RuHI(CO)(i?Pr?Imidazole)(PPh3)2催化甲醇水重整产氢

H2的高效储存和输运是限制整个氢能源体系发展的瓶颈。一种有效解决这一难题的方法是将H2存储于液体有机载体甲醇中，需要时通过水和甲醇的液相重整反应，原位释放H2，而这一过程能够实现的关键在于高效甲醇水重整催化剂的开发。以1?异丙基咪唑和RuHCl(CO)(PPh3)3为原料，合成了化合物RuHI(CO)(i?Pr?Imidazole)(PPh3)2，对其进行了元素分析、红外光谱和X射线单晶衍射表征，并将其用于均相催化甲醇重整产氢。单晶结构表明，该配合物为单核，中心离子Ru2+为六配位，呈现扭曲的八面体配位构型。通过对催化反应条件的筛选，发现反应温度、碱的类型以及V(MeOH)/V(H2O)等对催化效率具有极大的影响。经反应条件优化，在反应温度为110 ℃，8 mol/L KOH和V(MeOH) /V(H_2 O)=9∶1，催化剂物质的量为4 μmol的条件下持续反应14 d，TON达到了7 911。