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1.
2.
3.
传统催化剂催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)因氯离子的存在易导致腐蚀、失活,通过负载、添加助剂或配体的铜催化体系可改善上述问题。本文介绍了各改进催化体系,并综述了其反应机理。其中负载CuCl2或CuCl催化剂的活性中间体是Cu(OCH3)Cl或Cu2(OH)3Cl;亚铜与配体混合时,配体的种类、数量、结构等会影响甲氧基铜物种的形成;固体离子交换得到的Cu-分子筛催化剂实现了无氯化,然而活性较低;将Si、Al、Ti等氧化物作为载体时,对载体表面结构的改性改善了催化性能。大多数铜催化体系的控制步骤为CO对甲氧基铜物种的插入反应,然而对于甲氧基铜物种的产生以及CO对甲氧基铜物种插入后的产物仍存在分歧。指出进一步研究各催化体系的反应机理仍然是今后工作的重点。 相似文献
4.
杜治平 《陕西科技大学学报》1999,17(1)
1998年12月17日至21日,中宣部、中央党校、中央文献研究室、中央党史研究室、教育部、中国社会科学研究院、解放军总政治部在北京联合召开了“纪念党的十一届三中全会20周年理论研讨会”,来自中央机关和各省、市、自治区党政领导部门以及理论学术界的代表共... 相似文献
5.
钯/锰氧化物催化氧化羰基化合成碳酸二苯酯 总被引:3,自引:2,他引:1
以金属氧化物 ZrO_2,TiO_2,γ-Al_2O_3,MnO_x,PbO,MgO,CuO 为载体和氧化还原助剂,以 NaOH 为沉淀剂制备了苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)的催化剂;考察了催化剂载体的制备方法、焙烧温度及反应温度对 DPC 收率的影响。实验结果表明,以碳酸锰热分解法制得的 MnO_x 为载体负载 Pd 制得的 Pd/MnO_x 催化剂具有良好的催化活性。对不同焙烧温度下由碳酸锰热分解法制得的 MnO_x 为载体的 Pd/MnO_x 催化剂的比表面积、晶相结构和价态进行了表征。结果表明,Pd/MnO_x 催化剂中 MnO_2是促进 Pd~0向活性 Pd~(2+)转化的有效助剂。在 Pd 质量分数0.5%、p(CO):p(O_2)=93:7、反应时间5 h、反应温度65℃的条件下,以370℃焙烧所得的 MnO_x 为载体制备的 Pd/MnO_x 催化剂的活性最高,DPC 收率达10.7%,选择性达99 1%。 相似文献
6.
8.
运用恒电流法在铜柱电极上研究了工业磷酸中毒性较大的As(Ⅲ)还原为无毒单质砷的电化学行为。实验表明,当电流密度控制在-0.044 mA/cm2以内时可以很好地将As(Ⅲ)转化为单质砷并抑制砷化氢析出。由塔费尔拟合推算得到As(Ⅲ)转化为单质砷的交换电流密度为-6.324×10-7mA/cm2,此过程为不可逆过程。采用表面积为15.8 cm2的铜柱电极,在电流密度为-0.038 mA/cm2,温度为80℃条件下,将磷酸中As(Ⅲ)含量由10.92×10-6降到0.47×10-6,电流效率达7.55%。 相似文献
9.
通过混烧法制备了CuCl/La0.5Pb0.5MnO3负载型催化刺,采用BET、XRD对其进行了表征,研究了其对甲醇液相氧化装基化合成碳酸二甲酯反应的催化性能,并考察了反应温度、反应时间、压力及O2含量对催化反应的影响.结果表明,以溶胶-凝胶法制得的钙钛矿型复合金属氧化物La0.5Pb0.5MnO3为载体,CuCl负载量为10%、300℃焙烧6 h制备的催化剂,其比表面积为7.67 m2·g-1,晶相结构完整,CuCl高度分散,具有好的活性和选择性.当反应温度为120℃、总压力为2.5 MPa、O2含量为8%、反应时间为4 h时,碳酸二甲酯收率可达79.0%,选择性大于96.0%. 相似文献
10.
The magnetic perovskite-supported palladium catalysts Pd/La1-xPbxMnO3 (x=0.2-0.7) were prepared and used for the oxidative carbonylation of phenol to diphenyl carbonate. The synthesized catalysts were characterized by the X-ray diffraction (XRD), surface area measurement BET, vibration sample magnetometer (VSM) and tem-perature-programmed reduction (TPR). The experimental results demonstrated that the magnetic Pd/La1-xPbxMnO3 (x=0.4-0.5) obtain relative better catalytic activity. It can be explained by higher concentration of oxygen vacan-cies, larger amount and better mobility of lattice oxygen of their support. Furthermore, these samples possess suffi-cient saturated magnetization. Thus, Pd/La1-xPbxMnO3 (x=0.4-0.5) may be suitable for operation in the magneti-cally stabilized bed reactor. 相似文献