二次自蔓延高温合成钙钛矿固化90Sr

采用二次自蔓延高温合成(SHS)技术制备钙钛矿固化高放废物90Sr,通过XRD, SEM和PCT粉末浸泡法,研究了钙钛矿固化体的微观组织、浸出率以及其对高放废物~(90)Sr的最大包容量.结果表明,固化体样品密度高、孔隙率小,浸出率都小于0.1 g/(m~2·d),对SrO的包容量可达36%(质量分数);表明自蔓延高温合成的钙钛矿人造岩石固化体化学稳定性好、包容量大,是固化高放废物的理想固化体.     

合成榍石的化学稳定性

以H2SiO3、CaCO3、TiO2为原料,通过固相法合成榍石,借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、原子吸收光谱(AAS)等分析手段,研究合成榍石的化学稳定性。结果表明,在pH为5~9的水溶液中,合成榍石具有良好的化学稳定性,温度和pH是影响1~21 d化学稳定性的重要因素;42 d Ca2+的浸出率比Ti4+的浸出率高2个数量级;在90℃、pH=7下,Ca2+和Ti4+的42 d归一化浸出率分别为3.33×10-3、1.33×10-5g.m-2.d-1;在25℃、pH=7下,Ca2+和Ti4+的42 d归一化浸出率分别为1.52×10-3、3.05×10-5g.m-2.d-1;在25℃、pH=3下,Ca2+的42 d归一化浸出率达到7.71×10-2g.m-2.d-1。     

压水堆核电站硅含量异常升高原因分析

采用静态浸泡法研究了玻璃纤维滤芯在硼锂水溶液中SiO2的浸出行为及浸出机理,探讨了温度、pH值、过滤精度对SiO2浸出行为的影响。实验结果表明:SiO2浸出率随浸泡时间的延长而迅速减小,60d后逐渐趋于稳定值,表明滤芯表面生成一层胶体保护膜。浸出速率随温度的升高显著增大,过滤精度为0.6μm的滤芯在浸泡最初的4d,298K时的浸出速率(0.009 8g/(m2·d))较343K时的浸出速率(0.204g/(m2·d))约低1个数量级,说明SiO2浸出过程不是单一的离子扩散反应或网络溶解反应,而是两者共同参与或多种机制共同控制的复杂过程;相同条件下,玻璃纤维的过滤精度越高,浸出SiO2的速率越大。     

铁元素对铝热剂SHS核废物固化体性能的影响

研究了铁元素对用自蔓延高温合成（SHS）技术固化处理的核废物固化体的组成结构及化学稳定性的影响。借助XRD、SEM和TG-DSC等测试手段对固化体的矿相组合、微观结构和热稳定性进行了测试分析,采用PCT浸泡法对固化体的抗浸出性能进行了研究。结果表明：不同配比的固化体矿相结构基本相同,矿相的主要组成为Al₂O₃,Fe元素对固化体的矿相结构无明显影响。固化体的微观结构非常致密,结晶良好,但固化产物的气孔数量及孔径随Fe元素含量的增大而增大。在小于1400 ℃时,固化体无明显失重,具有良好的热稳定性。固化体中示踪核素Ce的28 d浸出速率为10^-5～10^-6 g/(m²•d),固化体中Fe的含量在1%~10%范围内波动时,其对Ce、Ca、Si、Al、Fe的浸出速率无明显影响。     

(Sr0.1Th0.2Nd0.3La0.2Gd0.2)2Zr2O7高熵烧绿石固化体的制备及化学稳定性

以金属硝酸盐为原材料,通过溶胶-喷雾热解-高温烧结法制备了(Sr_0.1Th_0.2Nd_0.3La_0.2Gd_0.2)₂Zr₂O₇高熵烧绿石固化体。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、Raman光谱对固化体结构进行表征,通过MCC-1浸出实验方法分析了固化体化学稳定性。研究结果表明：高熵烧绿石固化体为纯相高熵烧绿石结构,最佳烧结温度为1 500℃。随着烧结温度增加,固化体晶粒和密度明显增加。浸出实验结果显示：La、Gd、Zr、Nd元素42 d归一化浸出率为10^-6 g/(m²·d)量级,Sr、Th元素的42 d归一化浸出率分别为10^-5 g/(m²·d)和10^-3 g/(m²·d)量级,固化体表现出良好的化学稳定性。     

掺铀榍石人造岩石固化体的制备及其浸出性能

以碳酸钙(CaCO3)、二氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)和硝酸铀酰(UO(2NO3)2.6H2O)为原料,采用固相反应工艺,制备掺铀榍石基人造岩石固化体。借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等分析手段,研究固化体的烧结温度、物相组成、U元素的浸出性能等。结果表明,掺铀榍石基人造岩石固化体的较佳烧结温度是1 260℃;榍石能很好地固溶U形成榍石固溶体;配方化学式为Ca095U0.05Ti0.9Al0.1SiO5、Ca092U0.04Ti0.9SiO5固化体,28天90℃的浸出率分别为7.0×10-10m.d-1、9.5×10-10m.d-1,其归一化浸出率分别是2.10×10-3g.m-2.d-1、1.76×10-3g.m-.2d-1。     

模拟核素固化体SrZr_xTi_(1-x)O_3的化学稳定性

为研究90Sr衰变子体对90Sr Ti O3固化体结构稳定性的影响,以C4H6O4Sr·0.5H2O、Ti O2及Zr OCl2·8H2O粉体作为原料,按照化学计量比Sr ZrxTi1-xO3(0≤x1)设计配方,采用高温固相法制备一系列固化体。利用X射线衍射光谱(X-ray Diffraction,XRD)、扫描电镜(Scanning Electron Microscope,SEM)及红外(Fourier Transform Infrared,FT-IR)谱仪对制备固化体的物相、结构和微观形貌进行分析表征,并对其抗浸出性能和辐照性能进行了研究。结果表明,当x0.5时,固化体为单一物相;当x≥0.5时,固化体中出现第二相。固化体中的Sr2+、Zr4+的浸出浓度随浸泡时间而增大,在浸泡42 d时,Sr2+的最大浸出浓度为0.006 5μg?m L-1,Zr4+的最大浸出浓度为0.01μg?m L-1。     

人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰

以天然锆英石、模拟放射性焚烧灰、CaCO₃、TiO₂、UO₂为原料,采用高温固相反应,对人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰进行研究。借助XRD、SEM、抗浸出性能测试等分析测试方法,研究固化体的性能。结果表明：在空气气氛下烧结,固化体的晶相为CaZrTi₂O₇［Ca（Zr,U）Ti₂O₇］、CaTiSiO₅、CaTiO₃和CaUO₄,一部分U固溶于Ca（Zr,U）Ti₂O₇中;较多CaZrTi₂O₇的生成有利于Ca（Zr,U）Ti₂O₇固溶更多的U;模拟放射性焚烧灰掺量为60%、UO₂含量为6.88%的人造岩石固化体,1～35d铀的归一化浸出率为0.17~2.81μg/(cm²•d),42～192d铀的归一化浸出率为0.09～0.13μg/(cm²•d)。     

特种水泥固化放射性废离子交换树脂的初步研究

本文采用一种新型的 ASC特种水泥 ,研究了放射性废离子交换树脂的水泥固化技术。实验得到的最佳配方为 10 0 0 g水泥 + 5 0 0 g树脂 + 35 0～ 4 0 0 m L水 ,据此配方获得的固化体包容量为 4 2 %～4 8% ,其 2 8d抗压强度为 2 0± 2 MPa。第 4 2 d13 7Cs、90 Sr和60 Co的浸出率分别为 :7.92× 10 -5、5 .7× 10 -6和 1.19× 10 -8cm/ d。结果表明 ,该种水泥固化体的抗压强度、包容量及浸出率均明显优于普通水泥     

反应熔渗法制备C/C-SiC材料的组织结构及性能

采用液相气化热梯度CVI法制备C/C材料,并通过反应熔渗法制备出密度为2.13～2.28g/cm3的C/C-SiC复合材料.用X射线衍射仪和光学显微镜分析C/C-SiC的显微组织结构,并对其力学性能(弯曲强度、压缩强度、硬度、断裂韧性)和摩擦磨损性能进行了研究.结果表明:反应熔渗法制备的C/C-SiC材料由C、SiC和Si组成;C/C多孔体的密度越低,得到的C/C-SiC材料密度越高.石墨化处理使C/C-SiC材料的弯曲强度由203～275 MPa降低到150～210 MPa,压缩强度由463～607 MPa降低到403～536 MPa,但材料的断裂韧性由6.6～8.5 MPa·m1/2提高到7.3～9.2 MPa·m1/2.在C/C-SiC盘与SiC销配对的滑动摩擦试验中,摩擦系数为0.19;石墨化处理可使摩擦系数降低到0.14～0.15,但平均体积磨损速率由3.4×10-3～5.0×10-3 mm3/h增大到7.9×10-3～9.8×10-3mm3/h.     

加速器驱动洁净能系统中的燃耗行为分析

研究了加速器驱动洁净核能系统（ADS）次临界反应堆内核素的演化。分析结果表明：ADS具有嬗变长寿命核废物的能力。从快堆和热堆的比较可知,ADS的快堆具有输出功率大、长寿命超铀放射性废物的累积水平低、裂变产物对反应堆反应性和能量增益影响小等优点。这些优点在利用U－Pu燃料循环的次临界堆中十分明显。对于利用Th-U燃料循环的次临界堆,热堆和快堆都是可以工作的;而对于U－Pu燃料循环的系统,快堆则是较好的选择。     

Problem of the iodine method of purification of zirconium

A method is proposed for the determination of the equilibrium constantsk and k' for the reactions Zr+2I₂–ZrI₄=0 and 2I–I₂=0, which is based on the measurement of the amount of iodine or zirconium liberated in the decomposition of zirconium tetraiodide on a heated surface in the process of establishing equilibrium. The decomposition of the tetraiodide was carried out at 900–1600C on a tungsten filament. The temperature distribution between filament and vessel walls was neglected.The dependence of the sum of atomic and molecular iodine pressures on zirconium tetraiodide pressure was determined at 1430C, and on temperature for 50 mm Hg. The values of kk'² 35 (mm Hg)³ at 1430C and k0.07 mm Hg at 400C, found from the results, differ substantially from known thermodynamic data, but give good agreement between the authors' formula [1] and experimental results on the iodide process of zirconium purification.