二维碳载Au4Pd2催化剂的构建及其电催化性能

贵金属纳米团簇由于精确的结构和明确的化学组成而受到广泛的关注.该工作采用具有精准的颗粒大小和精确的结构双金属金属纳米团簇,研究其电子结构、几何结构对催化反应的影响,同时利用杂原子与主原子间的强电子耦合作用调控催化性能.首先制备4个金原子与2个钯原子组成的金钯纳米团簇,并分散至二维材料上得到单团簇分散的金钯基纳米复合材料催化剂;通过XPS测试可知,AuPd与载体之间存在较强的协同作用,有助于促进其氧还原(ORR)与析氢反应(HER)的稳定性;调节贵金属比例得到最佳比例的金钯催化剂,在0.1 mol/L KOH氧饱和电解液中,起始电位为0.95 V,半波电位为0.81 V,其ORR性能优于商业Pd/C.该催化剂也具有良好的HER性能,在0.5 mol/L H2SO4电解液中,电流密度为10 mA/cm2下的过电位为129 mV;利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)对催化剂结构进行表征分析,解释其结构与性能间的联系.优化贵金属团簇掺杂比例得到具有优异氧还原与析氢性能的双功能催化剂,为高效稳定的电催化剂的开发提供了新方向.     

碱性水电解非贵金属析氧催化剂的研究进展

"绿氢"能源的大规模应用依赖于电解水技术。和析氢反应(HER)相比,析氧反应(OER)是水电解过程中的关键反应,其动力学反应缓慢。目前,非贵金属OER电催化剂的活性和稳定性不佳,深入OER过程机理的理解和催化剂活性方面的研究有助于OER速率的提升。文章综述了近年来在碱性体系中对水电解制氢非贵金属析氧催化剂的研究讨论、分析和总结,主要从材料掺杂类、形貌调控类、调节电子结构类和复合结构类4个方面来阐述。     

废弃酒糟制备钴氮共掺杂生物炭及其析氧和析氢反应催化性能研究

开发用于析氧反应(OER)和氢析出反应(HER)的低成本高效催化剂在水分解领域至关重要。以废弃酒糟为碳氮源,通过碳酸钠活化实现氮掺杂和钴纳米粒子负载,同时获得复合催化剂(Co(15)-DS-4)。对比实验分析表明,凭借多孔材料的介微孔结构,表面原子的高暴露特性和活性位点Co-N的协同效应,Co(15)-DS-4表现出优异的HER和OER双功能催化活性。在Co(15)-DS-4催化作用下,碱性电解液中的电极达到10 m A/cm2电流密度需要0.42 V过电压,这远低于商业上贵重的Ru O2催化剂(≈0.5 V)。此外,Co(15)-DS-4具有优异的水分解稳定性,经3 000次循环伏安,Co(15)-DS-4的OER极限扩散电流密度仍能保持97.5%(HER极限扩散电流密度仍能保持98.3%)。这一废弃酒糟衍生碳所构筑的N掺杂多孔碳负载Co纳米粒子复合材料在水电解领域具有巨大的应用潜力。     

生物质碳负载镍基纳米颗粒及其电解水析氢性能

电解水析氢反应(HER)相比于传统制氢方式,研究前景更为广阔,但考虑到其缓慢的动力学过程,开发价格低廉且高效的催化剂是克服HER应用瓶颈的关键.大多数现有的纳米微观结构的电催化剂需要复杂的合成过程,这无疑增加了开发的难度.本工作以生物质棉布为载体,采用施魏策尔试剂变体作为镍源,制备生物质碳负载镍纳米颗粒的HER催化电极...     

单原子催化剂在氢燃料电池阴极氧还原反应中的研究进展

氢燃料电池是一种高效、环境友好以及零碳排放的能量转化技术,然而高成本的贵金属催化剂阻碍了其规模化应用。单原子催化剂因具有高原子利用率、高催化活性和选择性、低成本等优点,对氧分子表现出优异的催化还原性能,在氢燃料电池中具有广阔的应用前景。如何设计合成高效和低成本的单原子催化剂成为该领域的研究热点。重点综述贵金属单原子催化剂和非贵金属单原子催化剂在氢燃料电池阴极氧还原反应中的研究进展,总结提出增强单原子催化剂氧还原性能的调控策略,包括配位结构、局域环境、双原子对、缺陷位点以及暴露活性位点等调控机制,为从原子尺度设计高效氧还原催化剂提供了思路借鉴,并对氢燃料电池氧还原单原子催化剂的发展机遇与挑战进行了展望。     

生物质催化气化制取富氢气体实验研究

以麦秸为对象,采用管式气化炉进行生物质蒸汽气化制取富氢气体实验研究.在非催化气化实验基础上,选取NiO、纯Fe粉以及橄榄石(FeMg)2:SiO4这3类催化剂来提高氢含量.实验结果表明,气化反应温度在700～950℃范围内,氢体积浓度达到45%以上,添加Fe时达到了60%以上.非催化时,氢产率达到60g/(kg麦秸);添加催化剂时,Fe粉催化效果最好,最大产氢率达到119g/(kg麦秸);NiO次之,相比非催化时可提高40%;而橄榄石催化作用明显低于前两者.另外随着气化温度提高,3种催化剂的催化作用均增强.     

镍基催化剂上生物油临氢催化改质的试验研究

采用等体积浸渍法,制备了系列镍基催化剂.以乙酸为模型化合物,对所制备的催化剂活性进行评价,并讨论不同反应条件、不同催化剂的处理方式对其活性的影响,对临氢催化改质机理进行了讨论.在筛选出的活性较高的Mo-loNi/γ-Al2O3催化剂上,对生物油临氢催化改质进行了研究.实验结果表明,生物油经改质后pH值由2.16升至2.84,含水量由46.2%增至58.99%,表明通过对羧基临氢催化改质来降低生物油的酸性具有可行性.     

一步法制备生物质活性炭Co基制氢催化剂

系统考察工艺条件及掺杂Fe、Mn助剂对催化剂催化NaBH_4产氢性能的影响,优化工艺操作参数,以提高催化剂的活性及稳定性。利用扫描电镜仪和X射线衍射仪对催化剂表观形貌及结构进行表征,以探讨催化剂活性的提高机理。结果表明:400℃炭化1 h、800℃活化2 h的工艺条件下,催化剂的催化产氢效果最优,其平均产氢速率为1715.2 mL/(min·g),最高可达2952 mL/(min·g),经循环使用11次后活性仍可保持初始活性的51%。相比于单组份Co-基催化剂,助剂Fe、Mn的引入可有效抑制催化剂活性组分的团聚。一步法工艺制备的Co基催化剂表现出工序简单且良好的催化NaBH_4产氢性能。     

柴油机Fe-Cu分子筛SCR催化剂的数值模拟

建立催化反应动力学模型预测和比较Fe、Cu分子筛催化剂的NOx还原性能.考虑了NH3的吸附和脱附、NH3氧化、NO氧化及NOx还原反应.结果表明:Cu分子筛催化剂低温(<400℃)时标准选择性催化还原(SCR)反应转化率较高,而Fe分子筛催化剂高温(>400℃)时催化活性较高.考虑到两种分子筛催化剂在不同温度范围内SCR反应活性的差异,将Fe、Cu分子筛催化剂进行分区及分层组合以拓宽组合催化剂的反应活性温窗.在标准SCR反应下,Fe分子筛催化剂(总长度的20%)布置在Cu分子筛催化剂上游为最佳分区组合;Fe分子筛催化剂(总涂层厚度的25%)涂覆在Cu分子筛催化剂上层为最佳分层组合,最佳分区组合布置在整个温度范围内能实现更高的NOx转化率.然而根据对Cu分子筛催化剂和最佳Fe-Cu分区组合催化剂的瞬态响应特性研究,发现Cu分子筛催化剂具有更好的低温瞬态响应特性.通过优化氨氮比,提高了最佳分区组合催化剂的NOx转化率.     

柴油重整制氢催化剂体系的设计与应用

以复合氧化物为载体,以过渡元素和稀土元素为催化剂助剂,利用初湿浸渍法和溶胶凝胶法制备了系列贵金属催化剂;研究了催化剂的还原条件、活性、稳定性及抗析碳性;进行了催化剂的XRD等表征:以氢产率为主要考察指标,研究了各催化剂用于柴油重整制氢的效果;研究了催化剂的析碳及除碳方法.