泥炭土中腐殖酸的提纯和表征

腐殖酸是一种天然存在的聚电解质物质，它广泛存在于土壤和水体中，且具有较高的表面活性、较强的配合能力和还原性，对核素在地下水中的化学行为及其溶解、吸附、扩散等迁移行为有很大影响。开展腐殖酸对核素的化学行为及迁移行为影响研究是我国高放废物深地质处置研究的一项重要内容。从土壤和水体中提纯腐殖酸，并对提纯产物进行表征是开展这一研究必需的物质准备工作和先决条件。     

Np的环境化学研究进展

237 Np作为长寿命(T1/2=2.14×106 a)、高毒性的人工放射性核素,在乏燃料所包含的核素中占有较大的份额。这类核素若释放到环境中会对环境构成很大的潜在威胁。包括我国在内的世界各主要有核国家都将237 Np作为高放废物进行深地质处置,因此研究Np的环境化学行为十分重要。Np的环境化学研究重点是Np在环境中尤其是在深地质处置环境中的浓度、形态以及迁移行为。本文总结了国内外对Np的溶解和迁移行为的研究进展,重点介绍了Np的溶解度、水解和络合反应的研究成果以及Np在矿物上的吸附行为及机理研究的最新进展,并对Np的环境化学研究发展方向提出了建议。     

激光光谱法研究水溶液中超铀核素化学形态现状

在高放废物地质处置研究中,超铀核素在水溶液中化学形态是研究超铀核素在地质介质中迁移行为的基础,而传统方法对于极低浓度下超铀核素化学形态研究较为困难.本文介绍了激光光谱法中的激光诱导光声光谱法(LIPAS)、激光诱导分解光谱法(LIBD)和时间分辨激光荧光光谱法(TRLFS)研究水溶液中超铀核素化学形态的现状并进行了分析,指出它们的优点是灵敏度高、非破坏性、非接触、可以实现在线实时研究,适合低浓度下超铀核素化学形态的研究,在高放废物地质处置研究中具有很好的应用前景.     

微量Se、Zr、Pd在玻璃、聚乙烯和石英材料上的吸附行为

随着人们环保意识的增强，^79Se、^93Zr和^107Pd 3个长寿命放射性核素越来越受到人们的关注。在放化分离及核数据实验测量工作的操作过程中，这些核素都是微量的，研究微量情况下这些核素在玻璃、聚乙烯和石英3种实验中常用到的材料上的吸附行为，对于它们的化学分离及测量工作有参考价值。     

^7Be在Pt和Al中衰变率变化的相对测量

放射性核素的衰变率，特别是发生轨道电子俘获的衰变率与核外电子密度密切相关，改变核外的物理、化学环境就可能改变核外电子密度，从而影响这些核素的衰变率。精确测量这些核素的衰变率以及研究它们在不同核外环境中衰变率的变化在许多领域有着重要的应用，例如核物理、     

当前核素迁移研究的若干进展

本文着重评述了当前有关放射性废物地质处置的核素迁移研究的进展,并讨论了重要核素、迁移化学、天然类比体系、有机化合物和微生物对核素迁移的影响。     

水合稀土磷酸盐的热行为及其相变产物的化学稳定性北大核心CSCD

水合稀土磷酸盐(LnPO_(4)·n H_(2)O)对锕系核素选择性高、载荷量大,易在酸性溶液中制备,是沉淀-富集高放废液中锕系核素的理想材料之一。本工作利用沉淀法制备水合稀土磷酸盐(LnPO_(4)·0_(6)67H_(2)O,Ln=La、Eu、Gd),研究了LnPO_(4)·0_(6)67H_(2)O的热行为及其相变产物的化学稳定性。结果表明,LnPO_(4)·0_(6)67H_(2)O结构稳定性和脱水吸附可逆性良好,其晶型转变过程为LnPO_(4)·0_(6)67H_(2)O 25-80℃LnPO_(4)·0.5H_(2)O 80-240℃LnPO_(4)661-935℃独居石;LnPO_(4)·0_(6)67H_(2)O及其相变产物具有优异的化学稳定性,在溶液(pH=3/7、T=90/150℃)浸出28 d后归一化浸出率LR Ln为10^(-7)~10^(-4)g/(m^(2)·d);热处理可提高水合稀土磷酸盐的化学稳定性,GdPO_(4)·0_(6)67H_(2)O及其相变产物的化学稳定性顺序为GdPO_(4)·0_(6)67H_(2)O<脱水相(GdPO_(4)·n H_(2)O)<钆独居石,pH值对稀土磷酸盐化学稳定性的影响大于温度对其的影响。     

放射性废物玻璃固化体溶解行为 及机理研究进展

玻璃固化体是高放废物深地质处置场景下最有潜力的固化体形式,其化学稳定性直接决定了核素释放的速率和总量。本文综述了放射性废物玻璃固化体溶解行为和机理的研究进展,主要包括溶解动力学过程、相应控制机理及影响因素,以期为我国放射性废物处置工程安全评价提供参考。     

镎、钚在处置区的存在形式及影响因素

镎、钚是某些放射性废物中的关键核素，无论是中低放废物泥浆的水力压裂法处置还是高放废物的深地质处置，都必须首先了解处置区和处置条件下水介质中核素镎、钚的存在形式。本文选用地球化学模式程序EQ3/6计算了低中放和高放废物中关键核素镎、钚在处置区水介质中的形式，并讨论了水介质和pH条件对核素存在形式的影响。结论是核素镎、钚的存在形式主要受水介质条件的影响，但pH条件也是影响核素镎、钚存在形式的重要因素。     

镎、钚、锶在黄土地下水中地球化学行为的模拟研究

结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况，采用地球化学模式程序EQ3／6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为，其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水-黄土相互作用条件下核素存在形式的变化规律和次生矿物的生成种类和顺序等。研究结果表明：1)在现场地下水中核素的存在形式为：镎以NpO2^ 为主，次为NpO2CO3^-、：NpO2OH(aq)，分别占73．88％、19．72％和5．86％。钚以Pu(OH)5^-占绝对优势(99．68％)；锶的存在形式以Sr^2 为主，占94．84％。2)水-岩作用模拟研究结果表明：在地下水中加入研究浓度的核素镎、钚后，瞬间将生成NpO2和PuO2沉淀，同时还将生成一系列其它矿物的沉淀，主要有赤铁矿、绿泥石及磷灰石等。地下水-黄土相互作用过程中溶液中镎的浓度和存在形式变化表现为突变，在反应的初始阶段以NpO2^ 为主，占95．37％，反应进行约半小时左右时，镎的存在形式突然发生了质的变化，瞬间转变为以Np(OH)5^-为主，且含量占99．16％，但体系的pH值并没有发生突然的改变。地下水-黄土相互作用过程中钚的存在形式的变化基本上遵循渐变的规律。由反应初期以PuO2^ 为主，次为Pu(OH)5^-，逐渐过渡到Pu(OH)5^-、Pu^3 和PuSO4^ 共存，到反应后期则以Pu(OH)5^-占绝对优势，并伴有少量的Pu^3 。锶的主要存在形式在反应前后基本上未发生明显的改变，且在各种体系中均表现为以Sr^2 为主。     

正电子核素~(89)Zr:药物化学及其生物体内行为评价的研究新进展

~(89)Zr是近年来刚刚兴起的正电子核素,其半衰期长(78.4h),特别适合标记抗体、纳米等具有较长生物半衰期的药物载体以及需长时间观测显像的载体。~(89)Zr生产成本低,体内稳定性较好,能滞留在肿瘤细胞中,更重要的是~(89)Zr在PET显像中分辨率高,因此~(89)Zr在PET显像领域具有广阔的应用前景。本文从~(89)Zr的生产和纯化、溶液配位化学以及与抗体的键连方法学等药物化学基本性质出发,再通过~(89)Zr的生物分布、临床前及临床应用等生物体内行为评价,较为全面地综述正电子核素~(89)Zr的最新研究进展。     

首届核素迁移国际研讨会在我国召开

由中国核学会核化学与放射化学分会、中国辐射防护学会、北京核学会主办,北京大学、中国原子能科学研究院、清华大学承办,国家自然科学基金委员会、中国核学会等协办的首届核素迁移国际研讨会于2006年10月7日至9日在北京大学英杰国际交流中心举行。参加研讨会的有瑞典皇家科学院、皇家工学院和欧洲科学院院士、1992至2002年诺贝尔化学奖评审委员会常委、瑞典皇家理工学院化学(放射化学)教授英格玛·克伦德(Ingmar Grenthe)先生,欧洲超铀核素研究所主任、德国海德堡大学化学教授(放射化学)托马斯·弗朗盖尔(Thomas Fanghanel)先生,美国劳伦…     

地质水泥固化体中Sr(Ⅱ)、Cs(Ⅰ)、U(Ⅵ)的长期浸出行为研究

以深圳航天科技创新研究院研制的地质水泥为固化基材，通过考察Sr(Ⅱ)、Cs(Ⅰ)、U(Ⅵ)在地质水泥固化体中2.5 a内的浸出率R_n、累积浸出分数P_t以及物相、显微结构等参量的变化，研究了模拟核素的浸出规律和机理，并构建了其长期浸出模型。在整个浸出周期内，浸出试验始终在碱性环境中进行，这对地质水泥吸附核素有利；浸出液的电导率在核素浓度达到平衡后仍在缓慢变化，说明除核素外，水泥固化体中的其余离子也参与了溶浸，这也从XRD的测试结果得到了证实；第42 d时Sr(Ⅱ)、Cs(Ⅰ)、U(Ⅵ)的R_n和P_t值均低于国家限定标准，表明地质水泥对这3种核素均具有较好的固化能力，其中对U(Ⅵ)和Sr(Ⅱ)的滞留远高于Cs(Ⅰ)；一维衰变浸出模型能很好地预测地质水泥固化体中Sr(Ⅱ)、Cs(Ⅰ)、U(Ⅵ)长达2.5 a的浸出行为。     

超铀核素与处置库工程屏障材料的相互作用

报道了超铀核素从玻璃固化体、水泥固化体和沥青固化体中的浸出行为，不同成分的地下水、不同氧化还原条件对浸出的影响以及核素浸出的机制。介绍了超铀核素在压实膨润土中的扩散，膨润土干密度对扩散的影响，超铀核索在膨润土上的吸附．氧化还原条件、水泥添加剂对膨润土吸附行为的影响。介绍了超铀核索在水泥材料上的吸附以及水泥改性对吸附的影响。     

浸出容器壁对放射性锶铯的吸附

对于放射性废物固化体的长期浸出试验来说.观察锶、铯等放射性核素在浸出容器壁上的吸附行为有两方面的意义,一方面有助于选择容器材料,另一方面提供了在定量分析浸出物质时是否需要对器壁进行解吸处理的参考依据. 多年以来,在放射化学、海洋化学和辐射监测领域中,对放射性核素在器壁上的吸附行为已经进行过理论的和实用的研究.结果表明,影响核素吸附的主要因素是:核素种类和状态,容器材料及其表面预处理,溶液pH值,被吸附元素的浓度,溶液化     

Np在模拟地下水中的扩散行为研究

核素在介质中的扩散系数是表征核素迁移能力的主要参数之一。本工作应用毛细管扩散法分别在大气和惰气条件下研究了Np在模拟地下水中的扩散行为;探讨了模拟地下水的pH值(5.0、6.0、7.0、8.0、8.5、9.6),Fe~(2 )离子(5.0×10~(-6)、1.0×10~(-5)、5.0×10~(-5)、1.O×10~(-4)、5.O×10~(-4)、1.O×10~(-3)mol/L),温度(35.0、40、45、50、55℃),粘度等因素对扩散系数的影响;测定了Np在模拟地下水中的扩散系数(1.32×10~(-10)m~2/s,35.0℃,pH=8.46)和扩散活化能49.795kJ/mol.实验结果表明:温度升高,Np在模拟地下水中的扩散能力增强;模拟地下水的粘度、pH值、Fe~(2 )离子浓度升高,NP在模拟地下水中的扩散能力减弱。     

~(237)Th的半衰期测量

利用 6 0MeV/u的18O离子束轰击天然铀靶 ,通过多核子转移反应生成重丰中子核素2 37Th ,由多步快速放射化学分离方法从被照射过的靶物质中分离出钍元素。观测到了2 37Th的子体2 37Paγ活性的生长及衰变行为 ,确定了2 37Th的存在 ,测得其半衰期为 (4.6 9± 0 .6 0 )min。     

^99Tc在膨润土材料中扩散行为研究

对放射性核素的迁移行为和规律的研究是高放废物处置的一个极其关键问题。长寿裂变产物。^99Tc是高放废物的主要成分之一，因其毒性大，半衰期长，一直是研究的重点，在高放废物地质处置安全及环境评价中是一重要核素。     

基于长短期记忆网络的涉核运输事故后果预测

涉核部件在运输过程中，会因不可抗力因素发生化学爆炸事故，造成放射性核素的泄漏。在此类源项信息不完整、地形复杂的放射性核素扩散情景下，实现核素浓度变化的快速预测对于核应急决策具有重要意义。本文以山丘下垫面下含钚炸药运输化学爆炸事故为研究场景，提出了一种基于堆叠式LSTM网络的核运输爆炸事故放射性核素浓度预测方法。本文通过计算流体学（CFD）软件OpenFOAM模拟生成放射性核素Pu-239的扩散数据，根据地理特征和人口密度，选择特定区域的核素浓度和气象时序数据作为堆叠式LSTM网络训练和预测的数据集。基于网格搜索寻找局部最优的模型结构，最终所提出的模型在150次迭代内可以稳定地达到平均绝对百分比误差（MAPE）低于5%的Pu-239核素浓度预测效果。该模型具有较好的预测效率，在突发核应急场景中具有较高的实用价值。     

地下核爆的中子反照效应研究

地下核爆炸中竖井空腔半径小,受围岩介质的影响,核爆中子对核材料的燃耗有一定影响,继而影响放射化学诊断分析。本文采用Monte Carlo程序模拟了装置自身燃耗与竖井环境下中子反照引起的核材料燃耗之间的关系,给出了特殊环境下反照效应对不同反应道燃耗的影响和分析方法。俘获反应道受反照影响大,放射化学诊断方法中用到核素的俘获反应道时需考虑反照的影响后才能对装置本身开展正确的分析。