镍镁铝水滑石制备及乙二醇水相重整制氢性能

采用共沉淀法成功合成了不同n(Ni²⁺)/n(Mg²⁺)/n(Al³⁺)（摩尔比）的镍镁铝水滑石,用粉末X射线衍射和氢气程序升温还原、乙二醇水相重整制氢探针反应对镍镁铝水滑石的物相、组成、还原过程和催化性能进行表征。结果表明:所形成的纯相水滑石的[n(Ni²⁺)+n(Mg²⁺)]/n(Al³⁺)为1.25～6.50。NiMgAl水滑石衍生催化剂（反应后）的物相由Ni、MgAl水滑石和AlO（OH）相组成。催化剂前躯体还原过程包括层板镍还原和复合氧化物中镍还原两步。随着反应温度和给料速率增加、反应压力降低,乙二醇水相重整制氢产率依次增加。随着Mg含量增加,其氢气选择性呈增加趋势;增加Ni含量,氢气选择性依次降低、烷烃选择性逐渐升高;综合氢气选择性和产率,NiMgAl水滑石性能最佳。     

镍镁铝三元水滑石类化合物的合成和表征

采用恒定pH值法合成了NiMgAl-HTLcs三元类水滑石化合物,利用X射线衍射、差热分析对合成物进行了表征.讨论了pH值、原料配比、焙烧温度对合成水滑石结构的影响.结果表明在体系pH值8～9,n(Mg+Ni)n(Al)=1～3、n(Mg)n(Ni)=8～16条件下采用恒定pH值法可得到晶相单一的NiMgAl-HTLcs,焙烧温度高于500℃水滑石结构完全破坏,生成NiO、MgO和Al2O3复合氧化物.     

原位还原镍镁铝水滑石的活化机制与制氢性能(英文)

采用共沉淀法合成了镍镁铝水滑石(NiMgAl-layered double hydroxides,NiMgAl-LDHs),将其分别在500,550,600℃焙烧,得到镍镁铝复合氧化物。用X射线粉末衍射和氢气程序升温还原技术对层状水滑石前躯体和衍生复合氧化物的结构与还原特性进行表征,并通过质谱对NiMgAl-LDHs原位还原过程进行了分析。结果表明NiMgAl-LDHs原位还原过程包括3个步骤:首先,水滑石层间水分子脱除;其次,层板中的Ni2+被直接还原为Ni0,同时水滑石发生羟基脱水和碳酸根脱除得到NiMgAl(O);最后,NiMgAl(O)中Ni在高温下被还原。NiMgAl-LDHs通过原位氢气还原活化得到的镍基金属负载型催化剂,相比传统方法(先焙烧后还原)具有更高的制氢催化活性。     

尿素分解水热合成Ni-Al类水滑石的研究

采用尿素分解水热合成Ni-Al类水滑石,其中使Ni2 /Al3 /尿素的摩尔比为2:1:10和3:1:10.用XRD、SEM、TG检测,结果表明,合成出的类水滑石结晶度高,具有规整的片状晶体形貌,延长反应时间和提高反应温度有利于提高类水滑石的结晶度和颗粒的分散性.     

菱镁矿制备纳米镁铝水滑石的研究

以天然菱镁矿为原料,采用尿素法制备纳米Mg-Al水滑石。考察了煅烧时间和温度对菱镁矿分解率的影响。结果表明,最佳条件为700℃下煅烧0.5 h。另外考察了尿素用量对水滑石形貌、尺寸、结晶度的影响,还有不同n(Mg)∶n(Al)对水滑石纯度的影响。用XRD、SEM对产物进行分析。XRD分析结果表明,当溶液中n(尿素)∶n(NO3-)=3∶1时,合成的水滑石样品具有较高的结晶度;n(Mg)∶n(Al)=2∶1时,合成的水滑石纯度可达到100%;随着尿素用量的增多,合成样品的粒径逐渐增大。SEM分析结果表明,用菱镁矿合成的样品层比用硝酸镁试剂合成的样品层厚很多。     

菱镁矿制备纳米镁铝水滑石的研究

以天然菱镁矿为原料,采用尿素法制备纳米Mg-Al水滑石。考察了煅烧时间和温度对菱镁矿分解率的影响。结果表明,最佳条件为700℃下煅烧0.5 h。另外考察了尿素用量对水滑石形貌、尺寸、结晶度的影响,还有不同n(Mg)∶n(Al)对水滑石纯度的影响。用XRD、SEM对产物进行分析。XRD分析结果表明,当溶液中n(尿素)∶n(NO3-)=3∶1时,合成的水滑石样品具有较高的结晶度;n(Mg)∶n(Al)=2∶1时,合成的水滑石纯度可达到100%;随着尿素用量的增多,合成样品的粒径逐渐增大。SEM分析结果表明,用菱镁矿合成的样品层比用硝酸镁试剂合成的样品层厚很多。     

不同铝源和制备方法对镁铝水滑石合成的影响

分别以NaAlO2和Al（NO3）3·6H2O为铝源,采用水热法和双滴定法制备了镁铝水滑石。考察了不同铝源、不同制备方法对镬铝水滑石晶形结构以及热稳定性能的影响,并用X射线衍射（XRD）、红外光谱（IR）和粒度分析等手段对合成样品进行分析和表征。结果表明：以NaAlO2和Al（NO3）3·6H2O为铝源均能合成出具有典型水滑石结构的样品,前者具有更好的热稳定性能。此外,水热条件下合成的镁铝水滑石其结构较双滴定法合成的类水滑石更加完整,而后者则表现出更好的热稳定性能。改性后的类水滑石的晶体结构未被破坏,其XRD衍射峰的位置、相对峰高都基本上没有改变。     

镁铝及镁锌铝水滑石的合成与表征

采用共沉淀法合成镁铝及镁锌铝水滑石,并通过X射线衍射（XRD）、红外光谱（FT-IR）、扫描电镜（SEM）、热分析（TG/DTG）、粒度分析等手段对合成的水滑石进行表征,研究不同镁、铝、锌的投料比例对合成的水滑石结构及热性能等的影响。XRD表征结果表明,合成产物均具有水滑石特征峰。合成的镁铝水滑石随着镁铝比的增加其层板间距增大,层板上原子密度降低;合成的镁锌铝水滑石随着锌含量的提高层板间距减小,层板上原子密度降低。镁铝水滑石热分解过程有两个明显阶段,层间结晶水先脱除,随后是层间阴离子脱除及层板上部分羟基脱水;镁锌铝水滑石热分解过程只有一个明显的阶段,层板间阴离子在层板间结晶水脱除的同时也在脱除。     

Al/Mg水滑石层状超分子结构阻燃剂的制备

本文以氢氧化钠和碳酸钠混合物为沉淀剂,采用低饱和共沉淀法,制备Mg/Al水滑石层状超分子结构阻燃剂。考察反应沉淀过程pH对Mg/Al水滑石层状超分子结构阻燃剂的影响,用XRD对样品进行分析和表征。实验研究结果表明:当制备条件Mg/AL=3时,反应沉淀pH为10左右且[OH-]/[Mg2 Al3 ]=2时,合成的Mg/AL水滑石的晶相结构最完整。     

Sn改性Raney Ni催化分解N,N-二甲基甲酰胺的研究

为了研究Sn含量和还原温度对Sn-RaneyNi催化剂的物理化学结构和催化分解N,N-二甲基甲酰胺(DMF)活性的影响,利用沉淀法制备了一系列不同Sn含量的Sn-RaneyNi催化剂,采用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对不同Sn含量和不同还原温度制得的Sn-RaneyNi催化剂的比表面积、物相组成和还原性能进行了表征。以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为模型化合物,对Sn-RaneyNi催化剂的催化分解活性进行了评价。XRD表征结果表明,n(Sn)/n(Ni)为0.1的催化剂分别在723K和823K下还原生成Ni3Sn4和Ni3Sn合金晶相;n(Sn)/n(Ni)为0.15的催化剂在723K下还原形成Ni3Sn2合金晶相。H2-TPR结果表明,Ni-Sn合金的形成削弱了Sn和Ni与氧的结合能,使得Sn和Ni的还原峰向低温移动。催化分解DMF实验结果表明,当n(Sn)/n(Ni)为0.1、还原温度为723K时,Sn修饰RaneyNi催化剂能够将高浓度DMF(5%(wt))完全分解(分解率达100%),氢气的选择性达到86.8%。