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相似文献
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1.
利用简便的水热法制备Bi2WO6光催化材料,研究光照条件下Bi2WO6活化PMS降解橙黄Ⅱ溶液的效果,考察了Bi2WO6投加量、PMS质量浓度、初始pH、共存阴离子及腐殖酸(HA)对降解效果的影响。采用XRD、SEM和FT-IR对材料的晶体结构、表面形貌及反应前后结构进行表征分析,结果显示该材料在反应后表现出良好的稳定性。当Bi2WO6投加量为0.6 g/L、PMS质量浓度为0.8 g/L、橙黄Ⅱ质量浓度为10 mg/L、pH为7.5时,反应60 min内橙黄Ⅱ的降解率超过97%。实验体系在弱碱性条件下的降解效果最佳。共存离子实验结果表明,溶液中的Cl-能促进橙黄Ⅱ降解,NO3-对降解的影响不明显,SO42-、HCO3-、H2PO...  相似文献   

2.
采用溶胶-凝胶法制备A位掺Sr的LaxSr1-xCo0.5Cu0.5O3钙钛矿增强传统B位掺杂钙钛矿活化过一硫酸盐(PMS)的能力。本文选取效果最好的La0.7Sr0.3Co0.5Cu0.5O3型钙钛矿为研究对象,以偶氮染料AO7为目标污染物,考察了钙钛矿投加量、PMS浓度、pH和染料废水中常见Cl-对La0.7Sr0.3Co0.5Cu0.5O3/PMS体系降解AO7的影响,并测试了材料的重复利用性和矿化能力。结果表明,La0.7Sr0.3Co0.5Cu0.5O3/PMS降解AO7的速度随着材料投加量和PMS浓度的增加而加快,在中性条件下反应速度最快且矿化率良好。该体系主要活性物种之一为·OH,但Sr掺杂后钙钛矿的O空位增多使得1O2也参与到降解过程之中。  相似文献   

3.
岳敏  王璟  韩玉泽  张萍 《化工学报》2020,71(12):5589-5598
采用盐助溶液燃烧法制备磁性铁酸锰(MnFe2O4),催化过一硫酸氢盐(PMS)氧化降解水溶液中的双酚A。通过XRD、BET等手段对制备的铁酸锰催化剂进行了表征。探究了MnFe2O4投加量、PMS投加量、溶液初始pH、淬灭剂、共存离子等因素对双酚A降解效果的影响,评估了MnFe2O4催化剂的循环利用性能。结果表明,MnFe2O4和PMS的最合理投加量分别为 0.3 g/L、0.3 mmol/L,初始pH为11.0时双酚A降解效果最好,60 min内的降解率可达99.3%。淬灭实验表明,催化体系中同时存在多种活性物质,1O2是主要活性物种。溶液中Cl-、HCO3-和HPO42-等共存离子的存在影响双酚A的降解。双酚A在60 min内的TOC去除率为34.9%,苯环断裂和开环反应是其主要降解路径。MnFe2O4催化剂循环使用三次后,双酚A的降解率仍保持在90.0%左右。  相似文献   

4.
采用溶胶-凝胶法制备了催化剂铁酸钴(CoFe2O4)纳米材料,借助扫描电子显微镜(SEM)和 X 射线衍射仪(XRD)对催化剂进行了表征。配制了质量浓度 10 g/L 硫酸钠,50 mg/L 的罗丹明模拟废水,开展了铁酸钴活化 PMS降解高盐废水中罗丹明 B(RhB)的实验。对比了单独投加 PMS、CoFe2O4和同时投加 PMS/CoFe2O4对 RhB 的降解效果,探究了 PMS投加量、CoFe2O4投加量、初始 pH、硫酸钠含量等因素对过一硫酸盐/铁酸钴(PMS/CoFe2O4)体系降解RhB 效果的影响。结果表明,PMS/CoFe2O4体系降解高盐废水中 RhB 效果显著;硫酸钠的存在对 RhB 的降解过程有一定的抑制作用;在PMS投加量0.8 mmol/L、CoFe2O4投...  相似文献   

5.
孙彬  徐佳敏  高仕谦  张占恩 《现代化工》2023,(12):156-162+168
采用溶剂热法制备了铁酸锰(MnFe2O4)中空磁性微球(HM-MnFe2O4),利用SEM、TEM、XRD、VSM、XPS、BET/BJH方法对材料进行表观和形貌分析,并将其应用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的甲氧苄啶(Trimethoprim, TMP),通过高效液相色谱法对降解效率进行评估。结果表明,在pH为9.0、PMS浓度为3.0 mmol/L的条件下,投加0.20 g/L的HM-MnFe2O4纳米材料可在120 min内完全降解10.0 mg/L的TMP。同时,考察了阴阳离子对TMP降解过程的影响,Cl-对TMP的降解有促进作用,HCO-3、Cu2+和腐殖酸(HA)均具有一定的抑制作用。通过自由基猝灭实验发现降解体系受到·OH、O-2·的自由基和1O2的非自由基影响。循...  相似文献   

6.
陈一萍  夏管商  郑朝洪  吴思 《化工进展》2019,38(4):2037-2045
针对当前抗生素废水处理的难题,以环丙沙星(CIP)为研究对象,采用碳纳米管(CNTs)活化过硫酸氢盐(PMS)对其进行降解。考察了PMS浓度、CIP浓度、CNTs投加量、初始pH等因素对CIP降解效果的影响。研究结果表明,在pH为2.73~11.38范围内,PMS的浓度为1.5mmol/L、CNTs投加量为15mg/L时,初始浓度为5mg/L的CIP降解效果达到最佳,CNTs在反应过程中集吸附和催化于一体,且作为催化剂可实现多次循环利用。借助电子顺磁共振捕获技术和自由基猝灭反应对降解过程中的活性物质进行分析与鉴定,实验结果表明,在整个反应体系中起主导作用的活性基团是硫酸根自由基(SO4 ?-)。通过中间产物分析,发现氧化反应主要发生在哌嗪基团、喹诺酮核心的C-F键及环丙烷环上。这些结果可应用于抗生素废水的工业处理。  相似文献   

7.
为了有效降解废水中的阿特拉津(ATZ),采用共沉淀法将钴基-普鲁士蓝类似物(CoCo-PBA)负载于层状双金属氢氧化物CuFe-LDH上,制得复合材料CoCo-PBA@CuFe-LDH,用于活化过一硫酸盐(PMS)降解ATZ。通过考察降解过程的主要影响因素,发现提高催化剂CoCo-PBA@CuFe-LDH用量和反应温度有利ATZ的降解;PMS用量过多会对ATZ的降解产生轻微的抑制作用;过酸和过碱的环境都对ATZ降解产生不利影响;体系中存在的HCO3-,H2PO4-和Cl-等离子对ATZ的降解均表现出了一定的抑制作用。研究得到了CoCo-PBA@CuFe-LDH/PMS体系降解ATZ的较优反应条件为ATZ浓度15 mg·L-1,催化剂用量50 mg·L-1,PMS用量300 mg·L-1,初始pH值为6.3,反应温度298 K。当反应15 min后,ATZ的降解率可达到99.5%。循环使用4次后,ATZ的降解率仍达到83.4%,表明CoCo-PBA@CuFe-LDH具有较好的催化活性和重复使用性。另外,研究发现CoCo-PBA@CuFe-LDH活化PMS降解ATZ体系中,可以同时产生SO4·-和·OH 2种自由基,SO·-4对ATZ的降解起到更关键的作用。  相似文献   

8.
采用共沉淀-焙烧法成功制备了新型催化剂CuFe2O4/B-400,有效改善了CuFe2O4的聚集性,对其进行了X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能量-色散光谱(EDS)表征,并将其应用到了降解四环素废水的研究,考察了催化剂投加量、PMS投加量和pH对四环素降解率的影响。结果表明,当催化剂投加量为0.20 g/L,PMS投加量为0.40 g/L,pH=6时,四环素的降解率可达96.2%。淬灭实验与EPR分析表明,在该反应体系中,起主要作用的活性物质是·OH和SO4-·,同时存在1O2,说明CuFe2O4/B-400具有高效的催化作用。  相似文献   

9.
采用溶剂热法后高温煅烧的方式制备了铁钴双金属复合催化剂,用以活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(OGⅡ)。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、振动样品磁强计和X射线光电子能谱仪等仪器对复合材料进行了表征。考察了钴复合量、不同去除体系、催化剂投加量、PMS投加量、污染物浓度、pH和共存阴离子等因素对OGⅡ降解效果的影响,并探究了铁钴复合催化剂重复利用的效果。实验结果表明,铁钴复合催化剂可以有效活化PMS降解OGⅡ,在n(Co3O4)∶n(Fe2O3)=0.1、催化剂投加量为1.0 g/L、PMS投加量为0.4 mmol/L、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH为6.2的条件下,反应60 min后,OGⅡ的降解率达到了95.81%,其降解过程符合准一级反应动力学模型,最大反应速率常数为0.0491 min-1。复合催化剂使用4次后对OGⅡ仍有68.85%的降解率。·SO4-、·OH和1O2是反应体系产生的活性氧物种,1O2在OGⅡ的降解中起主要作用。  相似文献   

10.
通过简单共沉淀法合成了类普鲁士蓝化合物(CoFe-PBA),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物双酚S (BPS)。使用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对Co Fe-PBA进行表征,结果表明Co FePBA由紧密结合的Co3[Fe(CN)6]2构成,为纳米级,表面均匀分布着C、Fe、Co、O元素,具有丰富的活性位点。催化剂投加量300mg/L、PMS投加量400mg/L、p H=5.89条件下,Co Fe-PBA/PMS降解体系40min内去除73.77%的BPS,对酸性和共存离子(SO42-、NO3-和Cl-)敏感,碱性环境能促进PMS快速活化,重复实验显示该体系具有良好稳定性,使用4次后仅下降26.70%,活化性能优于其他材料。机理分析表明,CoFe-PBA与PMS相互作用,作用过程中改变了金属位点价态,发生电子转移,产生各种活性物质降解BPS,其主要作用活性物种为1O...  相似文献   

11.
基于微流控技术制备了氢氧化镧[La(OH)3]交联壳聚糖(CS)微球(La-CS-M),并对其组成和结构进行表征,探究了微球吸附去除水中磷酸盐的性能和机理。结果表明,La-CS-M成功负载了La(OH)3,与传统滴落法制备的氢氧化镧交联壳聚糖球(La-CS)相比,其表面和内部具有疏松多孔结构,其体积平均粒径为415.8 μm,孔隙率为89.22%,平均孔径为960.0 nm,pHpzc约为6.5。La-CS-M在宽pH范围内(3.0~10.0)均保持较高吸附量,CO32-对La-CS-M吸附性能影响较Cl-NO3-SO42-以及腐殖酸(HA)明显。吸附动力学数据符合准二级动力学模型,等温吸附数据符合Langmuir模型且在pH=6.0时最大吸附量为56.48 mg/g。结合XPS表征和吸附数据推测La-CS-M的吸附机理涉及静电吸附和形成内层配合物(通过配位交换或Lewis酸碱作用)。吸附磷酸盐后La-CS-M可通过2.5 mol/L NaOH溶液实现脱附,具有良好的再生性和吸附稳定性。  相似文献   

12.
基于微流控技术制备了氢氧化镧[La(OH)3]交联壳聚糖(CS)微球(La-CS-M),并对其组成和结构进行表征,探究了微球吸附去除水中磷酸盐的性能和机理。结果表明,La-CS-M成功负载了La(OH)3,与传统滴落法制备的氢氧化镧交联壳聚糖球(La-CS)相比,其表面和内部具有疏松多孔结构,其体积平均粒径为415.8 μm,孔隙率为89.22%,平均孔径为960.0 nm,pHpzc约为6.5。La-CS-M在宽pH范围内(3.0~10.0)均保持较高吸附量,CO32-对La-CS-M吸附性能影响较Cl-NO3-SO42-以及腐殖酸(HA)明显。吸附动力学数据符合准二级动力学模型,等温吸附数据符合Langmuir模型且在pH=6.0时最大吸附量为56.48 mg/g。结合XPS表征和吸附数据推测La-CS-M的吸附机理涉及静电吸附和形成内层配合物(通过配位交换或Lewis酸碱作用)。吸附磷酸盐后La-CS-M可通过2.5 mol/L NaOH溶液实现脱附,具有良好的再生性和吸附稳定性。  相似文献   

13.
过氧单硫酸盐(PMS)及过二硫酸盐(PDS)在工业污染场地修复中应用广泛,通过活化作用能够产生氧化性更强的·SO4-自由基,从而更好地氧化降解有机污染物。本文比较了几种典型活化方式,包括紫外(UV)、碱、过渡金属、热以及含碳物质,并分析了它们的优缺点及适用条件;讨论了过硫酸盐活化机理及动力学过程;分析了无机阴离子(Cl-HCO3-/CO32-NO3-NO2-HPO42-H2PO4-)与·SO4-自由基相互作用及其对有机污染物氧化降解的影响;针对活化过硫酸盐在工业污染场地修复领域的应用,对过硫酸盐活化方法的发展趋势进行了展望。理论研究和实践表明,过硫酸盐不同活化方式为工业污染场地修复提供了多样选择,多种活化方式协同作用将是过硫酸盐高效活化氧化降解有机污染物的发展方向。由于Cl-HCO3-/CO32-抢夺·SO4-的能力较强,认为这些无机盐与有机物复合的污染场地或土壤采用PDS修复需格外谨慎选择活化方法。  相似文献   

14.
张少博  方莉  高雪焘  程文婷 《化工学报》2021,72(6):3031-3040
以氯化镁、氢氧化钠和硫酸镁为原料,采用溶胶-凝胶-水热法制备了碱式硫酸镁(MHSH-512)晶须,研究了前驱物Mg(OH)2、Mg2+SO42-的浓度和杂质离子Cl-对MHSH-512晶须的生长机制和微观形貌的影响。研究表明,溶胶-凝胶法得到的Mg(OH)2在水热条件下的溶解再结晶过程中易形成结构单元[Mg(OH)6]4-。当c(Mg2+)/ c(SO42-)为3时,几乎全部的[Mg(OH)6]4-可与SO42-形成晶核,并以b轴为主轴生长为MHSH-512一维晶须。大量Cl-的存在可能阻碍OH-与Mg2+相互作用,延缓[Mg(OH)6]4-生成,同时与SO42-在[Mg(OH)6]4-表面发生竞争吸附,导致晶须生长滞后,但对晶须的最终形貌和分散性没有实质影响。190℃下水热反应10 h制得的MHSH-512晶须结晶度高、长径比大(150~200)、表面光滑且分散性好,易于实现工业化生产,为青海盐湖镁资源的高值化利用提供了一条有效途径。  相似文献   

15.
采用UV-LED/NaClO工艺降解水中尼泊金甲酯(MeP),通过竞争动力学的方法确定了MeP与HO·、CO3-·的二级反应速率常数,考察了不同NaClO投加量、pH和腐殖酸(HA)浓度下不同活性物种对MeP去除的贡献,研究了共存Br-对MeP矿化、消毒副产物(DBPs)生成和急性毒性变化的影响。结果表明,NaClO与UV-LED的协同效果要优于其他氧化剂,UV-LED/NaClO工艺降解MeP的拟一级动力学常数为0.0854 min-1。MeP与HO·、CO3-·的二级反应速率常数分别为4.00×109 L/(mol·s)和5.56×108 L/(mol·s),UV-LED/NaClO工艺降解MeP时各活性物种的贡献率符合活性氯自由基(RCS)>HO·>NaClO>UV-LED的规律。弱酸性和中性条件有利于MeP降解,HA明显抑制了降解,NO3-HCO3-和Br-均不同程度促进了MeP降解。Br-可以提高MeP的矿化,但会导致更多的DBPs生成,增加反应溶液的急性毒性。  相似文献   

16.
采用UV-LED/NaClO工艺降解水中尼泊金甲酯(MeP),通过竞争动力学的方法确定了MeP与HO·、CO3-·的二级反应速率常数,考察了不同NaClO投加量、pH和腐殖酸(HA)浓度下不同活性物种对MeP去除的贡献,研究了共存Br-对MeP矿化、消毒副产物(DBPs)生成和急性毒性变化的影响。结果表明,NaClO与UV-LED的协同效果要优于其他氧化剂,UV-LED/NaClO工艺降解MeP的拟一级动力学常数为0.0854 min-1。MeP与HO·、CO3-·的二级反应速率常数分别为4.00×109 L/(mol·s)和5.56×108 L/(mol·s),UV-LED/NaClO工艺降解MeP时各活性物种的贡献率符合活性氯自由基(RCS)>HO·>NaClO>UV-LED的规律。弱酸性和中性条件有利于MeP降解,HA明显抑制了降解,NO3-HCO3-和Br-均不同程度促进了MeP降解。Br-可以提高MeP的矿化,但会导致更多的DBPs生成,增加反应溶液的急性毒性。  相似文献   

17.
任思颖  于旭东  罗军  冯霞  赵志星  姚智豪 《化工学报》2022,73(10):4335-4344
采用等温溶解平衡法研究了298.2 K三元体系Li+,NH4+ // Cl--H2O和四元体系Li+,K+,NH4+ // Cl--H2O的相平衡。采用湿渣法和XRD测定了三元体系共饱点处平衡固相组成,发现固溶体(NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x 形成;采用XRD和SEM测定了四元体系共饱点处平衡固相组成,发现固溶体(NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x 、(NH4Cl) x (KCl)1-x 和 (KCl) x (NH4Cl)1-x 形成。研究发现:298.2 K下,三元体系相图由2个共饱点、3条单变量曲线和3个结晶相区组成,结晶区面积按照NH4Cl > (NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x > LiCl·H2O顺序依次减小;四元体系相图包含3个共饱点、8条单变量曲线和6个结晶相区,结晶区面积按 (KCl) x (NH4Cl)1-x > NH4Cl > KCl > (NH4Cl) x (KCl)1-x > (NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x > LiCl·H2O顺序依次减小。结果表明:298.2 K时,在氯化物体系中,锂铵和钾铵均可形成固溶体,且钾铵比锂铵更容易形成固溶体而大量析出,增加了锂钾铵氯化物的分离难度。  相似文献   

18.
任思颖  于旭东  罗军  冯霞  赵志星  姚智豪 《化工学报》1951,73(10):4335-4344
采用等温溶解平衡法研究了298.2 K三元体系Li+,NH4+ // Cl--H2O和四元体系Li+,K+,NH4+ // Cl--H2O的相平衡。采用湿渣法和XRD测定了三元体系共饱点处平衡固相组成,发现固溶体(NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x 形成;采用XRD和SEM测定了四元体系共饱点处平衡固相组成,发现固溶体(NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x 、(NH4Cl) x (KCl)1-x 和 (KCl) x (NH4Cl)1-x 形成。研究发现:298.2 K下,三元体系相图由2个共饱点、3条单变量曲线和3个结晶相区组成,结晶区面积按照NH4Cl > (NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x > LiCl·H2O顺序依次减小;四元体系相图包含3个共饱点、8条单变量曲线和6个结晶相区,结晶区面积按 (KCl) x (NH4Cl)1-x > NH4Cl > KCl > (NH4Cl) x (KCl)1-x > (NH4Cl) x (LiCl·H2O)1-x > LiCl·H2O顺序依次减小。结果表明:298.2 K时,在氯化物体系中,锂铵和钾铵均可形成固溶体,且钾铵比锂铵更容易形成固溶体而大量析出,增加了锂钾铵氯化物的分离难度。  相似文献   

19.
在保证选择性的前提下高效光催化氧化苯甲醇为苯甲醛仍然是当下面临的一个巨大挑战。g-C3N4的价带位置适中,具有温和的氧化能力,已被开发用来光催化氧化苯甲醇以保证反应的选择性,但由于其电子空穴复合率高导致反应的转化率难以提升。由于Bi2O2CO3的超薄片层结构不仅可以增加催化剂的比表面积形成更多的活性中心,同时可以形成局部电场,更有效地分离光生电子-空穴对,因此通过构建Bi2O2CO3/g-C3N4异质结来加快光生载流子分离进而提升反应速率。其中最优的催化剂可以在反应9 h后使苯甲醇完全氧化为苯甲醛,降低了分离成本。  相似文献   

20.
伊学农  李京梅  高玉琼 《化工进展》2022,41(8):4562-4570
利用紫外线(UV)活化高铁酸盐[Fe(Ⅵ)]能显著提高萘普生(NPX)的降解率。本文考察了不同体系、 Fe(Ⅵ)投加量、溶液pH、磷酸盐、HCO3-、Cl-以及腐殖酸(HA)对NPX降解的影响,并通过自由基淬灭实验和中间价态铁鉴定实验确定了反应的主要活性物种。通过TOC去除率确定体系降解NPX的矿化程度并利用液相色谱质谱联用仪检测降解的中间产物,提出了可能的降解路径。结果表明,反应60min后,单独Fe(Ⅵ)几乎不能降解NPX,单独UV对NPX的降解率也不到26%,而UV-Fe(Ⅵ)体系对NPX的降解率高达82%,降解过程符合准一级动力学规律(R2>0.95),反应速率常数为0.0306min-1,分别是单独UV和单独Fe(Ⅵ)降解速率的6.2倍和102倍。溶液初始pH对UV-Fe(Ⅵ)体系降解NPX有显著影响,酸性条件下有利于NPX的降解,主要是由于在不同pH下高铁酸盐和NPX的不同形态的双重作用。相同pH下,磷酸盐对NPX的降解有明显的抑制作用,主要是因为磷酸盐与Fe(Ⅵ)分解产物具有络合作用导致·O2-减少。Cl-和HA对NPX降解有不同程度的抑制作用,而HCO3-对降解有促进作用,这是因为HCO3-的加入使得溶液的pH升高从而增强了Fe(Ⅵ)的稳定性。较低的矿化率表明NPX的降解产物与其母体化合物相比难于在UV-Fe(Ⅵ)体系中去除。UV-Fe(Ⅵ)体系中的主要优势活性物种是·O2-,NPX 与·O2-主要通过电子转移机制发生脱羧反应,最终生成酸类、酮类和醚类物质。  相似文献   

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