H_2O对不同状态Pd催化剂上低浓度CO催化氧化性能的影响

采用不同的Pd前驱体,通过浸渍法制备了系列Al_2O_3负载Pd催化剂,研究表明:Pd的化学状态、卤素离子的引入等不仅可直接影响催化剂的氧化活性,还可影响气氛中H_2O的作用。当Pd以氧化态存在时,以Pd(NO_3)_2的HBr溶液为前驱体所制备得到的BrC催化剂具有最高的反应活性,而以PdCl_2的HCl溶液为前驱体所得ClC催化剂的活性最低;经H2还原后,催化剂的活性均有显著的提高,其中以Pd(NO_3)_2为前驱体所得CH催化剂表现出最高的CO氧化活性,另外两种催化剂活性相差不大。同时对于还原态催化剂,气氛中的H_2O可抑制CH表面CO的吸附,并有利于O_2的吸附和活化,从而显著提高了CO的氧化活性;但Cl和Br引入后,H_2O的存在对CO吸附和活性影响不明显。当Pd以氧化态形式存在时,H_2O的引入可促进BrC和C催化剂上的CO氧化,其中BrC催化剂上的促进作用最为明显,但却抑制了以PdCl2的HCl溶液为前驱体所得ClC催化剂上的CO氧化。