在线进样ICP-MS用于239Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所239Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP MS的空气中239Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP MS连续测量定量方法、238U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所239Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929（2019）计算得到本系统对239Pu气溶胶判断限和探测限分别为124×10-5 Bq/m3和248×10-5 Bq/m3,优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于239Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所239Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。     

新型放射性气溶胶连续监测仪的研制

针对环境低水平气溶胶连续监测中常常遇到的问题和难点,本项目采用自主研发的一种新型薄膜滤纸,及一种双工位取样测量装置(中国实用新型专利),并采用甄别能量的假符合方法(中国发明专利)等关键技术,研发了一种新型气溶胶连续监测仪。该仪器主要性能指标突出表现为其探测下限:当氡浓度最高为102~103Bq/m3时,对铀和钚的探测下限可达到0.05~0.08 Bq/m3,对β的探测下限为5~10 Bq/m3,最长测量时间为40~60 min,并且能实现实时在线连续监测。因此,该仪器可用于地下洞库或坑道内高氡环境中,快速准确并连续测量出低水平气溶胶浓度,也可用于核电站、放射性工作场所、核事故应急以及气态排出流中放射性气溶胶的快速连续监测。     

上升气泡内气溶胶沉降机理研究

气溶胶池洗过滤是反应堆严重事故中去除放射性源项的重要手段。本文以严重事故条件下上升气泡中气溶胶的滞留过程为背景，设计搭建了可视化单气泡鼓泡实验装置。通过该装置研究了气溶胶在上升气泡中的沉降效率，并与MELCOR中的气溶胶沉降模型计算结果进行了对比。结果表明，气溶胶沉降效率对气泡尺寸的变化较为敏感，当气体流量大于0.1 L/min时，气泡等效直径迅速增加，相应的气溶胶沉降效率快速降低；与MELCOR模型计算结果的对比表明，两者在总体趋势上呈现出较好的一致性，但计算结果低估了液相对气溶胶的实际去除能力，导致这种偏差的主要原因是气泡在上升过程中存在无规则的晃动以及气液界面的波动。     

用于放射性气溶胶在线富集进样的狭缝虚拟撞击器的研制

为满足环境气溶胶在线进样的要求,改善电感耦合等离子体质谱计(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,ICP蛳MS)对粒子中待测核素的探测限,研制出一套具有低流量、低压降特点的狭缝虚拟撞击器,可作为气溶胶在线富集进样系统的关键部件与ICPˉMS联用。本文介绍了该狭缝虚拟撞击器的研制情况:首先由ICP蛳MS的进样条件,根据经验公式完成了理论设计,确定进样流量为11L/min,强流与弱流的流量比为10,喷射狭缝宽度为1mm,长宽比为10;然后用计算流体动力学软件Fluent R对上述结构内部的流场和粒子运动径迹进行了数值模拟,考察了喷射狭缝与收集狭缝的间距G、收集狭缝的宽度Wc及其进口曲率半径的加工偏差对收集效率的影响,得到了较优化的取值范围:G取1.0～1.2mm,Wc取1.4～1.6mm,此时的切割粒径D50约2.5μm;加工出狭缝虚拟撞击器的原型装置,对其分别用室内空气气溶胶和荧光素钠标记的单分散油酸粒子进行富集性能测量。实测结果表明:空气动力学等效直径在2.5～5μm范围内的粒子浓度得到了明显富集,5μm的粒子的富集因子达到极大值7。     

α/β放射性气溶胶的小流量采样快速测量技术研究

针对放射性气溶胶监测仪的便携要求,设计了一套小流量采样快速测量系统和测量方法。采用累积采样累积测量的方式,联合利用能量甄别修正法与α/β比值法去除Rn子体的干扰,实现小流量采样条件下的α/β放射性气溶胶的同时监测。通过对探测下限的分析,表明该方法可满足应急监测的需求,为便携式α/β放射性气溶胶监测仪设计提供了参考。     

多探头α和β放射性气溶胶样品测量装置

本文介绍一种对可吸入α，β放射性气溶胶个人采样器所采集的微尘样品进行多样品，α、β计数测量，并根据要样测量和采样时间直接计算出空气中的α，β活度浓度的测量装置，仪器一次可同时测量６个α样品和６个β样品，计数显示，浓度计算，结果显示与数据打印等功能由计算机及相应控制程序完成。     

放射性气溶胶监测与内照射剂量估算

本文概括介绍了放射性气溶胶监测在内照射剂量估算中的作用,介绍了放射性气溶胶监测中在个人空气取样和粒度分布测量方面中辐院历年来所做的研究和实际工作。最后介绍了气溶胶样品长寿命α活度快速测量的方法。     

大流量气溶胶滤膜标准γ体源制备技术

为制备大流量气溶胶滤膜标准γ体源，采用参数优化的专用滴源装置，将放射性标准溶液⁶⁰Co定量滴注在气溶胶取样滤膜上，晾干后对角折叠，并采用专用压样装置压制成与测量样品几何形状一致、密实的圆盘形固态物，密封保存。采用差重法对制备的滤膜标准γ源进行活度定值，制备的气溶胶滤膜标准γ体源活度值为4.4×10⁴ Bq，相对扩展不确定度U（k=2）为3.6%。采用分割压制法对气溶胶滤膜标准γ体源进行均匀性测量，相对标准偏差低于5%。制备的滤膜标准γ源可为测量大流量气溶胶样品的γ谱仪效率刻度服务。     

轻型α/β放射性气溶胶实时采样与测量系统设计

设计了一款轻型的α/β放射性气溶胶实时采样与测量系统。该系统通过微型泵对气溶胶进行实时取样,放射性物质富集在滤膜表面;PIPS探测器对滤膜进行直接测量,通过反符合设计,有效降低γ射线的干扰。在室外进行空气采样测试,该系统对α和β的探测下限为191.16 Bq/m³和1 133.27 Bq/m³。该系统的质量不足5 kg,可搭载在无人机、机器人及其他装备上,方便在复杂环境及核应急环境下使用。     

高氡背景下人工核素气溶胶快速监测装置

在地下洞库、坑道或地下核设施，尤其是处在花岗岩地带的地下设施，其环境中的氡及其子体产物的浓度可高达10^3～10^4Bq／m^3，它们将严重干扰人工核素（例如U、Pu）气溶胶的监测，甚至会造成测量失效，这是多年来急待解决的问题。为此，研制了一种新型气溶胶监测装置。该装置适用于在花岗岩坑道内氡水平较高的环境中测量低水平的铀、钚气溶胶浓度，并具有灵敏高、探测速度快的优点。该监测装置也可用于核设施工作场所及气态排出流中气溶胶的快速连续监测。     

双通道人工放射性气溶胶监测系统设计

人工放射性气溶胶的监测环境较为复杂,有时甚至要在地下洞库、坑道或地下核设施测量,其环境中氡及其子体产物的浓度高达10~3-10~4 Bq·m~(-3)。在高氡钍环境下,氡钍能峰拖尾导致其放射性计数影响了人工气溶胶道址计数,进而影响人工放射性气溶胶的探测下限。本文研制了一种适合在高氡环境下工作的常压、真空双通道人工气溶胶监测仪。虽然常压测量通道测量准确度较差,但响应速度快,可以弥补真空测量通道测量准确但响应速度慢的缺点。本仪器对大气环境中钚、铀气溶胶检测的响应时间快,在有人工核素泄露的情况下最快30 min内可以得到测量结果,理论探测下限可达到10~(-4)-10~(-3) Bq·m~(-3),可验证探测下限为铀0.1 Bq·m-3、钚0.02 Bq·m~(-3),适用于各类需要对人工核素进行无人监测的高氡环境场所。     

一种用于SPM分析的大气气溶胶单颗粒样品的制备方法

介绍了一种用于扫描质子微探针分析的大气气溶胶单颗粒样品的制备方法。通过实验摸索出一种适合于支撑颗粒物的材料聚乙烯醇缩丁醛(PVB)。大气颗粒物被直接采集在PVB薄膜上从而制成样品,保持了颗粒物的原始信息。用显微镜观察了采集的颗粒物,颗粒物之间完全分开,颗粒物间距合适。样品的扫描质子微探针试验结果表明,所制成的单颗粒样品能经受住质子束的长久轰击。对PVB薄膜的本底测试表明,这种膜的本底很小,不会对被测颗粒物的元素产生干扰。     

短寿命核素气溶胶监测相关问题探讨

目前的放射性气溶胶连续监测仪或连续空气监测仪,都是针对长寿命的α放射性核素(如U,Pu)或β放射性核素(如¹³⁷Cs,⁹⁰Sr),因而在采样测量过程中都不考虑被监测核素的衰变修正。但是,包括核电站在内的具有反应堆运行的核设施,对某些短寿命放射性核素(如⁸⁸Rb,¹³⁸Cs 以及¹⁸F等)的气溶胶监测也是重要的。本文针对短寿命核素气溶胶监测中的有关问题进行讨论,提出了相关的可供监测仪器报告监测结果的实际可行的数据处理方法。     

环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

用UTEVA树脂分离铀-α谱仪测量铀同位素的分析方法北大核心CSCD

本文建立了一种盐酸体系下用UTEVA树脂分离铀、α谱仪测量铀同位素的分析方法。在600℃条件下灼烧4 h,通过混合酸和H_(2)O_(2)的联合使用,使样品中的铀全部转移至溶液中。加入抗坏血酸使样品溶液始终保持还原体系,通过UTEVA树脂后实现铀的分离纯化,电镀制源后利用α谱仪测量。使用掺标样品和真实气溶胶样品对分析流程进行了验证,测量结果与目标值吻合度好,化学回收率稳定且高于95%,其变异系数为±5%。     

UF6泄漏气溶胶模拟压制技术研究

UF₆泄漏会产生兼具化学危害与辐射危害的液滴型气溶胶,人员吸入会造成危害。对气溶胶进行压制是常用控制手段,在常规放射性气溶胶压制剂的基础配方中添加4%的NaCO₃等针对UF₆特性的专用助剂,研制出具有针对性的气溶胶压制剂。实验设计加工了以压缩空气作动力,以超声雾化喷嘴为主要部件的流体动力型超声雾化装置,选用SiCl₄作为模拟试剂,用其模拟UF₆泄漏并进行压制试验,结果表明压制剂在1 min内的压制效果达到自然沉降12 h以上的效果。     

旋风组钠气溶胶去除系统性能验证

钠气溶胶是钠冷快堆发生钠火时产生的特征性产物,需通过除尘净化系统对钠气溶胶进行去除净化,以减少排放到环境的放射性剂量和钠气溶胶浓度。采用干式气固分离路线,设计了一套旋风组钠气溶胶去除系统,通过开展真实钠火环境下的钠气溶胶去除试验,考察了金属钠燃烧过程中钠气溶胶浓度变化、粒径分布、压降、去除效率等主要参数,最终认为该系统对钠气溶胶具有很高的去除效率。     

氡浓度对气溶胶监测仪判断限的影响及分析

环境中氡浓度水平对气溶胶监测仪的判断限会有所影响,本文以中国辐射防护研究院氡及子体发生系统为基础,通过改造并分别搭载国内外六台气溶胶监测仪对其进行了探究。根据实验数据给出了按照气溶胶监测仪的监测模式选用氡浓度与其判断限的相关关系建议:单次测量模式和固定式累积测量模式的气溶胶监测仪判断限与氡浓度存在线性关系,移动式累积测量模式的气溶胶监测仪判断限与氡浓度平方根为幂函数拟合关系。