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用浸渍法制备了Fe,Co,Ni,Bi改性的钒磷氧化物(VPO)催化剂,对催化剂进行了XRD和SEM表征,用氧化还原滴定法测定了不同晶相催化剂中钒的平均价态,并以环己烷为原料、H_2O_2,为氧化剂,考察了金属改性对VPO催化剂液相催化氧化环己烷合成环己酮性能的影响。结果表明,几种催化剂对液相催化氧化环己烷合成环己酮反应的催化活性由大到小的顺序为:Bi-VPOFe-VPONi-VPOCo-VPOVPO。在环己烷用量0.6 mL、丙酮用量10mL、催化剂Bi-VPO加量0.015g、H_2O_2,用量3mL、65℃、反应时间8h的条件下,环己烷转化率为81.4%,环己酮和环己醇收率分别为58.2%和23.2%。 相似文献
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考察了仿生催化剂四苯基金属卟啉-金属Schiff碱-四苯基金属卟啉催化氧化环己烷的反应,探讨了反应温度、氧气压力、反应时间、催化剂用量、不同金属离子配合物催化剂对环己基过氧化氢产量、氧化产物产量、氧化产物酸值、己二酸酸值、氧化产物酯值的影响。研究结果表明,在此催化剂作用下,氧化结果与反应温度、氧气压力、反应时间、催化剂用量及配位的金属离子均有密切的关系。得到了适宜的反应条件:四苯基卟啉锰-Schiff碱锰-四苯基卟啉锰为催化剂,反应温度140℃,氧气压力2.00MPa,反应时间240min,m(催化剂)∶m(环己烷)=8.5×10-5;在此条件下,环己烷转化率36.32%,己二酸收率11.41%,氧化产物选择性达91.65%,催化剂每个活性中心上平均转化环己烷分子数达到17000。 相似文献
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通过筛选一系列催化剂和助催化剂,构建了氧气氧化环己烷合成环己酮的高效催化体系。考察了溶剂和反应条件对环己烷转化率和环己酮选择性的影响。采用气相色谱 (GC)对产物进行定量分析,采用色质联用(GC-MS)对反应途径和催化剂失活机理进行探讨。结果表明,以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)为催化剂,以Co(OAc)2、Cr(OAc)3和AlCl3为助催化剂,以乙腈为溶剂,可以高效地催化氧气氧化环己烷反应。当n(NHPI)∶n(Co(OAc)2)∶n(Cr(OAc)3)∶n(AlCl3)=10∶3∶1∶1,n(NHPI)∶n(CH3CN)∶n(C6H12)=1∶20∶10,氧气压力1.0 MPa,于75℃反应6 h时,环己烷的转化率为54.4%,环己酮选择性为93.2%,环己醇选择性为4.9%。己二酸为主要的副产物,氧化过程生成的水是造成催化剂失活的主要原因。 相似文献
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以不同孔径的高比表面积介孔SiO_2为载体,通过浸渍法制备VPO/SiO_2-x(x=6、8、10、12,平均孔径)催化剂。采用BET、XRD、XPS和NH_3-TPD对催化剂进行表征,并考察了其对甲醛-乙酸多相催化制丙烯酸的催化性能。结果表明,不同孔径VPO/SiO_2催化剂均具有较高的比表面积(180m~2/g)和发达的介孔结构,其平均孔径分别为6.5nm、8.7nm、10.6nm和13.0nm;VPO/SiO_2上丙烯酸的催化选择性由于受催化剂孔径的影响依次为VPO/SiO_2-10VPO/SiO_2-12VPO/SiO_2-8VPO/SiO_2-6。反应温度为350℃时,孔径为10.6nm的VPO/SiO_2上丙烯酸的选择性和收率分别达到76.8%和47.1%,甲醛转化率为61.2%。 相似文献
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以铁卟啉为催化剂,考察了乙酸、乙腈和离子液体为溶剂对环己烷氧化反应的影响。实验结果表明,乙酸、乙腈和离子液体作为溶剂均能提高环己烷的转化率,与乙酸和乙腈相比,离子液体为溶剂时环己烷的转化率最高,且环己烷的转化率随离子液体酸性的增强而增加。在离子液体N-丁基磺酸吡啶硫酸盐25mL、反应温度145℃、反应时间3h、氧气压力0.8MPa、催化剂5mg条件下,环己烷的转化率可达20.8%,KA油(环己醇和环己酮)的选择性为82.6%。环己烷氧化产物可通过倾析与离子液体进行分离,离子液体脱水后可重复使用3次。 相似文献
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甲苯气相选择性氧化制苯甲醛的研究进展 总被引:1,自引:1,他引:0
综述了近年来甲苯气相选择性氧化制苯甲醛反应的研究进展,重点对负载型钒氧化物、钒基复合氧化物、含钒分子筛、钼基复合氧化物和其他金属元素复合氧化物等各类催化剂进行了评述,认为催化性能和稳定性较好的含钒或钼的多组分复合氧化物催化剂应为今后的研究重点;同时对反应机理进行了讨论,认为氧化物催化剂表面的亲核氧物种有利于甲苯选择性氧化生成苯甲醛,而亲电氧物种则使甲苯完全氧化生成碳氧化物。此外,值得关注的是将膜反应器应用于甲苯气相选择性氧化制苯甲醛的反应,可打破反应平衡限制,提高甲苯转化率。 相似文献
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对以拟薄水铝石、磷酸、四水合醋酸锰为原料,三正丙胺为模板剂,采用原位水热法合成的MnAPO-36分子筛原粉,分别在氧气、空气和氮气气氛下进行了焙烧。NH3-TPD表征结果表明,氧气和空气气氛下焙烧的试样具有强酸中心,且氧气气氛下焙烧的试样酸量更大;XPS分析结果表明,氧气和空气气氛下焙烧的试样中存在MnⅡ和MnⅢ,而氮气气氛下焙烧的试样中只有MnⅡ。环己烷氧化探针反应结果表明,在无溶剂体系下,催化剂用量0.60 g时,30 g环己烷在135℃、氧气压力1.60 MPa下反应3 h,氧气气氛下焙烧的MnAPO-36分子筛催化剂具有相对较好的催化性能,环己烷的转化率为11.85%,环己醇、环己酮、环己基过氧化物和己二酸的总选择性为70.10%。 相似文献
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采用沉淀法制备了纳米晶氧化铜催化剂,通过XRD、TEM及N2吸附-脱附法对纳米晶氧化铜催化剂的微观结构进行了表征。表征结果显示,制备的纳米晶氧化铜的平均粒径为8.5 nm,比表面积为56.2 m2/g。研究了纳米晶氧化铜催化氧化苯酚的性能,同时对反应条件进行了优化。实验结果表明,自制的纳米晶氧化铜催化剂具有优良的催化性能,反应条件(如催化剂用量、抗坏血酸用量、溶剂中醋酸含量及反应温度)对苯二酚收率有显著影响。在苯酚浓度1.28 mol/L、催化剂用量0.572mol/L、抗坏血酸用量0.796 mol/L、20%(φ)醋酸水溶液(50 mL)为溶剂、氧气流量70~80 mL/min、反应温度308 K的优化条件下反应90 min,苯二酚收率达14.90%。 相似文献
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采用超声波方法制备的纳米氧化铁催化剂,分别以叔丁基过氧化氢和异丁醛为引发剂,考察了温和条件下操作条件、催化剂用量、引发剂用量、空气量对环己烷的催化氧化反应。结果表明,以叔丁基过氧化氢和异丁醛为引发剂,在反应温度70℃、常压、反应时间3h时,环己烷的转化率分别可达到15.5%和16.8%,环己醇、环己酮、环己基过氧化物总选择性分别为90.2%和94.5%。在同样的反应条件下,以异丁醛作引发剂环己烷的转化率与总选择性均比以叔丁基过氧化氢作引发剂的高。 相似文献
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固载型Cosalen/NaY催化剂在环己烷氧化中的催化性能 总被引:7,自引:2,他引:5
采用“Ship-in-a-Bottle”技术制备了NaY分子筛固载型N,N′-双水杨醛叉乙二胺合钴(Cosalen)配合物(Cosalen/NaY)。傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X射线衍射、比表面积测定、扫描电镜测试结果表明,配合物Cosalen已成功地封装在NaY分子筛的超笼内,且封装过程对NaY分子筛载体的结构没有破坏作用。在以氧气为氧源的环己烷氧化反应中,Cosalen/NaY催化剂具有较好的活性和对环己醇、环己酮、己二酸的选择性。该催化反应体系不存在明显的诱导期,且产物中环己基过氧化氢(CHHP)的选择性很低,表明Cosalen/NaY催化剂能加速CHHP的分解。以乙腈为溶剂,在初始氧气压力0.80M Pa、130℃下反应3h,环己烷的转化率达到24%以上。实验还发现,Cosalen/NaY催化剂具有将环己烷一步氧化为己二酸的潜力,而且在使用过程中没有明显的活性组分流失,可重复使用。 相似文献
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Ni-Mo/AC双金属催化剂制备条件研究 总被引:3,自引:2,他引:1
用浸渍法制备用于甲醇气相羰基化合成醋酸的Ni-Mo/AC双组分催化剂,通过对Mo/Ni比、浸渍与干燥方法、焙烧温度、还原温度4个因素进行正交实验优化浸渍和干燥过程。结果表明:最佳的Mo/Ni量比为0.3;甲醇溶剂不利于Mo的负载,宜采用甲醇溶剂和水溶剂分步浸渍Ni、Mo;微波可以使催化剂快速干燥,提高负载效果和醋酸的选择性;最佳焙烧温度和还原温度分别为450℃和550℃。使用优化方法制备的催化剂,甲醇转化率达93.84%,羰化产物收率达62.93%。 相似文献
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以三乙胺为主要原料合成了5种BrØnsted酸性离子液体,考察了不同结构离子液体对合成己二酸二丁酯的催化活性,并将离子液体酸性强弱与酸催化活性进行关联,同时优化反应温度、原料配比、反应时间、催化剂用量等反应条件。结果表明,以N (4 磺酸基)丁基三乙胺硫酸氢盐离子液体为催化剂,添加带水剂环己烷,在反应温度110℃、n(1 Butanol)/n(Adipic acid)=6、m(Catalyst)/m(Adipic acid)=001、m(Cyclohexane)/m(Raw materials)=015、反应时间3 h的条件下,己二酸转化率达到99%;经连续重复使用7次,该催化剂仍可保持很高的催化活性。 相似文献