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熔盐法低温合成掺钕ZrSiO4陶瓷的物相演变和化学稳定性
引用本文:刘建,王凌坤,许保亮,赵倩,王耀萱,丁艺,张胜泰,段涛.熔盐法低温合成掺钕ZrSiO4陶瓷的物相演变和化学稳定性[J].无机材料学报,2023(8):910-916.
作者姓名:刘建  王凌坤  许保亮  赵倩  王耀萱  丁艺  张胜泰  段涛
作者单位:1. 西南科技大学核废物与环境安全省部共建协同创新中心;2. 西南科技大学国防科技学院,环境友好能源材料国家重点实验室;3. 中国工程物理研究院核物理与化学研究所高级陶瓷创新研究团队
基金项目:国家自然科学基金(U2167221,21906133,22176157);;国防基础科学研究计划(JCKY2019404D001)~~;
摘    要:相较于传统固相烧结方法,熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程,可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体。本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了掺Nd的锆石(ZrSiO4)陶瓷(Zr1-xNdxSiO4-x/2 (0≤x≤0.1)),并采用静态浸出试验(PCT)研究掺Nd的ZrSiO4陶瓷在模拟地质处置环境下的化学稳定性。在熔盐与氧化物最佳摩尔比为10:1、烧结温度为1200℃、烧结时间为6 h的较温和条件下,利用熔盐法成功合成了Zr1-xNdxSiO4-x/2,可将Nd在ZrSiO4中的固溶摩尔分数提高到8%,结果显示MSS法能够降低陶瓷合成温度,缩短合成时间,提高固溶量。ZrSiO4陶瓷对三价锕系核素的固化机理为晶格固化。浸出实验结果显示, Nd的归一化浸出率(LRNd)低至~10-5 g·m-2

关 键 词:固化  锆石  熔盐  化学稳定性
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