助剂Ce对合成DMC的无氯Cu/AC催化剂结构和性能的影响

通过先用硝酸铈溶液浸渍活性炭(AC)然后再用醋酸铜浸渍的方法在Cu/AC催化剂中引入稀土助剂Ce,考察Ce加入量对无氯Cu/AC催化剂结构及其催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)性能的影响,并采用XRD、XPS和H2-TPR表征催化剂的表面性质。结果表明,先引入的质量分数1%~2%助剂Ce会与后浸渍的Cu组分发生相互作用,使Cu(II)组分在热分解过程中更容易被还原为分散态Cu2O和部分单质Cu,提高催化剂的活性。在130℃、V(CO)/V(O2)=11、GHSV=3092h-1反应条件下,DMC的时空收率和选择性分别达到155.1mg·g-1·h-1和88.9%。继续增加助剂Ce添加量,催化剂中Cu物种主要为单质Cu,而Cu2O含量较少,导致其催化活性下降。