Fe-Ce涂覆型整体式脱硝催化剂性能

将Ti O2溶胶负载在堇青石载体上,再加入Fe和Ce作为活性组分,制得整体式铈铁催化剂Ce(x)-Fe/Ti O2/CC(x=0、1、2、4、6、8)。采用XRD和BET对催化剂进行表征,使用固定床连续流动反应器考察催化剂的脱硝活性。结果表明,铈铁组分能够很好地负载于Ti O2涂层上,不破坏其结构;添加Ce的催化剂均有较好的催化活性,具有更大的比表面积和表面吸附氧。Ce与Fe物质的量比为4的催化剂Ce(4)-Fe/Ti O2/CC在(200~350)℃脱硝率大于90%,优于其他组分的催化剂。因此,采用添加Ce并且Ce与Fe物质的量比为4的催化剂可以拓宽催化活性温度窗口,提高催化剂的脱硝活性。     

Ni对Cu-Ni/γ-Al_2O_3苯羟基化催化剂的影响

通过程序升温还原方法合成了Cu/γ-Al2O3和Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂,使苯直接羟基化制苯酚。该反应过程中,温度和溶剂对Cu-Ni/γ-Al2O3催化剂的反应性能影响进行了探讨。采用H2-TPR、XRD、EDS等表征技术考察了Ni对催化剂结构和性质的影响。结果表明,Ni使催化剂前驱体还原温度增加、活性组分Cu单晶粒度降低、催化剂表面Cu原子数增加;当反应温度为70°C、以水作反应溶剂时,Cu-Ni/γ-Al2O3比Cu/γ-Al2O3催化剂有较高反应活性和选择性,苯转化率为32.4%,苯酚选择性为93.3%,苯酚收率为30.2%。     

BaCe1-xRExO3-δ稀土复合氧化物的合成、表征及电导率

利用溶胶 -凝胶法合成了 Ba Ce1-x REx O3 -δ( RE:稀土 )系列稀土复合氧化物 ,利用 XRD和TG- DTA对样品进行了表征 ,合成温度较传统的高温固相反应法降低了约 70 0°C,Ba Ce0 .8Gd0 .2 O2 .9在 80 0°C时电导率为 8.0 1× 1 0 -2 S/cm,与 1 0 0 0°C左右 YSZ的电导率相当 ,可以满足燃料电池的需要     

焙烧温度对共沉淀法合成Ni/Al_2O_3甲烷化催化剂性能的影响

采用并流共沉淀法制备Ni负载质量分数为15%的Ni/Al2O3催化剂,用于CO加氢甲烷化反应。结合紫外可见光漫反射、氢气程序升温还原、N2物理吸附-脱附和X射线粉末衍射等技术,考察焙烧温度对催化剂结构、活性与稳定性的影响。结果表明,低温[(350-500)℃]焙烧的样品中活性组分Ni主要以孤立的Ni O物种和高分散的无定形Ni O物种存在,相应的还原态样品中Ni粒子尺寸较小,是其新鲜态样品低温活性较高的主要原因。800℃焙烧的样品中活性组分Ni主要以高分散的无定形Ni O物种和Ni Al2O4尖晶石微晶形式存在于催化剂表面,活性组分Ni与载体Al2O3间的作用力较强,稳定性较高,且经过800℃水热老化处理10 h后仍具有较大的比表面积(125 m2·g-1),是其具有较佳低温活性同时突显良好水热稳定性的主要原因。     

Ce改性Fe2O3/AC催化剂低温SCR脱硝性能

以活性焦(AC)为载体、Fe和Ce为活性组分,采用等体积浸渍法制备了Fe2O3/AC和Ce?Fe2O3/AC催化剂,研究了Fe含量及Ce掺杂对Fe2O3/AC催化剂低温脱硝性能的影响,并对催化剂进行了表征. 结果表明,当Fe负载量为6wt%时,Fe2O3/AC催化剂的NOx转化率最高,240℃下达93.9%. 掺杂Ce后Ce?Fe2O3/AC催化剂的催化效率明显提高,当质量比Ce:Fe=0.5:6时,NOx转化率较高,120~200℃下NOx转化率比负载6wt% Fe的催化剂提高了5%?20%,且抗硫性能较好,240℃下通入100?10?6(vol) SO2,NOx转化率稳定在94.1%. 掺杂少量Ce可使γ-Fe2O3均匀分散在催化剂表面,且表面吸附氧Oα比例增大,催化剂的还原性增强,促进了选择性催化还原反应进行.     

活性炭负载磷钨酸催化合成三羟甲基丙烷三丙烯酸酯

制备了负载型磷钨酸催化剂 ,发现 PW/ C的催化活性比 PW/ Si O2 和 PW/ Ti O2 高。以 PW/C作为丙烯酸与三羟甲基丙烷的酯化催化剂 ,在丙烯酸 0 .78mol、三羟甲基丙烷 0 .2 5mol、催化剂用量约为反应物总量的 0 .7% (质量分数 )、反应温度 1 2 0°C,反应时间 60 min的条件下 ,酯化率达94.6% ,产品纯度 >98% ,并且催化剂可多次使用活性没有明显下降。     

负载型湿式氧化催化剂RuO2/γ-Al2O3活性与稳定性

采用浸渍法制备了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂 ,以苯酚为目标有机物重点研究了进水 pH值和温度对RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分溶出和活性的影响 .结果表明 ,催化剂在降解苯酚过程中存在着组分溶出现象 ,随着进水溶液pH值降低催化剂组分溶出量增加 ,且在进水为酸性时苯酚去除率高于碱性时的去除率 .反应温度升高 ,催化剂组分溶出量降低 ,苯酚去除率增加 .采用在负载型RuO2 /γ Al2 O3 催化剂中掺杂Ce和Zr的方法对抑制催化剂组分溶出进行了初步研究 ,发现掺杂Ce和Zr后有效地降低了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分的溶出 ,且提高了催化剂的活性     

Ce-Fe/ZSM-5催化剂用于燃机烟气SCR脱硝的性能

采用浸渍法制备了一系列Ce?Fe/ZSM-5催化剂,基于燃机烟气工况研究了Fe含量及Ce掺杂量对Fe/ZSM-5催化剂的中高温脱硝性能的影响,并结合一系列表征技术对其物化性能进行研究。结果表明,Fe含量为4wt%时,Fe/ZSM-5催化剂在550℃下NOx转化率为77.11%。掺杂Ce后Ce?Fe/ZSM-5催化剂的高温脱硝效果明显提升,Ce负载量为1wt%时,550℃时NOx转化率仍保持95.92%,催化剂有优异的中高温催化活性,比Fe4/ZSM-5提高了18.81%。同时改变烟气中的NO2和O2含量,发现NO2和O2浓度增加均可提高催化剂的脱硝性能,水热老化测试表明Ce1?Fe4/ZSM-5催化剂具有优异的水热稳定性,分别在10vol% H2O, 600℃和10vol% H2O, 800℃条件下老化后,在450?550℃内NOx转化率保持约90%。适量掺杂Ce后催化剂表面Lewis酸含量及强度增强,表面吸附氧比例增大,Ce与Fe元素间的协同作用提高了催化剂的高温氧化还原能力,提升了高温活性,因此促进了中高温条件下SCR反应的进行。     

钯/铈复合金属氧化物催化氧化苯酚合成碳酸二苯酯

制备了一种用于非均相催化一步合成碳酸二苯酯(DPC)所需催化剂的载体(Ce(1-x)MnxO2),并采用沉淀法制备Pd负载质量分数为0.5%的Pd/Ce(1-x)MnxO2催化剂.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和比表面积测定(BET)等手段对载体及催化剂进行表征并考察载体制备方法、载体焙烧温度、Mn和CuO含量对催化剂活性的影响.结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的载体Ce0.5Mn0.5O2在600 ℃下焙烧6 h时,得到的催化剂催化活性较好,DPC收率可达9.32%.载体中添加CuO有助于提高催化剂活性,当CuO添加量质量分数为9.0%, 活性组分Pd的负载量为0.5%, CO与O2压力比为97∶3时,DPC收率可达10.28%.     

新固体酸SO_4~(2-)-MoO_3-TiO_2催化制备环已烯

自制了一种新型固体催化剂 SO2 -4- Mo O3 - Ti O2 ,FT IR分析表明 ,催化剂表面具有强酸中心 ,吸附吡啶的 FT- IR表明 ,催化剂表面主要存在 Bro¨ nsted酸点 ,该催化剂对环己醇脱水制环己烯反应的活性高 ,并得到该反应的优化条件如下 :环己醇 40 g,催化剂 4g,反应温度 1 75°C,反应时间 1 .0 h,在此条件下 ,环己烯的产率达 90 %。     

Novel Co‐Mn‐O nanosheet catalyst for CO preferential oxidation toward hydrogen purification

Co‐Mn‐O composite oxide nanosheet catalyst was successfully prepared using a facile urea‐assisted one‐step hydrothermal method in the absence of organic or organic templating reagent. Co‐Mn‐O nanosheet catalyst was optimized by varying hydrothermal process parameters such as molar ratio of Co‐Mn to urea, hydrothermal temperature, and hydrothermal time. Various characterization techniques including scanning electron microscopy, X‐ray diffraction, nitrogen adsorption, X‐ray photoelectron spectroscopy, Raman spectroscopy, and H₂ temperature‐programmed reduction were used to reveal the relationship between catalyst nature and catalytic performance in CO preferential oxidation (CO PROX) in excess H₂. The developed Co‐Mn‐O nanosheet catalyst have demonstrated much superior catalytic performance to Co‐Mn‐O nanoparticle, particularly in the low temperature range, and 100% CO conversion over the developed Co‐Mn‐O nanosheet can be achieved in temperature range of 50 to 150°C at 10,000 mL g^?1 h^?1 of gas hourly space velocity in the standard feed. Furthermore, the almost complete CO removal over Co‐Mn‐O nanosheet at 125°C of low temperature with 94.9% selectivity can be achieved even in the simulated reformed gas. The excellent catalytic performance is ascribed to nanosheet morphology, more surface Co³⁺, smaller average crystallite size, higher reducibility, and strong Co‐Mn interaction. Catalytic stability investigation indicates the developed nanostructured catalyst exhibits high catalytic stability for CO PROX reaction in simulated gas. The developed Co‐Mn‐O nanosheet catalyst can be a potential candidate for catalytic elimination of trace CO from H₂‐rich gas for Proton exchange membrane fuel cell applications. © 2014 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 61: 239–252, 2015     

高比表面积Pd纤维催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

制备了PdO/CeO2/γ- Al2 O3/Al2 O3 - SiO2纤维催化剂,考察了CeO2掺杂对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,掺杂质量分数0.05％ CeO2,催化剂活性最好,甲烷完全转化温度为385℃.BET比表面积测定结果显示,γ- Al2 O3的加入极大提高了纤维的比表面积;氧气程序升温脱附实验结...     

Ag／Cu／CeO2-ZrO2催化剂对NO还原性能的影响

研究了Ag／Cu／CeO2-ZrO2催化剂在富氧条件下C3H6选择性还原NO的性能，讨论了载体中铈锆比例，催化剂活性组分的负载方式以及在载体中加入适量碱土金属对催化剂反应活性的影响，结果表明铈锆比为1：3时，催化剂活性最好，NO转化率达到58．2％。在铈锆比为3：1的CeO2-ZrO2载体上，单独负载Cu的催化剂活性最好，NO转化率为53．8％。在CeO2-ZrO2载体中加入少量Ca可明显改善催化剂性能，拓宽催化剂反应温度范围。     

CeO2助剂对Ni基催化剂甲烷化性能的影响

甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心。Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活。稀土类金属氧化物（如CeO₂、La₂O₃等）对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用。采用共沉淀法制备了CeO₂-La₂O₃复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H₂-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征。结果表明,Ni/CeO₂-La₂O₃中CeO₂的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO₂的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性。在V（H₂）∶V（CO）=1、反应温度450 ℃、空速24 000 h^-1和常压下,Ni/CeO₂-La₂O₃催化剂的CO转化率达82.7%。     

丙烯选择性氧化催化剂性能

通过分步沉淀法制备Mo-Bi-Co-Ni-Fe-K-O复合氧化物催化剂,考察了反应温度、空速和氧烯比等条件对丙烯氧化制备丙烯醛反应中催化性能的影响.结果表明,在反应温度(325～330)℃、空速(1 300～1 700)h-1和n(O2):n(C3H6)=1.5～1.7条件下,丙烯转化率98%,目的产物收率94%.经5...     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

Catalytic oxidation of CO over Ag-Co/alumina catalysts

Low-loading silver cobalt catalysts on alumina for the catalytic oxidation of carbon monoxide were synthesized following different preparation methods: the single-step sol-gel method and the impregnation method. A catalyst synthesized by the single-step sol-gel method gave high surface area values. The activities of alumina-supported silver-cobalt catalysts were studied to obtain the effects of the calcination temperature, metal loading, and preparation methods on CO oxidation at low temperature. The catalysts prepared by impregnation metals on the alumina synthesized by the sol-gel method gave the best activity for the CO oxidation. Catalytic activity conversion of (5 wt% Ag-5 wt% Co)/Al 2 O 3 catalysts prepared by the sol-gel-impregnation method reached 100% at 200°C. Increasing silver loading over the catalysts gave rise to more active catalysts. The sol-gel catalysts had poor activity at low temperature.     

Cobalt Catalyst Doped with Cerium and Barium Obtained by Co-Precipitation Method for Ammonia Synthesis Process

Abstract  

Unsupported cobalt catalysts promoted with barium (symbol Co/Ba), cerium (Co/Ce) or both (Co/Ce/Ba) were synthesized and tested in ammonia synthesis at 6.3 MPa. The Ba-free Co and Co/Ce oxide forms of the catalysts were prepared by precipitation/co-precipitation and a subsequent calcination at 500 °C. The Co and Co/Ce powders were impregnated with an aqueous solution of barium nitrite. Nitrogen physisorption and H₂ chemisorption measurements revealed that cerium and barium play the role of structural promoters, which hinder the sintering of cobalt oxide during calcination and stabilize the surface of cobalt under reduction conditions. It seems that barium also modifies the surface of the active phase, i.e., cobalt. The kinetic studies of NH₃ synthesis have shown that the co-promoted material (Co/Ce/Ba) is about 2–3 times more active than the system doped with barium (Co/Ba) and more than ten times as active as that with Ce. At 400 °C and at low conversion (1% NH₃), the ammonia synthesis rate (TOF) over Co/Ce/Ba proved to be almost 60% as high as that obtained for the commercial iron catalyst (KMI, H. Tops?e) commonly used in ammonia plants all over the world. Moreover, at the same temperature and a high ammonia concentration (8%) the co-promoted cobalt catalyst is over two times more active than the fused iron catalyst. Another asset of the cobalt catalyst is its high thermal stability.     

低浓度CH_4燃烧催化剂制备及其反应性能研究

采用化学共沉淀-凝胶工艺制备纳米γ-Al_2O_3载体,氧化钾(K_2O)、氧化镁(MgO)、氧化铈(CeO_2)为催化助剂,PdO为催化剂活性组分,浸渍法负载催化剂组分。研究了活化升温速率、助剂种类及助剂加入方式对催化剂性能的影响。结果表明,富氧气氛下经缓慢氧化活化后的催化剂表现出较高的活性;浸渍法添加助剂的催化剂活性高于共沉淀法加入助剂的催化剂;助剂K_2O、MgO和CeO_2均能够提高催化剂活性,除K_2O外,催化剂活性随着助剂的含量增加而增大,其中20%CeO_2的催化剂表现出较高的催化活性。     

催化裂化汽油中特征硫化物噻吩的催化氧化脱硫

以负载金属铈的分子筛为催化剂，在H2O2-HCOOH体系中，对催化裂化（FCC）汽油中特征硫化物噻吩（C4H4S）的正庚烷溶液进行了氧化脱硫研究。考察了氧化剂用量、溶剂、氧化时间、氧化温度、相转移剂等因素对噻吩脱除效果的影响，并对对噻吩的氧化反应历程进行了初步的探讨。实验结果表明：以负载金属铈的分子筛为催化剂，在反应温度50℃，反应60min, H2O2：S＝10：1（mol/mol），H2O2：HCOOH＝1：1（V/V）的条件下，正庚烷溶液C4H4S的脱除率达到了78.2％，加入乳化剂OP可使C4H4S的脱硫率达到94.5％，但四丁基溴化胺（TBAB）的加入使氧化后的样品中出现了噻吩的溴代产物。