新型熔盐快堆的物理优化设计及99Mo产量分析

为提高新型熔盐快堆的堆芯中子经济与安全性能,并利用²³⁵U的裂变反应进行⁹⁹Mo同位素生产,应用SCALE6.1程序进行了堆芯几何参数优化,基于优化后的堆芯对⁹⁹Mo同位素的生产进行相关分析。结果表明：适当增加燃料元件半径、减小燃料栅元半径可提高有效增殖因子,同时降低冷却剂温度系数;当燃料元件容器壁厚为0.1 cm、燃料元件半径为3.5 cm、栅元半径为5 cm、活性区半径和反射层厚度分别为63 cm和100 cm时,堆芯运行寿期满足32个月,此时总反应性温度系数为-1.615×10^-5K^-1,保证了堆芯的固有安全性;选最外层燃料元件作为⁹⁹Mo生产的燃料靶件可提高⁹⁹Mo的产量,当燃料靶件提取周期为7 d时,⁹⁹Mo出堆年产量达到6.25×10¹⁶Bq,比活度为2.77×10¹⁵Bq·g^-1。     

Mo在Al2O3上的吸附、解吸性能及其与U、Sr、Cs、I等杂质元素的分离

目前国际⁹⁹Mo面临供应危机，急需新技术和新反应堆。医用同位素生产堆是以²³⁵UO₂(NO₃)₂溶液为燃料的专用反应堆，生产成本低、三废少、经济效益高。本工作利用Al₂O₃为分离材料，从模拟的医用同位素生产堆（MIPR）燃料溶液中分离和纯化Mo。结果表明，经两次分离，Mo的总回收率大于 60%， U、Sr、Cs、I等杂质可以被除去，采用Al₂O₃从MIPR燃料溶液中提取⁹⁹Mo工艺可行。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究，确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明，于不锈钢管内壁上电沉积UO₂，在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下，经过约210 h电沉积，不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²；采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离，采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化；纯化后的⁹⁹Mo溶液中，杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%，均小于《欧洲药典》规定值，满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程，为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo，进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

医用同位素生产堆应急停堆系统设计研究

医用同位素生产反应堆(MIPR)以硝酸铀酰（或硫酸铀酰）水溶液为核燃料，主要生产医用同位素⁹⁹Mo和¹³¹I。反应堆的安全性是需要关注的重要问题。当发生一次冷却水泵故障、误提棒、气回路氢氧复合能力丧失等事故而未能紧急停堆的情况下，由应急停堆系统实现反应堆停堆。本文介绍了应急停堆系统的设计原理及运行方式，并分析了“正压卸料”和“负压卸料”停堆方式应急停堆瞬态过程。结果表明，“正压卸料”应急停堆可在150 s内完成燃料的完全排出；“负压卸料”应急停堆可在700 s内完成燃料的完全排出。“正压卸料”的燃料排出速度比“负压卸料”快，该研究结果可对反应堆临界安全分析提供输入数据。     

医用同位素99Mo吸附分离研究进展

医用同位素⁹⁹Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产⁹⁹Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的⁹⁹Mo生产途径。在分离⁹⁹Mo和^99mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对⁹⁹Mo吸附能力关系到未来新一代⁹⁹Mo-^99mTc发生器的制备。本研究对医用同位素⁹⁹Mo的吸附分离进行综述,介绍⁹⁹Mo生产方式,⁹⁹Mo和^99mTc分离方法 ,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度⁹⁹Mo吸附制备⁹⁹Mo-^99mTc发生器提供参考。     

中国医用99Mo及99Mo-99Tcm发生器的发展

⁹⁹Tc^m是核医学临床诊断应用最为广泛的放射性核素，其使用量占所有诊断用放射性核素的70%左右。⁹⁹Tc^m在临床上主要由其母体核素⁹⁹Mo衰变通过⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器获得。中国从20世纪60年代末开始医用⁹⁹Mo与⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器的研制工作，并取得了十分瞩目的成就。本文对我国医用⁹⁹Mo及⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器的发展进行了简要回顾，分析了我国在⁹⁹Mo及⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器生产方面存在的问题，并对其今后的发展提出了建议，以期促进国内放射性同位素技术进一步的发展。     

用于医用核素钼-99的制备方法

⁹⁹Mo的衰变子体核素^99mTc是核医学中应用最为广泛的放射性同位素，其使用量约占所有放射性同位素的70%。基于对目前国内外⁹⁹Mo制备方法的文献调研，阐述了医用⁹⁹Mo的主要制备方法，包括反应堆生产⁹⁹Mo、加速器制备⁹⁹Mo和中子发生器制备⁹⁹Mo。从靶件形式与化学提取等方面重点分析了以高浓铀（HEU）或低浓铀（LEU）为靶材料，利用反应堆生产裂变⁹⁹Mo的方法。鉴于近年来使用加速器与中子发生器制备⁹⁹Mo的方法已取得了较大进展，本文亦对此进行了较详细的阐述，并对进一步的研究工作提出建议。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

高浓铀靶裂变法生产钼-99发展的综述

随着放射性药物化学和核医学的快速发展，放射性诊断核素^99mTc在临床的应用越来越广泛，从而使得当前全球对其母体核素⁹⁹Mo的需求量不断增加。目前高浓铀靶裂变法生产⁹⁹Mo仍是最广泛使用的方法。本文系统介绍了国内外采用高浓铀靶裂变法生产⁹⁹Mo的发展历史和生产工艺。     

医用同位素生产堆零功率物理试验研究

中国原子能科学研究院于2007年初受中国核动力研究设计院的委托，为新型医用同位素生产堆（MIPR）技术研究进行了一系列零功率物理实验。实验包括：最小临界质量测量、控制棒微分、积分价值测量、临界棒位和后备反应性测量、停堆深度测量、温度系数测量、气泡效应测量。     

反应堆科学技术——医用同位素生产堆零功率物理试验研究进展

2007年初，中国核动力设计研究院委托中国原子能科学研究院进行医用同位素生产堆技术研究。经近10个月的紧张工作，对YSR铀溶液临界装置（图1）进行堆芯容器的更换及相关设施的技术改进，为今后的一系列物理实验做准备。实验内容包括：最小临界质量测量、控制棒微分、积分价值测量、临界棒位和后备反应性测量、停堆深度测量、温度系数测量、空泡系数测量。     

氟锂铍熔盐热中子散射效应对熔盐堆中子学性能的影响

氟锂铍(FLiBe)熔盐作为液态熔盐堆的冷却剂和载体盐，具有一定的慢化性能，其热中子散射数据影响熔盐堆的中子学性能，进而影响熔盐堆物理设计和安全运行。基于通用蒙特卡罗粒子输运程序分析了液态FLiBe熔盐的热中子散射数据对65 MW熔盐堆堆芯中子能谱、不同能谱下有效增殖因数k_eff、核素反应率、温度反应性系数等中子学性能的影响。研究结果表明：考虑FLiBe熔盐热散射效应，堆芯中子能谱变硬，导致²³⁵U裂变反应率和k_eff变小，燃料的温度反应性系数中多普勒系数减小0.28×10^-5 K^-1，而密度反应性系数几乎无变化。当堆芯由热谱转变为相对较快的中子能谱时，FLiBe熔盐热散射效应导致²³⁵U裂变率减少的变化量降低，k_eff的下降幅度从9.2×10^-4变为2×10^-4。因此，熔盐堆堆芯物理计算需开展FLiBe熔盐的热中子散射数据影响的量化。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

新型熔盐快堆中辐照熔盐靶件生产238Pu的物理分析

以氯化物熔盐为靶基质对新型熔盐快堆中²³⁸Pu的生产进行了分析,使用SCALE6.1（Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1）程序,对比了不同靶基质与靶件半径在²³⁸Pu生产中²³⁷Np的转换率与利用率,分析了反射层的能谱分布、不同位置辐照孔道的²³⁷Np反应截面、靶件插入对堆芯反应性的影响以及生成²³⁶Pu杂质浓度,并计算了²³⁸Pu的纯度及产量随辐照时间的变化。结果表明:NpCl₄纯盐靶基质的²³⁷Np转换率较高,减小靶件半径可提高²³⁷Np利用率;远离堆中心位置的辐照孔道热中子份额较高,且靶件插入对堆芯反应影响较小;辐照孔道内靶件的²³⁶Pu浓度可减小至1×10^-7以下,²³⁸Pu纯度超过98%;当辐照周期为40 d时,     

使用活性炭纤维从中性钼溶液中提取锝的方法研究

为了寻找适用于低比活度钼料液的高效钼锝分离材料,以提高锝［⁹⁹Tc^m］淋洗液的放射性浓度,获得满足临床用要求的医用锝［⁹⁹Tc^m］,本研究探索从中性钼溶液中分离锝的方法,简化锝［⁹⁹Tc^m］淋洗液的处理过程。采用活性炭纤维从1 mol/L的氯化钠中性低比活度钼［⁹⁹Mo］溶液（＜0.2 Ci/g Mo）中提取锝［⁹⁹Tc^m］,全过程使用中性淋洗液解吸锝［⁹⁹Tc^m］,实现钼和锝［⁹⁹Tc^m］的分离。结果表明,锝［⁹⁹Tc^m］回收率大于90%,所得高锝［⁹⁹Tc^m］酸钠淋洗液不经pH调节,符合《中国药典》要求,对注射用亚锡甲氧异腈（MIBI）和注射用亚锡亚甲基二膦酸盐（MDP）进行标记后的标记物放化纯度符合《中国药典》要求。建立了具有自主知识产权、优势明显的从中性低比活度⁹⁹Mo（＜0.2 Ci/g Mo）中分离提取⁹⁹Tc^m的方法,可为中子俘获法制备⁹⁹Mo用于制备⁹⁹Tc^m和加速器法直接制备⁹⁹Tc^m提供技术储备。     

利用医用同位素生产堆生产89Sr

医用同位素生产堆(MIPR)是一种新型的同位素生产堆,是以低浓铀或高浓铀为燃料的水均匀溶液反应堆8。9Sr是用于减轻恶性肿瘤骨转移骨痛的亲骨性放射性药物。本文介绍了医用同位素生产堆的结构、特点以及用它来生产89Sr的原理。     

利用医用同位素生产堆(MIPR)生产锶－89

医用同位素生产堆（MIPR）是一种新型的同位素生产堆，是以低浓铀或高浓铀为燃料的水均匀溶液反应堆。锶－89是用于减轻恶性肿瘤骨转移骨痛的亲骨性放射性药物。本文介绍了目前世界上生产锶－89的方法，医用同位素生产堆的结构、特点以及用它来生产锶－89的原理。     

压水堆内钍-铀增殖循环研究——堆芯设计

在全UOX（铀氧化物）堆芯平衡循环的基础上,研究了UOX/PuThOX（钚钍混合氧化物）混合堆芯和UOX/U3ThOX（工业级²³³U-钍混合氧化物）混合堆芯的燃料管理方案设计,实现了钍 铀增殖循环。U3ThOX燃料组件在堆内停留6个燃料循环,平均循环长度较参考的全UOX堆芯增加5 EFPD;U3ThOX燃料组件卸料后冷却1年时易裂变核素存量较装料时增加了7%。为比较分析,设计了UOX/MOX（钚铀混合氧化物）混合堆芯的燃料管理方案。核特性分析结果表明：1）装载PuThOX燃料对堆芯核特性产生的影响与装载MOX燃料类似,硼微分价值和控制棒价值减小、临界硼浓度变大、慢化剂温度系数更负、停堆裕量减小、多普勒亏损更大;2） UOX/U3ThOX混合堆芯和参考的全UOX堆芯具备相似的核特性。     

凝胶型99Mo-99mTc发生器研究现状

与裂变型⁹⁹Mo-^99mTc发生器相比，凝胶型⁹⁹Mo-^99mTc发生器制备^99mTc具有工艺简单、产生的放射性废物容易处理、对环境影响小等优点。本文主要论述了凝胶型⁹⁹Mo-^99mTc发生器与裂变型⁹⁹Mo-99mTc发生器的区别，堆照生产⁹⁹Mo原料和凝胶材料的研究进展，凝胶结构以及凝胶组分等多种条件因素对凝胶型⁹⁹Mo-^99mTc发生器性能的影响等，并对低比活度⁹⁹Mo生产^99mTc的研究进展进行综述。     

229Th的分离和测量方法

²²⁹Th是一个适合于同位素稀释质谱法(IDMS)分析环境样品中钍同位素浓度的同位素稀释剂。建立了一种稳定可靠的从²³³U溶液中提取高纯²²⁹Th同位素稀释剂的方法，该方法采用串联阴离子交换柱分离U和Th同位素，全流程²³⁸U和²³²Th的回收率接近100%。采用多接收电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）反同位素稀释法准确标定了制备的²²⁹Th同位素稀释剂的浓度，为1.959×10^-9(1±0.5%) g/g，²³⁰Th与²²⁹Th的同位素比值为3.322×10^-3，并根据测量过程评定了稀释剂浓度的不确定度。