Mn2+催化亚硝酸氧化破坏H2C2O4机理研究 |
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引用本文: | 郝帅,李斌,李先俊,刘占元,刘敏,蒋冬梅,夏良树.Mn2+催化亚硝酸氧化破坏H2C2O4机理研究[J].原子能科学技术,2023(3):469-477. |
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作者姓名: | 郝帅 李斌 李先俊 刘占元 刘敏 蒋冬梅 夏良树 |
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作者单位: | 1. 南华大学核科学技术学院;2. 中国原子能科学研究院放射化学研究所;3. 中广核研究院有限公司;4. 南华大学创新创业学院 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(22176083);;湖南省自然科学基金(2021JJ30566);;湖南省研究生科研创新基金(203YXC002); |
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摘 要: | 为明确硝酸溶液中以Mn2+作催化剂时,亚硝酸氧化破坏H2C2O4的具体化学行为和反应机理,本文考察了在硝酸和硫酸体系中以Mn2+作催化剂时亚硝酸氧化H2C2O4的差异、Mn2+与草酸络合对亚硝酸氧化Mn(Ⅱ)到Mn(Ⅲ)的作用以及Mn(Ⅲ)破坏H2C2O4过程中产生的自由基,获得了具体的催化反应历程,推测了反应机理。结果表明,亚硝酸在催化反应过程中起主导作用,加入亚硝酸可有效消除反应初期存在的诱导期;反应过程中,溶液中游离的Mn2+与H2C2O4络合生成了MnC2O4,而作为配体的草酸降低了Mn(Ⅱ)被氧化到Mn(Ⅲ)的反应活化能,使得亚硝酸能氧化MnC2O4
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关 键 词: | H2C2O4 Mn2+ 亚硝酸 催化氧化 EPR 自由基 |
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