稀土-钴簇合物为前体的催化剂制备及其费-托反应性能测试

费–托(F-T)合成是由煤炭、天然气或生物质等原料加工生成合成气(CO和H2),再经过催化剂的催化作用转化为高品质液态燃料的合成方法,这项技术不仅可以有效地减少大气污染,而且为替代石油资源提供了新的途径。因此,研制开发低甲烷、高液态烃选择性的钴基催化剂显得尤为重要。本文以γ-Al2O3为载体,(CO)6Co2HCCCOOH、Co3(CO)9CCOOH和Yb4O{(CO)9Co3CCOO}4为前体,按照Co5%(质量分数)的负载量制备了一系列钴基催化剂。用X-射线衍射、程序升温还原、比表面测试等技术考察了钴基催化剂的结构和还原性能,分析了不同前体对F-T反应性能的影响。结果表明,不同钴前体所制备的催化剂,钴物种的分散度和还原度有很大的差别。其中,含稀土的钴羰基簇合物为前体的催化剂,具有较小的晶粒度和比较好的分散度,较小的钴晶粒对液态烃的选择性有利。其相应的Co/Al2O3催化剂的费-托活性由大到小依次为:Yb4O{(CO)9Co3CCOO}4,(CO)6Co2HCCCOOH,Co3(CO)9CCOOH+Yb4O{(CO)9Co3CCOO}4,Co3(CO)9CCOOH。