普雷克斯(PUREX)水法后处理中几种重要元素行为的理论探讨

从热力学和动力学方面探讨了乏燃料溶解液、共去污溶剂萃取、铀钚分离中某些重要元素的化学行为。乏燃料溶解时亚硝酸浓度可从开始约３×１０－２ｍｏｌ／Ｌ降至终点时的２×１０－５ｍｏｌ／Ｌ，计算出ＮＯ－３－ＨＮＯ２电对的溶解终点电位为１．１３３伏，表明终点时溶液具有更强的氧化性。由此计算了溶解液中约含３％Ｐｕ（Ⅵ）和４７％Ｎｐ（Ⅵ）。大部分碘将以Ｉ２形式存在，只有当亚硝酸浓度极低的情况下才会生成少量ＩＯ－３。钌将以Ｒｕ（Ⅵ）形式存在，在水相硝酸中几乎不可能把Ｒｕ（Ⅳ）氧化至Ｒｕ（Ⅷ）。在共去污萃取段当ＨＮＯ３为２ｍｏｌ／Ｌ时约有２０％Ｎｐ（Ⅴ）氧化至Ｎｐ（Ⅵ），３ｍｏｌ／ＬＨＮＯ３时将有７０％的Ｎｐ（Ⅴ）氧化至Ｎｐ（Ⅵ）。铀钚分离中当用Ｕ（Ⅳ）作还原剂时，计算了Ｐｕ（Ⅳ）与Ｕ（Ⅳ）反应的浓度平衡常数为１０１９．５，求得的Ｐｕ（Ⅲ）／Ｐｕ（Ⅳ）比至少为４．７×１０８，反应速度计算表明，该反应在４．９分内即达平衡，由此指出除水力学因素外，Ｐｕ（Ⅲ）的少量萃取是铀中除钚的另一制约因素。进入铀钚分离阶段的有机相中的镎为Ｎｐ（Ⅵ），它在Ｕ（Ⅳ）和Ｐｕ（Ⅲ）的作用下很快还原至Ｎｐ（Ⅴ），然后Ｕ（Ⅳ）将把Ｎｐ（Ⅴ）慢还原至Ｎｐ（Ⅳ

THE DISCUSSION OF BEHAVIOR OF SOME IMPORTANT ELEMENTS IN PUREX PROCESS