煤液化残渣可溶有机质中杂原子结构片段的赋存特征 |
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引用本文: | 杨倩倩,赵雨晴,左岳,曹亦俊,李鹏.煤液化残渣可溶有机质中杂原子结构片段的赋存特征[J].煤炭学报,2022(4):1692-1700. |
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作者姓名: | 杨倩倩 赵雨晴 左岳 曹亦俊 李鹏 |
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作者单位: | 郑州大学化工学院 |
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基金项目: | 国家自然科学基金青年基金资助项目(21606210);;河南省重点研发与推广专项(科技攻关)资助项目(212102310378);;河南省高等学校重点科研资助项目(21B530007); |
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摘 要: | 煤液化残渣(CLR)是一种典型的煤化工固废。但煤液化残渣中的可溶有机质含量高,且富含缩合芳环结构,又可视为一种宝贵的重质炭资源。基于CLR在有机溶剂中的优良溶解性,选择等体积甲醇/甲苯混合溶剂为萃取剂,采用超声-索氏协同萃取法,实现CLR可溶有机质(CLR-SO)的温和提取,并通过逐级钌离子催化氧化,结合气相色谱/质谱联用分析,揭示CLR-SO中的杂原子结构单元特征,为其清洁转化和高值化利用提供支撑。结果表明,在CLR-SO的氧化产物中,含杂原子的酸类化合物中杂原子主要是氧、氮、硫,所构成的官能团有甲氧基、羰基、醚桥键、硝基、氨基、乙腈、吲哚、吩嗪、硫羰基等。此外,还检测到含氮、硫、氟等杂原子的酯类化合物。除了含氧化合物以外,其他杂原子化合物基本从第3级氧化产物中出现。杂原子结构存在于CLR-SO的大分子骨架内部,在氧化过程中,受到周围芳环的电子云保护,优先氧化CLR-SO分子骨架外围的芳环结构。除了酸和酯类化合物,在CLR-SO氧化产物中还检测到其他含杂原子的化合物,主要分布在第3,4级氧化产物中,且在第4级氧化产物中的种类最多。此外还检测到氯、氟等杂原子,以共价键的形式存在于CLR...
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关 键 词: | 煤液化残渣 可溶有机质 等体积甲醇/甲苯混合溶剂 逐级氧化 杂原子结构 |
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