焙烧温度对Rh/Al2O3上甲烷部分氧化制合成气反应机理的影响 |
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作者姓名: | 翁维正 刘颖 罗春容 易竖棚 林海强 万惠霖 |
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作者单位: | 厦门大学,固体表面物理化学国家重点实验室,化学系物理化学研究所,福建,厦门,361005 |
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基金项目: | 国家重点基础研究发展规划项目(G1999022408);国家自然科学基金资助(20021002). |
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摘 要: | 采用原位时间分辨红外光谱、H2-TPR、XPS和甲烷的脉冲反应等实验技术,对600和900℃焙烧的Rh/Al2O3上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的机理进行了考察.实验结果表明,在600℃焙烧的催化剂上,CH4直接氧化为CO是POM反应的主要途径,而在900℃焙烧的催化剂上,燃烧-重整机理是合成气生成的主要途径.造成这两种催化剂上POM反应机理差异的本质可能在于900℃焙烧的催化剂上与载体接触紧密的Rh物种的可还原性较弱,并进而导致POM反应条件下该催化剂表面O2-物种的浓度高于600℃焙烧的催化剂.
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关 键 词: | 甲烷部分氧化 合成气 反应机理 Rh//Al2O3 焙烧温度 原位时间分辨红外光谱 |
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