、36.5%和42.5%;随着温度的升高,CO、CO_2和烯烃的产率逐渐升高,但烃类产物总收率逐渐下降。高温下大分子芳烃逐渐向小分子芳烃转化,使得苯和甲苯的选择性逐渐增大。最后,结合原位红外表征和实验结果探讨了醇芳构化的反应机理:短碳链醇通过脱水得到醚和低碳烯烃,低碳烯烃再经过聚合得到长链烯烃,长碳链醇则可直接脱水得到长链烯烃,长链烯烃再通过环化反应生成环烷烃,最后环烷烃经过脱氢芳构化或分子间氢转移得到芳烃。