载气压力对空心玻璃微球炉内成球过程的影响

为实现惯性约束聚变(ICF)靶用高品质空心玻璃微球(HGM)的干凝胶法制备,从数值模拟和工艺实验两个方面研究了载气压力对干凝胶粒子炉内成球过程及最终HGM品质的影响。结果表明,随着载气压力的降低,HGM的直径增大、壁厚变薄。降低载气压力虽有利于延长液态空心玻璃微球的精炼时间,但载气与液态空心玻璃微球之间的传热能力也显著降低。因此,HGM的精炼程度随着载气压力的降低而下降,当载气压力低于0.5×105Pa时,HGM的精炼程度不能满足ICF制靶的要求。     

同位素稀释质谱法测定空心玻璃微球内氘气总量

作为惯性约束核聚变(ICF)第一代靶丸,空心玻璃微球(HGM)内充燃料气体的组分、比例和密度均有严格要求,气体总量的测定至关重要。介绍了同位素稀释质谱法(IDMS)测定空心玻璃微球内氘气气体总量的分析方法。该方法采用氢气为稀释剂,活性炭作为吸附剂制备氘气和氢气的混合气体,用质谱计测定样品中氢同位素丰度。通过热力学公式推导、计算,求得HGM内氘气摩尔数。实验结果表明:用IDMS法测量HGM内痕量氘气总量切实可行,其测量下限为10-8 mol,测量结果的相对标准偏差小于5%(n=4或3,按照极差法计算),符合测量要求。     

液滴法制备空心玻璃微球的过程分析

将液滴法制备空心玻璃微球（HGM）的过程划分为液滴的形成、凝胶球壳的形成与干燥、干凝胶球壳的熔炼等阶段,分析了各阶段的物理过程,提出了控制液滴大小、初始速度和液滴中玻璃形成物含量的定量方法,阐述了炉体轴向温度分布、抽气速率和吹扫气体组成对形成HGM的影响。     

用热中子透射计测玻璃原料的水分

介绍了用热中子透射计测玻璃原料硅砂和混合料水分的方法。理论计算与实验标定均表明热中子透射计适合玻璃原料水分的快速测定，如果取样质量大于４０ｇ，可以使水分测量精度达０．５％。     

利比亚玻璃陨石的活化分析和东北“玻璃陨石”类似物的检验

本工作分析了利比亚玻璃陨石,并检验了我国东北“玻璃陨石”类似物,结果如表所示。并得到:(1)利比亚玻璃陨石是一种高SiO_2含量的玻璃陨石,稀土元素含量和世界上四大散落区玻璃陨石有较大差别。(2)利比亚玻璃陨石1~#、2~#和中国琼雷地区玻璃陨石的稀土元素相对含量的模式图的不同,反映了它们来自不同的母岩。(3)两颗东北玻璃陨石类似物的外形、     

硼锂玻璃与珍珠岩玻璃的研制及工艺试验

研制了用于固化高放废液的硼锂玻璃504~#和珍珠岩玻璃7920~#二种配方。并在工程冷试验装置上进行了玻璃固化工艺试验。本文介绍这二种玻璃的组成、工艺流程及试验结果。     

含Pu废物的玻璃和玻璃陶瓷固化基材研究进展

对于239Pu含量较高且很难回收利用的含Pu废物,在安全处置前须进行妥善的固化处理。玻璃和玻璃陶瓷因在制备方面具有较陶瓷简单的工艺、低廉的成本和高效的产出被认为是目前处理含Pu废物综合优势明显的固化基材,因而得到了广泛和深入的研究。本文对碱硼硅酸盐玻璃、镧硼硅酸盐玻璃、铁磷酸盐玻璃以及含钙钛锆石、烧绿石或独居石结晶相的玻璃陶瓷等在含Pu废物固化方面的研究进展进行了综述,包括其组分、Pu包容量和化学稳定性,并进行了对比分析,认为在对玻璃固化基材继续研究与应用的基础上,玻璃陶瓷有望成为固化绝大多数含Pu废物的较佳选择。     

冷坩埚玻璃固化启动过程数值分析

使用COMSOL有限元计算软件对熔池直径500 mm、高365 mm的电磁冷坩埚玻璃固化模型的启动过程进行了数值分析，研究了垂直方向环状启动加热块数量和位置分布对启动过程中加热速率、加热效率和温度分布的影响。计算结果表明，启动加热块距离坩埚底部250~300 mm时加热效率较高，增加垂直方向启动加热块的分布数量有利于在启动过程中加快升温速率、快速提高磁感应加热效率、加强玻璃熔体温度均匀程度和扩大玻璃熔体体积。     

水溶液中痕量镅在玻璃上的吸附

采用浸泡吸附方法,研究了低酸度环境下痕量镅在玻璃表面上吸附的各种影响因素。结果表明,溶液介质条件对吸附的影响非常显著:降低溶液温度和pH值、增大离子强度、选择离子价态高的电解质和络合能力强的络合剂均能有效减少镅的吸附。在模拟的放化分离镅流程的某个水相体系中,即便玻璃的表面积增大到50.25m2,玻璃表面上也没有镅的吸附损失。采用Lagergren一级动力学方程和BAM理论的液膜扩散方程描述了Am(Ⅲ)在玻璃-水溶液界面上的吸附过程。研究结果可以为有效地减少或避免放射性物质在容器壁上的吸附损失,以及预示其他三价镧锕元素的吸附性质,提供实验方法和依据。     

高放废物玻璃固化过程中玻璃组成对硫酸盐溶解度的影响

为了解决含有较高硫酸根浓度的高放废液在熔制过程中产生分离的黄色第二相(简称黄相)的问题,首先需要了解硫在硼硅酸盐玻璃中的行为,尤其是硫酸盐溶解度与玻璃组成的关系.通过实验建立了多组分玻璃体系中硫酸盐溶解度与玻璃组成参数间的模型公式,得出了硫酸盐溶解度与玻璃中的非桥氧浓度成线性关系,与x2(O-)/x(O0)(O0,桥氧)成对数关系.     

空心玻璃微球D2/Ne混合气体充气工艺

本工作主要研究空心玻璃微球对D₂和Ne气体渗透系数的差异，以及研究采用热扩散法在高压充气系统上向空心玻璃微球充入D₂/Ne混合气体的充气工艺。利用干涉条纹法测量了在充气和保气时Ne的气体渗透系数，它们分别为K_Ne,350℃=2.6×10^-18和K_Ne,25℃=8.0×10^-22mol•m^－1•s^－1•Pa^－1。根据D₂的气体渗透系数确定了玻璃微球充D₂/Ne混合气体的充气方法和充气平衡时间，平衡时间以充纯Ne时间为准。此外，还研究了空心玻璃微球充入混合气体后的保气性能。     

熔岩玻璃体核素衰变热功率的计算

温度是影响熔岩玻璃体溶解速度的关键因素,为此,本文计算了核试验后10~300 000d内熔岩玻璃体中核素衰变热功率,评估了核素衰变热功率对熔岩玻璃体的温度和溶解速度的影响程度。采用了国际原子能机构给出的100kt TNT当量地下核试验产生的、半衰期大于1a的放射性核素含量,利用其中裂变产物核素137 Cs的含量推算累积裂变产额大于0.1%、半衰期为1d~1a的短寿命裂变产物核素的含量。分析了各核素的放射性衰变特点,采用ENDF/BⅦ库中核素衰变辐射的平均α能量、平均电子能量和平均电磁辐射能量计算各核素在熔岩玻璃体内因衰变而沉积的能量。计算结果表明:核素衰变热功率呈分段幂函数衰减;在10~2 000d、2 000~60 000d和60 000d之后的时段内,衰变热功率分别主要源于短寿命裂变产物核素、长寿命裂变产物核素和锕系元素。核素衰变热功率对熔岩玻璃体的温度和溶解速度的影响不大,1 000d后影响非常小。     

UO2燃料燃耗对高放废物管理的影响研究

从乏燃料的不同燃耗引起放射性和化学组成的变化出发,分析乏燃料经后处理后的衰变热、Mo及贵金属含量对玻璃固化工艺和玻璃固化体储存的影响,计算得到了不同燃耗乏燃料制得的高放玻璃的数量。计算结果认为：对于冷却8 a的乏燃料,决定玻璃固化体包容量的不是高放主组分的热功率;对于燃耗小于40 GW•d/tU的乏燃料,决定玻璃固化体包容量的是Mo元素含量;当燃耗大于45 GW•d/tU时,贵金属含量成为决定玻璃固化体包容量的主要因素,同时UO₂燃料燃耗与高放玻璃固化体数量上存在线性关系,燃耗增加会导致高放废物玻璃固化体数量增加。随着燃耗的增加,以Mo含量及贵金属含量计算得到的玻璃固化体数量比以衰变热计算得到的玻璃固化体数量多,因此,高放废物玻璃固化前将Mo及贵金属进行分离有利于减少高放废物玻璃固化体数量。对于UO₂燃料,燃耗加深对于高放废物玻璃固化体暂存时间几乎无影响。     

模拟高放玻璃固化体的析晶行为

在高放废物玻璃熔制过程中,高放废物罐中心区域玻璃长时间处于高温状态,发生析晶现象。析晶增加了高放玻璃固化体的相界面,改变了其物理性质和化学性质。为了避免析晶的发生,必须研究高放玻璃固化体的析晶行为。本工作采用恒温热处理方式,研究模拟高放玻璃固化体的析晶行为。将模拟高放玻璃粉末分别在500、600、700、800、900℃下进行了0.5~96h的热处理。采用X射线衍射法(XRD)检测热处理后样品的结晶度和晶相。XRD测试结果表明:模拟高放玻璃固化体的最大结晶度析晶温度在700℃左右;热处理后产生了三类晶相辉石、斜长石和方铈矿,辉石出现在600~900℃,为主要晶相,方铈矿出现在700~900℃,斜长石只出现在700℃。     

熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

Diffusion of Neptunium in Simulated High Level Waste Glass

Neptunium in high level radioactive wastes has to be retained in glasses through geological period from the point of biological toxicity for more than million years. Neptunium-237 diffusion in borosilicate glass with simulated wastes of 26.4% was investigated in the temperature range of 400–600°C by the use of α-degradation method. The energy loss rate dE/dx of α-particles, which is necessary in order to determine diffusion coefficients by the α-degradation method, was calculated for the waste glass.

The penetration depth of α-particle with 4.787MeV from ²³⁷Np was 17 μm, which gives a limit in applying the α-degradation method in the waste glass. The temperature dependence of the diffusion coefficient of Np in the waste glass was given by

D _Np=3.67 exp(-55,900/RT) (cm²/s), in which the activation energy of the diffusion was 55.9 kcal/mol. It was clarified that Np is one of the elements with the lowest mobility in waste glasses.     

全体积R7T7型参考玻璃固化体裂隙初步研究

为从微观角度研究裂隙对玻璃固化体腐蚀影响,引入体视学方法对玻璃体裂隙进行了裂隙分布、腐蚀程度等初步研究。采用扫描电镜对结束1147d静态浸出实验后的全体积R7T7型参考玻璃的部分样品进行分析。根据分析得到的二维参数,通过体视学方法计算得到全体积玻璃体的裂隙率FR为41±13,腐蚀量为(3.88±1.20)×10^-4m³,约占玻璃体参与水相腐蚀反应总体积的(0.28±0.09)%。分析还发现,裂隙腐蚀产物厚度小于10μm的裂隙占裂隙总数的80%,这些裂隙导致的腐蚀仅占总腐蚀表面积的30%;同时,腐蚀产物厚度大于10μm的裂隙对样品总腐蚀表面积贡献了70%。     

Oxygen pressures over fast breeder reactor fuel (I) A model for UO2±x

A model has been developed for calculating oxygen pressures for uranium oxide compositions in the range from the $\text{UO}{}_{\mathrm{2?x}}$ metal-rich boundary to UO_2,1. The model is based on the law of mass action, the free energy of formation of UO₂ and U₄O₉, and phase boundary data. Oxygen pressures calculated with the model are in excellent agreement with experimental observations.