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制备条件对Fe-NiO_x催化过硫酸氢钾的影响
摘    要:采用溶胶凝胶法制备不同金属元素比例素比例的前驱体,并将得到的前驱体分别在400、500、600℃焙烧得到铁镍双金属氧化物(Fe-NiO_x)催化剂。以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)降解率为标准衡量焙烧温度、金属元素比例制备的Fe-NiO_x催化剂活化过硫酸盐(PMS)的能力,同时探讨体系中PMS与DMP浓度比、Fe-NiO_x催化剂投量对异相催化体系氧化能力的影响。结果显示:前驱体焙烧温度为400、500℃时,催化剂能力基本相同,DMP降解率分别为16.54%、17.84%;当温度上升至600℃,DMP降解率显著提升至35.35%,表明600℃得到的催化剂具备更强的活性。在600℃条件下焙烧制得的不同金属元素比例的Fe-NiO_x催化剂,c(Fe)∶c(Ni)=1∶4、1∶2、1∶1、2∶1、4∶1,DMP降解率分别为22.61%、32.63%、35.35%、38.60%、39.14%,Fe相对含量的增加提升了体系氧化能力,可能是催化剂表面成分因Fe增加而发生改变及多价态之间的循环促进反应。PMS与DMP浓度比例由5∶1上升至20∶1时,DMP降解率达到45.79%,继续提升浓度比促进作用不显著,增加催化剂投量DMP降解率与改变反应物浓度比具有相似的趋势,确定最佳实验条件为PMS与DMP浓度比为20∶1、Fe-NiO_x催化剂投量为200 mg/L。投加自由基抑制剂叔丁醇(TBA)、乙醇(EA),DMP降解率由49.85%分别降至21.44%、19.24%,表明体系中产生氧化物的主要为羟基自由基(·OH)及少量硫酸根自由基(·SO-4)。

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