Er2Ti2O7烧绿石基玻璃陶瓷固化体的制备工艺研究

为获得含单一钛酸盐烧绿石的玻璃陶瓷固化体，本文以Er₂Ti₂O₇作为钛酸盐烧绿石代表，在传统的烧结法制备工艺基础上，通过热雾喷解和晶核掺入的技术改进，分别研究了烧结温度、烧结时间、玻璃与陶瓷晶核质量配比等参数对Er₂Ti₂O₇基玻璃陶瓷固化体物相及结构的影响规律。XRD结果表明：在不同的烧结温度、烧结时间和质量配比下，均能获得含单一Er₂Ti₂O₇烧绿石的玻璃陶瓷固化体，Er₂Ti₂O₇前驱体在玻璃中的相稳定性好，未发生相分解，玻璃组分亦未受陶瓷相的影响而析出第二相；玻璃组分对陶瓷颗粒存在张应力作用，玻璃含量越高，Er₂Ti₂O₇的晶胞常数越大；提高烧结温度和烧结时间均有利于增强固化体中Er₂Ti₂O₇的结构有序性，但烧结温度效果强于烧结时间。SEM结果表明：Er₂Ti₂O₇在玻璃基体上呈四方形生长，与玻璃界面清晰，相容性好。固化体的物性测试结果表明，玻璃组分占比将直接影响固化体的表观孔隙率和致密度。根据以上结果可知，新工艺制备的样品具有相纯度高、烧绿石相与玻璃相容性好、两相比例可调等优点，较好地解决了钛酸盐烧绿石在玻璃基体中易发生相分解的问题。     

地质水泥对U(Ⅵ)的吸附行为及其机理研究

针对具有放射性的含铀废液，本实验采用间歇法，选用养护28 d、粒径为200~220 μm的地质水泥颗粒作为吸附剂，通过改变水泥投加量、吸附时间、pH值、U(Ⅵ)浓度、溶液温度等环境因素，研究地质水泥对U(Ⅵ)的静态吸附规律，为评估含U(Ⅵ)地质水泥固化体的固有稳定性提供依据。结果表明，在较低固液比（0.5 g/L）和较短时间（1.5 d）内，地质水泥对不同浓度U(Ⅵ)的吸附率达99.9%以上，且吸附量受U(Ⅵ)浓度和环境因素（pH值、溶液温度）的影响较小，吸附条件温和。热力学行为更符合Langmuir等温吸附模型，意味着该过程是一个吸热、以单层吸附为主的吸附过程。吸附材料结构表征结果证实，该吸附过程同时存在物理（静电吸引）与化学（离子交换）两种吸附机制。     

镧系元素模拟衰变子体对An_2Zr_2O_7固化体结构及其γ辐照性能的影响

锆基烧绿石An2Zr2O7以优异的抗辐照性能和化学稳定性成为高放废物中锕系核素的理想固化基材,高放废物固化体在长期贮存过程中不断衰变产生衰变子体,必将影响固化体的结构和性能。本文以镧系核素Nd模拟锕系核素Pu、Am,La模拟其衰变子体U、Np,通过溶胶凝胶方法合成了(LaxNd1-x)2Zr2O7模拟固化体。样品经高能γ辐照,辐照剂量为233.78kGy。利用X射线衍射、Raman振动光谱和结构精修方法对辐照前后的系列样品进行了分析。结果表明:(LaxNd1-x)2Zr2O7系列固化体均为单一的烧绿石结构相;固化体的晶格常数随La的增加呈线性增加,晶体结构趋于有序化,意味着衰变子体有助于固化体趋向于更加有序的烧绿石结构。γ辐照和结构精修结果表明,随着子体的增加,An—O48f键长增大,离子键结合力减小,在辐照情况下晶格易发生无序化,抗辐照能力减弱。     

含Cs、Sr、U模拟核素的地质水泥固化体热稳定性研究

分别针对包含Cs、Sr、U模拟核素的地质水泥固化体,以热处理温度为变量,通过考察固化体热处理前后质量、体积、抗压强度以及物相等参量的变化规律,以此评价地质水泥的热稳定性。实验结果表明,当T≤300°C时,三类水泥固化体的外观无明显变化,体积收缩率控制在3%以下,抗压强度损失率低于25%,仅部分水化产物脱水引起较大失重,体现为显微结构中针状、网状特征组织减少,孔隙增加;当T700°C时,水泥外表面出现明显裂纹,水化产物已完全相变,但结构仍未见崩塌,显微组织变得更加致密并具有陶瓷结构特征,导致抗压强度随温度升高反向增大,展现出良好的高温热稳定性。新生成的硅灰石相Ca3Si3O9发生同素异构转变是导致固化体表面开裂的主要原因。     

湿法氧化处理放射性废离子交换树脂的方法

本文对放射性废离子交换树脂湿法氧化处理方法的反应机理、工艺特点、工业应用情况进行了总结。主要对酸煮解法、蒸汽重整工艺、超临界水氧化法(SCWO)及芬顿湿法氧化法进行了对比,通过分析国内外研究现状及工业应用情况,同时结合各个方法的优缺点及后处理难易程度,考虑到核安全及经济性,认为芬顿湿法氧化法处理放射性废离子交换树脂是较为可行的方案之一。     

烧绿石(La1-yNdy)2Zr2O7模拟固化241Am的晶体结构稳定性研究

为研究²⁴¹Am在La₂Zr₂O₇烧绿石中的固化行为及其对烧绿石晶体结构稳定性的影响,实验选用Nd作为²⁴¹Am的模拟物,采用Sol-喷雾热解法合成了(La_1-yNd_y)₂Zr₂O₇（0.0≤y≤1.0）系列样品,并借助X射线衍射和振动光谱手段对样品的晶体结构稳定性进行了研究。实验结果表明：随着Nd掺杂量的增加,O48f位置参数x_48f和I₍₁₁₁₎ /I₍₂₂₂₎均呈规律性增大,Raman谱逐渐展宽,IR谱发生蓝移,所有结果均证实用Nd不断替换La将导致烧绿石晶体结构有序化程度逐渐降低。另外,实验发现掺杂量y≈0.8是烧绿石晶体结构发生几何相变的逾渗阈值,超过该阈值有序的烧绿石结构将发生突变进而加速向无序萤石结构转变,该实验结果可为(La_1-yAm_y)2Zr2O7固溶体的结构稳定性研究提供参考。     

178Os的高自旋态寿命测量

实验工作在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上完成。176Os原子核的高自旋态通过重离子熔合蒸发反应152Sm（28Si，4n）‘176Os布居，束流能量为140MeV。实验用靶为1．52mg／cm21的152Sm蒸镀到7．39m∥cm2的金衬上。利用14台高纯锗反康谱仪组成的γ探测器阵列测量蒸发剩余核发射的γ射线，共累积了139×10^6个两重以上的γ符合事件。     

Nd2Zr2O7烧绿石A、B位晶格固化钍的结构演化及化学稳定性研究

A₂B₂O₇烧绿石以其高包容性和物理化学稳定性而成为高放废物固化体候选基材。研究通过喷雾热解-高温烧结制备了Nd₂Zr₂O₇烧绿石A、B位钍掺杂Nd_1.8Th_0.2Zr₂O₇和Nd₂Zr_1.8Th_0.2O₇固化体, 利用不同检测手段分析样品结构, 并通过MCC-1方法研究了样品化学稳定性。Nd₂Zr₂O₇烧绿石A和B位掺杂Th均能形成纯烧绿石结构, 掺杂将造成烧绿石结构中48f氧位置参数增大, 烧绿石向无序化结构转变。A位掺杂导致烧绿石AO₈六面体结构扭曲, B位掺杂导致BO₆八面体部分形变。Nd_1.8Th_0.2 Zr₂O₇和Nd₂Zr_1.8Th_0.2O₇固化体在42 d周期后Th离子浸出率在10^-5 g·m^-2·d^-1量级, 说明锕系核素Th在Nd₂Zr₂O₇的A、B位均能很好地被包容, 固化体表现出优异的物理化学性能。     

High-Spin States in 141Pm

The high-spin states of 141Pm nucleus have been studied by using in-beam γ-ray spectroscopy technology through the 126Te( 19F, 4n) reaction at a beam energy of 90 MeV. The previous level scheme has been extended with spin up to 49/2 . Many new levels and transitions are identified. Five collective band structures are observed. Based on systematic comparison with the neighboring nuclei, two bands with strong I = 1 M1 transitions inside the bands are proposed as the oblate bands with γ～-60°, and three bands with large signature splitting have been suggested as the oblate-triaxial deformation with γ～-90 °. The characteristics for these bands have been discussed.     

High Spin Structure in 106Pd

The high spin states of 106Pd have been populated through the 100Mo( 11B, 1p4n) 106Pd reaction using a beam energy of 60 MeV provided by the Beijing HI-13 tandem accel- erator at China Institute of Atomic Energy. By analyzing the γ-γ coincidence relation and DCO raios of transitions, 3 rotational bands with 13 new states and 22 new γ transitions belonging to 106 Pd were constructed. Bands 2 and 3 with negative parity were supposed to build on the νh 11/2 g 7/2 and νh 11/2 d 5/2 configuration, respectively.