Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

茄子对干沉积90Sr、137Cs的截获和易位行为研究

开展农作物对干沉积放射性气溶胶的截获和易位行为研究,对于公众辐射剂量估算以及旨在降低农产品放射性污染应对措施的有效性评估至关重要。选取我国代表性果菜类作物——茄子作为研究对象,在实验室开展了典型裂变产物⁹⁰Sr、¹³⁷Cs在茄子不同生长阶段的截获和易位行为研究。结果表明,试验植物对放射性核素的截获份额和易位因子随植株生长时间的延长而增大。开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.14、0.21,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.17、0.26;开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为1.6、4.7,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为2.3、5.9。就不同核素而言,不同生长阶段试验植物对¹³⁷Cs的截获份额和易位因子均高于⁹⁰Sr。     

HTR-10一回路放射性核素在石墨上的吸附及其微观机理研究

通过巨正则系综方法与第一性原理计算,研究了100～900 ℃下,¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I 5种重要核素在石墨上的吸附率随温度、压强等参数的变化,并根据工程实际参数,推算他们在HTR-10一回路中反射层、石墨碳砖以及石墨粉尘上的吸附量。研究表明,Cs和Sr倾向于吸附在石墨的H位,而Ag和I倾向于吸附在石墨的T位,且他们的吸附能也有所差异。此外,核素粒子数密度与吸附率呈线性关系,而温度与吸附率呈指数关系。最后,通过研究5种核素在HTR-10一回路中的吸附情况,发现其中的放射性主要来自于核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和¹³¹I,而⁹⁰Sr和¹¹⁰Ag^m的贡献较少,这与唯象模型的保守估计结论一致。     

125I在压实北山花岗岩粉中毛细管内扩散

为了解¹²⁹I在我国深地质处置库重点研究区围岩中的迁移行为,为选址预评价提供基础数据,利用批式吸附实验法和改进的毛细管内扩散法研究了碘离子在北山花岗岩粉中的吸附和扩散行为,分析了不同控制条件对碘离子的表观扩散系数(D_a)的影响。结果表明：在固液比为20 g/L,碘离子在北山花岗岩粉上的吸附几乎可以忽略;扩散实验中¹²⁵I^-的D_a值为8.2×10^-11~1.4×10^-9 m²/s,表明碘离子在压实北山花岗岩岩粉中的扩散速率很快;¹²⁵I^-的D_a值随扩散温度的升高而变大,随扩散源液离子强度的增加而变大,随同位素载体浓度的升高而变大,¹²⁵I^-的扩散速率随溶液pH值的上升整体有减小的趋势。     

核电厂废物固化体90Sr、137Cs、60Co的浸出行为研究

以去离子水为释放环境,研究核电厂废树脂和浓缩液水泥固化体被完全浸泡情景下核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁶⁰Co的浸出行为。分析中以有效扩散系数表征浸出行为。试验结果表明：固化体中的核素累积浸出份额不超过4%,¹³⁷Cs浸出最快,⁹⁰Sr其次,⁶⁰Co最慢;同类废物体的抗压强度越大,核素浸出速率越慢。     

放射性核素从废物体中向外释放行为初步研究

以去离子水为初始释放环境,考察了1年释放周期内,两类典型低、中水平放射性废物固化体在被水完全浸泡情景下,3种关键核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr的向外释放行为。使用平均有效扩散系数作为表征参数。多个样品的测试结果表明：3种核素向外释放表现出规律性的趋势,即¹³⁷Cs最快,⁶⁰Co最慢, ⁹⁰Sr相比居中。对于不同的核素,起始活度对释放行为的影响是不同的。借助SEM探讨了废物体微观结构对核素释放的影响。     

核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学

为研究核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学过程，通过静态批式实验获得三种沉积物对核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co的吸附动力学曲线，采用多级吸附动力学模型对实验数据进行拟合，得出以下结论：⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co在三种沉积物上的分配系数（Kd）分别为1.8~3.0、71.5~128.0、23.1~167.0、160.0~188.0 mL/g；采用一级吸附动力学模型所得Kd与实验所得Kd较为符合，说明4种核素在三种沉积物上的吸附行为可由一级吸附点位进行表征；获得了各样品的吸附动力学关键参数，包括吸附速率常数、解吸速率常数及单位最大吸附量。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

氚在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的扩散行为和迁移模拟研究

了解关键放射性核素³H在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的迁移行为,可为³H的监测方案和事故工况应急预案提供科学支持和数据支撑。采用贯穿扩散法研究了³H在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的扩散行为,分析了不同压实密度对³H有效扩散系数(D_e)的影响,并将获取的有效扩散系数作为溶质运移模型的输入参数,通过Visual MODFLOW软件对模拟区域进行水文建模和溶质运移预测,模拟30 d到10 a期间³H在区域内地下水中的迁移。结果表明：在土壤压实密度介于2 000～2 400 kg·m^-3之间时,³H的有效扩散系数介于1.48×10^-11～2.83×10^-11 m²·s^-1之间,在地下水中迁移扩散范围不超过200 m²,且³H污染物中心β活度浓度始终低于1 Bq·L     

安徽地区气溶胶中137Cs活度浓度监测

利用超大流量气溶胶采样器和γ谱仪,对安徽三个点位气溶胶中人工放射性核素137 Cs活度浓度进行了为期两年的采样监测,共六次检出超过探测限的¹³⁷ Cs,活度浓度为1.4～6.5μBq/m³。结合国家辐射环境监测网现有数据,对安徽地区气溶胶中¹³⁷Cs活度浓度与季节、空气条件关系进行了分析,为深入研究大气中相关放射性核素浓度分布规律奠定了基础。     

废放射源近地表处置活度限值推导

以我国低中放固体废物北龙处置场和西北处置场为参考场址,针对钻探景象和钻探后景象,考虑了几个重要放射性核素,推导了废放射源在两个场址中处置的活度限值。除¹³⁷Cs的关键景象为钻探景象外,其他所选核素的关键景象均为钻探后景象。且单个废物包中的废放射源活度限值不受处置场的限制,推荐了适合于近地表处置的单个废物包内废放射源的接收限值,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²³⁸Pu、^63Ni、²⁴¹Am、²²⁶Ra和²³⁹Pu分别为2.0×10¹⁰、6.0×10⁹、1.0×10⁶、1.0×10¹¹、1.0×10⁷、1.0×10⁶和8.0×10⁶Bq。     

高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs+/UO2+2水化和扩散行为的分子模拟

作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境（高温、高压和pH多种因素作用）下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗（MC）和分子动力学（MD）方法,分别研究了Cs⁺/UO²⁺₂在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明：蒙脱石层间的Cs⁺、UO²⁺₂周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明：高温、高压和pH值都会对Cs⁺、UO²⁺₂的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs⁺、UO²⁺₂的扩散系数最大,分别为5.31×10^-13 m²/s和1.11×10^-12 m²/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs⁺、UO²⁺₂扩散系数最大（1.12×10^-12 m²/s、1.01×10^-12 m²/s）时的pH值均为12.15。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系，是首批国家级自然保护区，自然环境受人类扰动较少，能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律，本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明，火山灰覆盖的区域，土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高，最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg；植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高，最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

某核设施周围土壤中137Cs放射性水平及所致居民外照射剂量评价

¹³⁷Cs是核设施环境监测中重点关注的人工放射性核素。对2012—2021年某核设施周围土壤中¹³⁷Cs放射性水平进行了统计分析,与同类核设施进行了对比,建立了一套针对土壤中¹³⁷Cs所致居民外照射剂量的本底扣除方法,估算了该核设施周围土壤中¹³⁷Cs所致居民外照射剂量。结果表明：2012—2021年期间该核设施周围土壤样品中¹³⁷Cs的活度浓度平均值呈现出先下降后回升的趋势,近10年平均值1.81 Bq/kg,略高于同类核设施。从监测点位来看,¹³⁷Cs活度浓度平均值较高的6个点位中有4个分布在该核设施周围2 km半径内。该核设施周围土壤样品中的¹³⁷Cs所致居民年均外照射有效剂量为1.32μSv,仅为核设施公众年剂量目标值的0.5%。     

Sr、Cs和Np在北山花岗岩上的吸附行为研究

<正>~(90)Sr、~(137)Cs和~(237) Np是高放废物深地质处置研究中需要考虑的关键核素。由于地下水的侵入和浸蚀,高放玻璃固化体中的~(90)Sr、~(137)Cs和~(237) Np最终被浸出并进入地下水,最终在花岗岩中迁移。~(90)Sr、~(137)Cs和~(237) Np在北山花岗岩上的吸附行为决定其在处置库远场的迁移程度,也是处置库能否安全处置高放废物的决定性因素。因此本文研究~(90)Sr、~(137)Cs和~(237) Np在北山新场、算井子、沙枣园花     

1993-2017年广东省近岸海域海水137Cs活度浓度水平

采用γ能谱法和放射化学分析法对大亚湾核电站、阳江核电站、台山核电站周围海域及非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度水平进行了监测,分析了核电液态流出物排放对附近海域海水的影响。结果表明,大亚湾核电早期由于异常排放导致附近海域海水¹³⁷Cs活度浓度显著高于本底水平,此后恢复至本底水平;阳江核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.49～4.77 Bq/m³;台山核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为<0.11～2.21 Bq/m³;非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.62～2.52 Bq/m³。广东省近岸海域海水¹³⁷Cs活度浓度在本底水平范围内波动。     

土壤和水中放射性核素实验室间测量比对

介绍了2015年度由本实验室组织的关于土壤和水中放射性核素实验室间测量比对的相关情况。土壤分为掺标土壤和实际土壤两类,水为掺标样品。掺标样品的比对项目包括³H(土壤中不分析)、⁹⁰Sr、⁶⁰Co、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs,实际土壤的比对项目包括²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr和¹³⁷Cs。8家单位(11个实验室)参加了本次比对活动,比对结果整体良好。针对比对活动中发现的问题进行了分析,并对以后的比对活动提出了建议。     

类铀矿岩材料制备及氡扩散系数测定的实验研究

扩散过程是主导氡在铀矿岩中运移与析出的主要方式。铀矿原岩辐射较大且取样困难,不利于开展有关室内实验。为了解决以上问题,依据相似理论,以某花岗岩为原型,选取石英砂、铀尾砂、水泥、精铁粉和微硅粉等为原材料,制备了3种不同材料配比的圆柱形类铀矿岩试样,并测定了原型和试样的物理力学参数;然后采用密闭腔体法测量了原型和试样在不同包裹方式下的累积氡浓度,推导氡的扩散性能参数的计算公式,通过计算获得了原型和试样的氡扩散长度和扩散系数。实验结果表明:花岗岩原型与所制备的类铀矿岩的颗粒密度、抗压强度、抗拉强度、内聚力和内摩擦角相似比的均值分别为1.09∶1、3.93∶1、4.28∶1、3.47∶1和1.00∶1;花岗岩原型的扩散系数为0.146×10^-6m²·s^-1,类铀矿岩的扩散系数介于0.114×10^-6～0.594×10^-6m²·s^-1之间,两者的相似比介于0.25∶1～1.28∶1之间。研究认为所制备的试样3在一定程度上可用来模拟花岗岩型铀矿岩,以满足室内实验的需求。     

利用HFETR制备有载体177Lu

¹⁷⁷Lu是一种优良的诊疗一体化医用放射性核素,其标记的放射性药物被广泛用于多种癌症的诊断和治疗。其中,有载体¹⁷⁷Lu的制备具有放射化学处理简单、¹⁷⁷Lu产量高等优点。为此,在高通量工程试验堆(HFETR)中利用热中子辐照¹⁷⁶Lu,开展有载体¹⁷⁷Lu的制备研究。本研究分别辐照天然Lu和富集¹⁷⁶Lu进行热实验验证,结果表明：天然Lu在2×10¹⁴ n·cm^-2·s^-1热中子通量下辐照13 d,生成¹⁷⁷Lu比活度约为0.87 Ci/mg,^177mLu杂质含量为0.009%;富集(86.5%)¹⁷⁶Lu在热中子注量率为1×10¹⁴ n·cm^-2·s^-1条件下辐照28 d,生成¹⁷⁷Lu比活度约为24.9 Ci/mg,^177m...     

实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。