电离室型氚监测仪实验室校准技术北大核心CSCD

电离室型氚监测仪是监测空气中氚气浓度水平最重要的在线监测设备,为解决国内流气式电离室型氚监测仪的量值传递问题,开展了电离室型氚监测仪校准技术研究。根据质量流量方法建立氚监测仪的实验室校准装置,通过控制充入校准装置标准氚气体积,采用稀释法配制校准用的参考氚气,用于对电离室型氚监测仪进行校准测试;同时在研制的实验室校准装置上开展校准过程影响因素对校准结果影响研究;采用实验室校准装置配制的参考氚气浓度的扩展不确定度为3.2%~3.6%(k=2);SP1400氚监测仪对活度浓度为3.10×10^(3)~1.98×10^(5) Bq/L范围内氚气响应线性良好(r^(2)=0.9993),校准因子为0.97,标准合成不确定度为4.3%~5.0%。氚监测仪实验室校准装置可配制不同活度浓度的氚气,对氚监测仪进行校准操作性较好,易于推广,准确度高。     

氚气标准源活度浓度测量不确定度分析

氚气标准源的活度浓度量值对于氚活度浓度监测与校准的溯源非常重要,对于氚气活度浓度的测量,通常采用长度补偿法,本研究基于内充气正比计数器测量氚活度浓度的方法,对测量结果不确定度的来源进行了分析,并给出了评定结果。氚活度浓度的不确定度主要来源于本底与计数的统计涨落、体积测量、死时间修正、壁效应修正、以及测量重复性与稳定性。结果表明,对于7×10³ Bq/L的氚气标准源,其活度浓度测量结果的合成标准不确定度u_c=1.6%。     

电离室氚活度浓度标定及稳定性测量

电离室测氚在氚工厂、核聚变实验堆、环境监测以及各种涉氚实验装置中得到了广泛的应用。通过PVT法配制一定氚活度浓度的含氚气体,利用自主研制的流气式丝壁电离室实验系统,进行电离室氚标定实验,通过正交实验验证影响因素,从而完成对电离室的刻度。结果表明,该类电离室测量稳定性优异,相对偏差均小于1%,压力影响线性相关性均约为1,记忆效应影响较小。电离室IC1、IC2、IC3刻度系数分别为1.35×10¹⁸、1.34×10¹⁸、1.33×10¹⁸。该电离室实验系统能够长期并在线实时准确测量氚,能很好地满足涉氚场所氚在线测量的要求。     

含氚气体中氚分压BIX在线测量方法研究

建立了一种聚变堆氘氚燃料循环系统燃料气及工艺气等含氚混合气体中氚分压在线快速测量方法,该方法通过测量氚衰变产生的β射线与材料相互作用发射的轫致X射线（BIX）,利用轫致X射线的计数率与含氚气体氚分压的标定关系曲线,实现含氚气体中氚分压（活度浓度）的实时测量。该方法中的轫致X射线是通过β射线与表面喷金的铍窗材料作用而产生的,X射线的测量采用NaI(Tl)探测器。研究过程中建立了轫致X射线计数率与氚分压的标定关系曲线,对于纯氚气体,氚压测量范围为1 Pa~10 kPa（氚活度浓度为10¹²~10¹⁵ Bq/m³）时,计数率（C）与氚压（p）的标定曲线为C=5.01×10⁴（1-e^-4.55×10-5p）,其指数拟合相关系数为1.000 00。对于氚体积分数为1%的氚-氦混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（氚活度浓度为10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.24×10²(1-e^-4.69×10-3p),其指数拟合相关系数为0.998 60。对于氚体积分数为1%的氚 氢混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.18×10²(1-e^-4.61×10-3p),其指数拟合相关系数为0.999 53。利用以上标定曲线,对任意氚分压的含氚混合气体进行验证测量,结果表明,该方法测量精度较高、响应速度快、测量稳定性好,在氚测量技术中是一种很有前景的方法。     

某压水堆核电厂辐射控制区氚化水蒸汽监测

压水堆核电厂一回路冷却剂中的部分氚会通过废液和废气排放系统排放至工作环境中。本文报道某压水堆核电厂辐射控制区气态氚的监测结果:运行期间气态氚浓度范围为<LLD～9.21×10² Bq/m³;大修期间为<LLD～3.14×10³ Bq/m³。监测结果显示,压水堆核电厂运行初期工作环境中氚浓度较低,工作人员在现场工作无需采取额外的防护措施以及进行氚内照射剂量监测。     

电离室型氚监测仪现场校准技术研究及装置研制

为满足核设施及涉氚场所氚监测仪现场校准需求,开展氚监测仪现场校准技术研究。根据国际标准推荐的校准方法,组建便携式校准装置,采用质量流量法稀释配制校准用的参考氚气,在校准回路中引入参考电离室,对现场氚监测仪进行校准测试。结果表明,在便携式校准装置上,可配制不同活度浓度的参考氚气,用于不同量程的氚监测仪校准。经校准,M347氚监测仪校准因子为1.09,合成标准不确定度为5.6%(k=2)。用于现场校准的便携式校准装置可利用浓度已知的氚标准源配制三个不同量级活度浓度的氚气,对氚监测仪进行校准可操作性较好、易于推广、准确度高。     

退役氚污染不锈钢管道除氚技术研究

针对退役氚污染不锈钢管道材质中氚的存在状况,对残留在管道壁中氚的去除技术进行了研究,在此基础上研制了一套退役氚污染不锈钢管道除氚实验装置,对其除氚性能进行了验证。结果表明,研制的不锈钢管道除氚实验装置对氚污染大于10⁶Bq/kg的不锈钢中氚的去污因子大于10³。     

工艺尾气氚测量装置的研制

通过选择装置材料、优化结构及参数,设计制作了有效体积为11.0 mL的测氚电离室,用于工艺尾气中氚含量的测量。用质谱法标定绘制了工作曲线,工作曲线线性范围为0.013 4%～0.168%(体积)。测试表明:装置泄漏率为5.5×10^-7 Pa·m³/s,密封性良好;本底电流为2.98×10^-14A;装置探测下限值为1.35×10^-4 %(体积);变异系数≤1.50%;仪器响应时间≤10 s,响应速度快,测量周期短,满足工艺样品的检测需求。     

用液闪直接测量核设施周围环境中的氚

某些核设施运行时会释放氚,从而引起周围环境中氚活度浓度水平的变化。对核设施周边区域空气、地下水、雨水和海水样品中的氚分别用内标准法(简称“内标法”)和外标准淬灭指示参数法(简称“外标法”)进行了液闪测量。两种标准方法测量数据的相对偏差在-4.0%～4.0%。根据内标法的探测效率与仪器给出的淬灭指示参数制作了4种环境水样的淬灭校正曲线。在环境样品测量中,内标法和外标法的探测效率最大差值约为1.6%,痕量¹⁴C和其它β放射性核素对³H的计数率影响可忽略。对探测效率为21.5%～24.5%无严重淬灭的样品,用液闪直接测量并根据外标法的淬灭校正曲线计算氚活度浓度,相对偏差在-6.35%～4.41%,基本可满足核设施氚常规监测的要求。     

氖中微量组分气相色谱测量分析方法与验证

为测量聚变堆固态氚增殖剂堆内辐照氚增殖剂的产氚速率，除用常规电离室之外，本研究建立了Ne载气的高精度气相色谱在线检测分析方法，通过测量产氚回路中的氦产生量，验证系统中产生的氚量，从而为聚变堆固态包层产氚包层增殖剂材料辐照产氚性能提供一种新的产氚速率测量验证方法。本工作通过研制含有三个检测器、五个色谱柱的气相色谱分析系统，建立了Ne中微量⁴He、H₂及杂质组分的色谱检测分析方法，并完成了实时在线检测的验证实验。结果表明，研发的色谱分析系统可实现高纯Ne中4He、H₂及杂质组分的检测分析，H₂、⁴He检测限可分别达到1.0×10^-6、5.9×10^-6，各组分含量及峰面积的相对标准偏差(sr)均小于5.0%(n=6)，线性相关系数(r²)均大于0.99，说明检测方法重复性好。根据Ne中多组分气体的在线检测验证实验可知，单时段和多时段内的测量重复性均较好，可为辐照产氚考核系统中的产氚速率验证提供分析手段，进而为正式入堆得到辐照数据和氚衡算提供技术支持。     

北京市气溶胶放射性核素分析(2013—2016)

利用中国锦屏地下实验室(CJPL)低本底γ谱仪对北京地区近4年34组气溶胶样品中长寿命放射性核素进行研究。发现气溶胶样品中含有²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²³²Th、²²⁸Ra、 ⁴⁰K、⁷Be、¹³⁷Cs,其活度浓度均值分别为17.47 μBq·m^-3、21.19 μBq·m^-3、2.39 mBq·m^-3、11.12 μBq·m^-3、14.43 μBq·m^-3、226.64 μBq·m^-3、6.98 mBq·m^-3、2.36 μBq·m^-3,且均在本底范围之内。同时,放射性核素活度浓度与环境参数存在相关性,⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²²⁶Ra均与季节负相关,²¹⁰Pb与季节正相关;⁴⁰K与空气质量指数(AQI)正相关。     

长江沿岸部分NORM行业水中210Po的分析

人类所受辐射照射主要来源于天然辐射。本工作分析了长江沿岸部分NORM行业水中²¹⁰Po的浓度。结果表明,燃煤电厂、水泥厂、钢铁厂、铁矿排出水口中²¹⁰Po的活度浓度分别为(0.93～4.76)×10^-3 Bq/L、(1.12±0.07)×10^-2 Bq/L、(9.89±0.78)×10^-3 Bq/L、(2.17±0.21)×10^-3 Bq/L,均在长江水系²¹⁰Po的波动范围之内。稀土加工排放的废水和雨水中²¹⁰Po的活度浓度分别为(1.03~1.40)×10^-1Bq/L、(3.05±0.04)×10^-1Bq/L,比本底水平高两个数量级,需要引起特别关注,有待于进一步研究。     

车江铜矿室外氡水平研究

原环保部2014年对湖南衡阳272尾矿库及周边进行了航测,意外发现在尾矿库西南方向、湘江上游附近有一辐射水平异常区域,后经调查该地区为车江铜矿地区。为了调查车江铜矿这一非铀矿山及其周边的氡活度浓度水平与氡的来源,采用了固体核径迹法与活性炭盒法对其氡活度浓度和氡析出率展开测量,并将氡析出率连续测量与活性炭盒法所测氡析出率结果进行对比分析。调查发现,该区域所有取样点位冬季和夏季氡活度浓度测量结果平均值分别为31.0 Bq·m^-3和22.9 Bq·m^-3;从区域分布上来看最高的均为农田区,其次为原采矿区。土壤氡析出率测量结果最高的同样为农田区,但是均远低于铀尾矿的氡析出率限值0.74 Bq·m^-2·s^-1。氡活度浓度日变化趋势与氡析出率的日变化趋势较为一致。上述结果表明车江铜矿地区的室外氡活度浓度较高与其土壤氡的析出有关。     

电沉积法制备镍-63放射源工艺研究

微型核电池用镍-63放射源要求放射源表面发射率高、镀层薄、衬底小,以小体积、高比活度、低镍浓度的镍-63溶液作为电沉积液,建立一种直流恒流电沉积制备镍-63放射源的方法。采用该方法,衬底为紫铜材质、Ni²⁺浓度为1 g/L、电沉积液pH为3.5～4.5、氨基磺酸浓度为0.1 g/L条件下电沉积1 h,电沉积率可达95.8%。制备的镍-63放射源源片镀层紧密、光亮,厚度0.3~1.6 μm,其表面发射率最高可达2.40×10⁷ s^-1·(2πSr)^-1,活度最高可达1.89×10⁹ Bq,满足微型核电池的应用需求。同时,通过对剩余电沉积液进行回收、组分调节,实现了电沉积液的重复利用,减少了镍-63原料的浪费。     

环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

利用HFETR制备有载体177Lu

¹⁷⁷Lu是一种优良的诊疗一体化医用放射性核素,其标记的放射性药物被广泛用于多种癌症的诊断和治疗。其中,有载体¹⁷⁷Lu的制备具有放射化学处理简单、¹⁷⁷Lu产量高等优点。为此,在高通量工程试验堆(HFETR)中利用热中子辐照¹⁷⁶Lu,开展有载体¹⁷⁷Lu的制备研究。本研究分别辐照天然Lu和富集¹⁷⁶Lu进行热实验验证,结果表明：天然Lu在2×10¹⁴ n·cm^-2·s^-1热中子通量下辐照13 d,生成¹⁷⁷Lu比活度约为0.87 Ci/mg,^177mLu杂质含量为0.009%;富集(86.5%)¹⁷⁶Lu在热中子注量率为1×10¹⁴ n·cm^-2·s^-1条件下辐照28 d,生成¹⁷⁷Lu比活度约为24.9 Ci/mg,^177m...