镍修饰的铁基载氧体甲烷化学链制氢实验

化学链制氢工艺作为一种新型能源转化技术,能在实现CO_2内分离的同时,生产高纯氢气.为了提高铁基载氧体与甲烷的反应活性,本文添加第二活性组分NiO对铁基载氧体进行修饰,使用机械混合法制备载氧体材料.经NiO修饰后,载氧体的主要物相为Fe_2O_3、Al_2O_3与NiFeAlO_4.CH_4-TPSR实验表明,载氧体的还原反应分为两步:第一步为游离态的Fe_2O_3被还原为Fe_3O_4;第二步为Fe_3O_4与NiFeAlO_4被还原为单质态Fe与(Fe,Ni)合金.在TGA反应器中研究各载氧体的反应活性,结果表明,添加NiO修饰后,生成了高反应活性的NiFeAlO_4,显著提高了铁基载氧体与甲烷的反应活性.NiO修饰量分别为0、2.5%、5%、10%,在V_(CH_4)∶V_(CO_2)=2∶1条件下,各铁基载氧体的平均表观固相转化速率依次为2.6%/min、5.4%/min、7.2%/min、8.2%/min.固定床化学链制氢实验中,添加10%NiO的载氧体反应活性最高,且产氢性能良好.若进一步提高NiO修饰量,将降低铁基载氧体的产氢潜能,不利于化学链制氢工艺.