用内标技术测量环境样品中的铀

用MAT 262热表面电离型同位素质谱计测定了铀的同位素丰度比。环境样品采用HNO3 HF HClO4混合溶液溶解后,用TBP色层法进行分离纯化,再经电镀制备成供质谱用的测量源。结果表明,所测环境样品中铀的质量分数为:河水,8×10-8;长青树树叶,1×10-7;表层土壤,(5～11)×10-6。     

用UF_6质谱计标定铀同位素工作标准的一种方法

根据已知同位素丰度的２个基本铀同位素标准,可以用内插法和校正法标定出丰度介于上述２个基本标准之间的系列工作标准。标定使用ＭＡＴ－２５０ＵＦ（或ＭＡＴ－２８１）型高精度低记忆效应质谱计。在测量中认真净化样品,采用合适的进样与测量程序,并减小由大峰拖尾和二次电子造成的“似记忆效应”。这样,即使在２个基本标准的丰度比的比值达到５的条件下,２种方法的标定结果的相对偏差远小于０．０１％。在讨论了一切可能的误差来源后,可以确保测量本身的附加相对误差小于０．０３％。     

钕和钼同位素丰度比的精密测定

本文描述用 CH_5质谱计表面电离源对钕和钼同位素丰度比的精密测定.其中,天然钕与浓缩~(150)Nd 的双带法测量同位素丰度比的精度好于0.2%.天然钕的硝酸溶液加蔗糖碳化剂的单带法测量同位素丰度比的精度好于0.4%、天然钼的硫酸溶液加甘油碳化剂的单带法测量同位素丰度比的精度好于0.4%.     

利用光致裂变中子响应曲线确定铀材料丰度

用无损分析方法确定铀材料同位素丰度是深度核裁军核查技术中的一个具有挑战性的问题。本文通过分析和数值模拟研究了利用高能光子确定铀材料丰度的可能性。通过建立简化模型研究了反演铀材料丰度问题的方法、物理基础和测量条件。通过利用Monte-Carlo粒子输运程序对光子和中子的输运过程进行模拟,得到不同测量条件下的中子强度与铀材料丰度的关系。中子强度和铀材料丰度之间的关系曲线表明:对于已知结构的铀部件,铀材料丰度可以通过对比中子注量率和已知的光子中子关系曲线确定;对于未知结构的铀部件,该部件中铀材料丰度可以通过测量中子对不同能量光子响应曲线的形状参数得到。     

快速测量Xe稳定同位素丰度及其质量歧视校正

为准确测量Xe同位素丰度,本研究针对Xe同位素电离后各离子在磁场中的运动特征设定了MAT253型质谱计法拉第杯的位置,并用其快速测量了天然Xe的9种同位素丰度。MAT253作为一种磁质谱计,为解决测量同位素丰度时的质量歧视效应问题,采用内标法,利用幂函数、指数和平衡校正规律对Xe同位素丰度的质量歧视进行校正。测量结果的相对标准偏差≤0.13%,而以¹³¹Xe/¹³²Xe做为内标的幂校正方法,得到的Xe同位素丰度更接近于参考值。校正后各同位素与参考值的偏差均≤1.46%,且各同位素的标准不确定度均≤0.21%(k=2)。     

AMS直接测量铀微粒次同位素比的方法

铀微粒同位素比测定在核保障环境取样中发挥着重要作用,目前铀微粒中次同位素比的准确测定方法尚未完善。本工作使用小型加速器质谱研究了一种直接测量铀微粒中次同位素比的分析方法,采用CRM铀系列同位素标准样品,选取不同丰度、不同粒径的铀微粒进行测量分析,CRM-U200、CRM-U970微粒²³⁴U/²³⁵U和²³⁴U/²³⁶U同位素比的测量值与标称值之间的相对误差分别小于10%和20%,该法可实现微米级铀微粒的高灵敏测定,为单铀微粒的次同位素比分析提供了新的技术路线。     

光谱法直接测定^235U

一、前言光谱分析铀同位素的优点是设备简单,操作方便,比常用的质谱分析经济、快速、无记忆效应,直至目前,在核燃料循环中仍用于测定同位素的丰度。考虑到回收料U_3O_8仅需一般中等精度分析其丰度,故开展了铀同位素光谱分析试验。采用ИСП-51型光谱仪,加工了相板记录和光电记录两用暗合,用通常的玻璃感光板     

容器内铀同位素丰度的非破坏探测技术研究

研制了三维样品旋转装置,用PC/FRAM软件分析了通过同轴HPGe探测器采集的铀总量在2—600g、能区在120—1001keV的铀同位素γ射线。建立了高放废物容器内非均匀分布的铀同位素丰度的γ能谱测量方法。对同位素丰度在20%—93%的235U,测量不确定度<0.6%,对238U的测量不确定度<1.3%。     

邻近铀微粒的二次离子质谱测量干扰研究

<正>二次离子质谱仪(SIMS)测定铀微粒同位素时,邻近微粒间会产生相互干扰。通过微操作用CRM U0002和CRM U350制备了不同间距的相邻微粒对样品,在IMS-6f型SIMS上开展了铀微粒在不同间距、不同测量顺序下的铀同位素测量研究。结果表明:相邻微粒间的安全距离较一次束的束斑尺寸大得多;丰度低的微粒较丰度高的微粒受到的干扰更严重、安全距离也更大;后测量的微粒受先测微粒的离子     

低丰度~(236)U同位素质谱测量值的校正

在质谱测量中,低丰度236U同位素容易受到周围强峰拖尾的干扰。本工作采用BGA(Background Amendment)拖尾校正和动态本底扣除方法对MAT-262质谱仪测量236U丰度值进行校正。结果显示,在236U丰度较低的情况下,采用BGA拖尾校正具有显著的校正效果,对测量结果的校正可达2.24%,校正值更接近于标称值;动态本底扣除方法对低丰度同位素质谱测量的改善效果不明显。     

铀基体中痕量钚的分离

为了从铀基体中分离痕量钚,采用由TBP 色层柱和7402季铵盐色层柱组成的萃取色层法及低本底α谱仪对模拟铀样品中铀钚分离方法进行了研究,并确定了分离流程的条件;对影响流程分离效果的主要因素,如料液和洗涤液酸度、流速、解吸液浓度等进行了研究,确定了最佳分离流程.当料液中铀和钚分别为0.1 g和6 ng时, 对铀的去污因子大于107,钚的收率大于95%,满足了质谱法测量铀基体中杂质钚同位素丰度比值的要求.使用该流程对后处理铀产品进行了铀钚分离及质谱测量.     

用质谱法测量反应堆元件的燃耗

文章介绍了用质谱计测量反应堆元件的燃耗的基本方法,铀同位素比值法和燃耗监测核素~(148)Nd含量测定法的测量误差分别是(3.0—4.0)％和(1.6—2.0)％。用质谱法获得的燃耗值与用γ谱法和放化法获得的燃耗值是一致的。 文章给出了铀同位素比值、α_5值和燃耗值沿反应堆元件轴向的分布曲线,铀同位素比值与燃耗值的关系曲线。铀同位素比值和燃耗值的关系曲线是线性的,它与裂变生成的毒物核素~(149)Sm同燃耗的关系曲线是一致的。     

多接收电感耦合等离子体质谱法对铀同位素丰度的测定

为了对环境监测提供有效、可靠的手段,在多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)上建立了铀同位素丰度的分析方法。对影响仪器灵敏度的因素进行了初步探索,对标准物质GBW 04227和3个同位素丰度不同的样品中铀的各种同位素组分比值进行了测量,评价了测定结果的不确定度。结果表明,对丰度为3%、质量分数为2×10-7的235U溶液,R(235U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.02%,R(236U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.2%。     

单分散微米级铀氧化物微粒的制备

铀微粒同位素分析在核保障环境监测中发挥着重要作用。为保证准确测量单个微粒中铀同位素比,需使用丰度已知且尺寸适宜的标准微粒。通过将铀标准物溶解,并将溶液雾化形成液滴,再经蒸发溶剂、热分解一系列步骤,制得所需微粒。建立了1套以振动孔气溶胶发生器为核心的单分散铀氧化物微粒的制备装置。经扫描电子显微镜观测,制备的微粒呈球形;能谱分析表明,微粒为铀氧化物;微粒粒径主要集中在1.1μm左右,由于液滴的分裂与结合,导致了一定数量的较小和较大微粒存在;经二次离子质谱测定,其丰度值与标称值吻合,不同微粒间校正因子波动较小,能够满足实际测量的要求。     

SEM-ICP-MS测定单微粒铀同位素比值

将扫描电镜(SEM)与多接收电感耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)联用,建立了新的测定单微粒铀同位素比值的分析方法。通过使用SEM上的能量色散X射线荧光光谱(EDX)寻找、鉴别含铀微粒,利用微操作器进行单个微粒的转移,经化学溶解后用MC-ICP-MS测定同位素比值。本工作以CRM U850、U350、U005-A三种丰度不同粒径的铀微粒为测量对象。各种丰度微粒的形貌存在较大差异,同位素比值测定结果与标称值一致,相对标准偏差(sr)最大分别在3.3%、2.2%和4.6%以内。     

燃料元件破坏性燃耗测量过程的质量控制

燃耗是核燃料元件最重要的性能指标之一,其准确测量对新型燃料元件研制和换料周期确定等具有重要意义。破坏性燃耗测量属于强放射性下的精细化学分析,需建立系统的方法对测量过程进行质量控制,确保测量数据准确可靠。本文从方法适用性分析、数据预估、质谱干扰分析、样品污染分析、多种方法验证等方面介绍了破坏性燃耗测量过程质量控制的方法。剖析了重同位素法、¹⁴⁸Nd监测体法、¹⁴⁵Nd+¹⁴⁶Nd监测体法、¹³⁷Cs监测体法等的优缺点和适用范围。介绍了由裂变产额比值预估钕同位素丰度比、由铀同位素丰度比预估燃耗值的方法。分析了质谱测量时由Ce和Sm同位素造成的同量异位素干扰及其检测、排除手段。针对天然本底污染和样品间的交叉污染,分别论述了两种污染源的判断和修正技巧。还探讨了对燃耗值、稀释剂浓度、同位素丰度比等关键数据进行对比验证的方法。     

用活化分析法测定元素的同位素丰度

用活化分析法测定元素同位素丰度的工作最早见于五十年代,迄今为止有关文献已报告了21种同位素的丰度和丰度比的测定方法。早期工作仅限于用反应堆照射样品,测量活化产物的β和γ射线,主要用于分析陨石和地质样品中某些元素同位素丰度的差异,以及分析铀的同位素成份和测定岩石的绝对年龄。从七十年代起,一些研究单位使用质子束、氘束、光子束等手段照射样品,不仅测量活化产物的各种射线,还测量核反应过程中发射的瞬发粒子,主要分析氧、氮、碳、锂、钙等轻核元素。其中一些方法在实际应用中,尤其是在稳定性同位素示踪技术的应用中发挥了一定的作用。     

铀同位素标准物质在核燃料系统实验室间比对中的应用

在核燃料系统分析检测实验室间比对活动中,首次开展铀同位素检测项目的设计、策划和实施,选取国家一级标准物质“八氧化三铀中铀同位素标准物质”作为分割样品对,分别采用Z比分数、标准物质测量结果的误差允许限(E)作为能力统计量,对实验室间铀同位素丰度的比对结果进行统计和分析,对测量结果有问题或不满意的情况进行分析和建议.通过首...     

同位素稀释质谱法测定高放废液中的铀

用双同位素稀释质谱法测定高放废液中的微量铀,采用TBP/Kel-F粉反相分配色层法分离铀,双稀释剂分别为浓缩~(235)U及~(238)U,铀同位素丰度比的质谱测定相对标准误差优于0.1%,化学处理及质谱测定全流程铀的空白值为3×10~(-9)g,方法检测限对于铀为1×10~(-9)g,高放废液中微量铀测定结果不确定度为±2%。     

加载技术在锂同位素质谱分析上的应用研究

采用热表面电离质谱计,对以Li_3PO_4作为加载物的~6Li~ ,~7Li~ 锂离子流之比进行了测定。在详细研究分析时的试样酸度、离化带温度、蒸发带温度与试样量,以及测量值随时间的变化等一系列测试条件后,建立了一种高精密度锂同位素分析方法。该法测量锂同位素丰度之比的相对标准偏差优于0.1％,最好时可达0.047％。并具有制样简单、分析时间