Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中N2H4断键机制研究 |
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引用本文: | 张晓腾,李斌,周贤明,刘利生,郝帅,蒋冬梅,夏良树.Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中N2H4断键机制研究[J].原子能科学技术,2018,52(2):240-246. |
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作者姓名: | 张晓腾 李斌 周贤明 刘利生 郝帅 蒋冬梅 夏良树 |
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作者单位: | 1.南华大学 核科学技术学院,湖南 衡阳421001;2.中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京102413;3.南华大学 创新创业学院,湖南 衡阳421001 |
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摘 要: | 为优化硝酸介质下Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)的工艺条件,确定此反应过程的控制步骤,有针对性地提高控制步骤的反应速率,以确定N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中的反应历程以及反应机理,通过实验研究确定了N2H4在Pt催化剂上的断键方式和分解机理。采用气相色谱法、分光光度法、滴定法及排水法对硝酸介质下Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)过程中的产物进行分析,确定反应过程中N2H4的断键机制。结果表明,硝酸介质下Pt催化N2H4还原U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)反应过程中没有叠氮酸、氮氧化物及氢气生成,产物主要是N2,生成的N2的量与消耗的N2H4的量接近1∶1;当存在U(Ⅵ)时,生成的NH+4产量较低,当U(Ⅵ)反应完全后,NH+4的产生速率急剧增大;N2H4以N-N断键和N-H断键两种方式共存;反应温度升高有利于加快由U(Ⅵ)制备U(Ⅳ)还原反应的进行。
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关 键 词: | N2H4" target="_blank">2H4')">N2H4 铀 铂 催化 断键机制 |
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