RuHI(CO)(i?Pr?Imidazole)(PPh3)2催化甲醇水重整产氢 |
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引用本文: | 齐卫卫,秦雷,周明东,郑智平.RuHI(CO)(i?Pr?Imidazole)(PPh3)2催化甲醇水重整产氢[J].石油化工高等学校学报,2021,34(2):29. |
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作者姓名: | 齐卫卫 秦雷 周明东 郑智平 |
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作者单位: | 1. 辽宁石油化工大学 石油化工学院,辽宁 抚顺 113001; 2. 南方科技大学 化学系,广东 深圳 518055 |
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基金项目: | 中国博士后科学基金项目(2018M640226)。 |
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摘 要: | H2的高效储存和输运是限制整个氢能源体系发展的瓶颈。一种有效解决这一难题的方法是将H2存储于液体有机载体甲醇中,需要时通过水和甲醇的液相重整反应,原位释放H2,而这一过程能够实现的关键在于高效甲醇水重整催化剂的开发。以1?异丙基咪唑和RuHCl(CO)(PPh3)3为原料,合成了化合物RuHI(CO)(i?Pr?Imidazole)(PPh3)2,对其进行了元素分析、红外光谱和X射线单晶衍射表征,并将其用于均相催化甲醇重整产氢。单晶结构表明,该配合物为单核,中心离子Ru2+为六配位,呈现扭曲的八面体配位构型。通过对催化反应条件的筛选,发现反应温度、碱的类型以及V(MeOH)/V(H2O)等对催化效率具有极大的影响。经反应条件优化,在反应温度为110 ℃,8 mol/L KOH和V(MeOH) /V(H_2 O)=9∶1,催化剂物质的量为4 μmol的条件下持续反应14 d,TON达到了7 911。
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关 键 词: | 催化剂 甲醇重整 H2 钌 |
收稿时间: | 2020-04-14 |
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