稀土对Ni-ZnO基脱硫催化剂反应性能的影响机制

为考察La、Ce对还原后的Ni-ZnO催化剂电子结构的调变作用,模拟工业条件对催化剂进行高压还原,对还原后的催化剂进行Ar离子刻蚀-XPS表征。结果表明,还原后的催化剂中以Ni 0为主,La不会被还原,Ce~(4+)被还原为Ce~(3+)。La~(3+)和Ce~(3+)在催化剂外表面富集,并与Ni之间存在相互作用,电子由Ni偏向La~(3+)和Ce~(3+),导致Ni的电子不饱和度增加,从而增强其对硫化物中孤对电子的吸附,使Ni-ZnO催化剂脱硫活性增强。但由于La、Ce与Ni-ZnO的电子配位结构存在明显差别,使用Ce改性的催化剂,在相同脱硫率下,汽油产品辛烷值较高;特别是当催化剂中Ce的质量分数为3.0%时,汽油的平均硫质量分数仅为5.1μg/g,与原料相比,研究法辛烷值增加0.3个单位。