| 摘 要： | 低碳烯烃是重要的基础化工原料,广泛应用于中间体和聚合物的生产。开发非石油路线的合成气直接制取低碳烯烃工艺具有重要的意义。在CO加氢反应中,载体对催化剂的性能影响显著。通过等体积浸渍法制备了不同碳化温度的聚苯胺(PANI)衍生碳材料负载的Fe基催化剂,考察了碳化温度对负载型Fe基催化剂CO加氢性能的影响。结果表明,随着PANI衍生碳材料碳化温度的升高,低碳烯烃选择性和烯烷比均有所升高;Fe20/NC-800催化剂表现出最好的低碳烯烃选择性(41.05%)。通过扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)、Raman光谱(Raman spectrum)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)对载体表面研究,发现随着碳化温度提高,载体形貌变化较小,但载体石墨化程度增高,载体总含氮量减少,吡啶氮增加,季氮减少,吡咯氮小幅降低后再升高。此外,通过XPS和原位X射线衍射(in situ XRD)等对催化剂表面和体相结构的表征发现,碳化温度的提高导致载体表面高结合能N物种减少,对Fe供电子作用增强,弱化了载体-金属间相互作用,促进了活性金属Fe的还原、碳化及团聚能力,进而促进了低碳烯烃的生成。
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