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针对目前乙苯脱烷基反应工艺选择性低的缺点,研究了碳八芳烃中乙苯脱烷基反应的机理,制备了高选择性的新型芳烃脱烷基择形催化剂,并考察优化了相应的反应工艺与条件参数.首先通过不同酸性、结构的分子筛MOR、USY、Beta、SAPO11、ZSM-5等用于乙苯脱烷基催化反应性能的比较.选择了硅铝比25~50的十元环孔道ZSM-5分子筛作为催化材料;通过采用表面硅沉积修饰的方法对ZSM-5分子筛进行了改性,有效调节了分子筛孔口的尺寸及分子筛的表面酸性,提高了分子筛的择形催化效率,改性后仅允许乙苯进入ZSM-5孔中进行脱烷基反应,抑制了乙苯烷基转移、二甲苯歧化等副反应发生,从而减少了C8芳烃的损失.并通过对不同程度表面硅改件的ZSM-5催化剂反应性能进行比较,研究了表面改性修饰与择形效率的关系,进一步研究了不同种类金属助催化剂的引入对反应活性与选择性的影响.0.10%~0.20%质量分数Pd或Pt助催化剂可以使得脱烷基反应的产物乙烯能迅速转化为乙烷,有效地防止了催化剂在反应中的结焦,提高了催化剂的稳定性,并促进了乙苯的脱烷基反应转化.催化剂在氢气压力为1.5~2.0 MPa,反应温度420℃,空速为6~12 h-1较优反应条件下,乙苯转化率在90%以上,反应选择性达到95%. 相似文献
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《应用化工》2022,(3)
先用水热合成法制备SAPO-34分子筛。再用机械混合法制备了SAPO-34/ZSM-5复合分子筛,借助X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和程序升温氧化(TPO)等手段对其进行了表征。结果表明,SAPO-34/ZSM-5复合分子筛的孔径呈介微孔结构,其比表面积、孔容、弱酸、强酸量均高于ZSM-5和SAPO-34分子筛,并且其反应稳定性优于ZSM-5分子筛。最后,将SAPO-34/ZSM-5复合分子筛用于甲醇芳构化反应,结果表明,在反应温度为460℃、反应压力0.5 MPa、空速(LHSV)1.2 h-1条件下,BTX(苯、甲苯和二甲苯)的收率可达30.5%。 相似文献
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先用水热合成法制备SAPO-34分子筛。再用机械混合法制备了SAPO-34/ZSM-5复合分子筛,借助X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和程序升温氧化(TPO)等手段对其进行了表征。结果表明,SAPO-34/ZSM-5复合分子筛的孔径呈介微孔结构,其比表面积、孔容、弱酸、强酸量均高于ZSM-5和SAPO-34分子筛,并且其反应稳定性优于ZSM-5分子筛。最后,将SAPO-34/ZSM-5复合分子筛用于甲醇芳构化反应,结果表明,在反应温度为460℃、反应压力0.5 MPa、空速(LHSV)1.2 h-1条件下,BTX(苯、甲苯和二甲苯)的收率可达30.5%。 相似文献
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《应用化工》2022,(2)
以Y型分子筛在NaOH溶液中溶解产生的Si和Al为硅/铝源,并向其中加入四乙基溴化铵和胶态二氧化硅,经过水热晶化合成Y/ZSM-5核-壳型复合分子筛。通过XRD、SEM、NH_3-TPD等表征分别对Y/ZSM-5复合分子筛的结构、形貌和酸性进行了研究;考察了Y/ZSM-5复合分子筛的酸性和孔结构在乙苯加氢脱烷基反应中的催化特性。结果表明,Y/ZSM-5复合分子筛的总酸量低于Y+ZSM-5机械混合样品,复合分子筛的B/L比例高于Y+ZSM-5,证明Y/ZSM-5复合分子筛不是单纯的Y型分子筛和ZSM-5的机械混合,其弱酸量的增加和其独特的孔结构产生的协同作用有利于提升乙苯脱烷基反应的转化率并优化产物分布。 相似文献
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《应用化工》2020,(2)
以Y型分子筛在NaOH溶液中溶解产生的Si和Al为硅/铝源,并向其中加入四乙基溴化铵和胶态二氧化硅,经过水热晶化合成Y/ZSM-5核-壳型复合分子筛。通过XRD、SEM、NH_3-TPD等表征分别对Y/ZSM-5复合分子筛的结构、形貌和酸性进行了研究;考察了Y/ZSM-5复合分子筛的酸性和孔结构在乙苯加氢脱烷基反应中的催化特性。结果表明,Y/ZSM-5复合分子筛的总酸量低于Y+ZSM-5机械混合样品,复合分子筛的B/L比例高于Y+ZSM-5,证明Y/ZSM-5复合分子筛不是单纯的Y型分子筛和ZSM-5的机械混合,其弱酸量的增加和其独特的孔结构产生的协同作用有利于提升乙苯脱烷基反应的转化率并优化产物分布。 相似文献
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采用Na OH溶液处理法制备了介孔ZSM-5分子筛。采用包埋法合成了ZSM-5/SAPO-34复合介孔分子筛,并采用X射线衍射图谱(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、氮吸附进行分析,在固定床反应器中进行了甲醇芳构化反应。研究结果表明,ZSM-5/SAPO-34复合分子筛孔径呈微孔和介孔多级孔分布,孔径和孔容均高于ZSM-5分子筛。当ZSM-5与SAPO-34分子筛的质量比为1∶2时,ZSM-5/SAPO-34复合分子筛具有较好的芳构化活性。在反应温度为475℃、反应压力0.5 MPa、空速(LHSV)1.2 h-1条件下,BTX(苯、甲苯和二甲苯)的收率可达30.8%。 相似文献
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《日用化学工业》2021,(1)
以廉价的四乙基溴化铵为表面活性剂,水玻璃、硫酸铝为基础原料,在2 L高压磁力搅拌反应釜中水热合成了5种投料硅铝比分别为100,110,120,160和200的ZSM-5分子筛,并制备成催化剂,用XRD,SEM和NH3-TPD等手段对样品进行表征。结果表明:随着投料硅铝比的增大,产物的硅铝比和平均粒径逐渐增大,总孔和微孔的数量减小,介孔数量则先增大后减小,强、弱酸量均逐渐降低。在温度370℃、氢气压力0.8 MPa、质量空速8 h-1、氢烃摩尔比值2.0的条件下,对乙苯脱乙基型二甲苯异构化反应进行样品催化性能评价。结果表明,随着分子筛投料硅铝比的增大,乙苯转化率逐渐降低,二甲苯异构化活性先升高后降低。当投料硅铝比为120时,相应样品具有较佳的综合性能,其乙苯转化率为57.60%,二甲苯异构化活性达到热力学平衡值24.04%。 相似文献
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以水热合成法及混合研磨法制备含杂原子硼的ZSM-5分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、FT-IR、UV-Vis、11B MAS NMR、NH3-TPD和SEM等方法对其进行表征,在连续流动常压固定床反应器上考察两种方法制备的分子筛对甲醇脱氢制甲醛反应的催化性能并进行对比。结果表明,水热合成法的B-ZSM-5分子筛中的硼原子主要以四配位的形式存在于分子筛骨架中,研磨法制备的B/ZSM-5分子筛的硼原子主要以三配位的形式存在于骨架外。硼原子的存在状态显著影响分子筛的酸性、比表面积、孔道结构和形貌等物化性能,从而影响甲醇脱氢制甲醛的催化性能。在n(Si)∶n(B)=7.5和反应温度550 ℃条件下,水热合成法的B-ZSM-5分子筛对甲醇的转化率为62.97%,甲醛选择性为68.86%。混合研磨法制备的B/ZSM-5分子筛对甲醇的转化率为47.26%,甲醛选择性为57.72%。 相似文献
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《化学反应工程与工艺》2021,(2)
为了提高苯与甲醇烷基化中苯转化率及产物选择性,利用球磨-母液重结晶的方法得到小晶粒ZSM-5分子筛,然后在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助下制备了以介孔二氧化硅为壳,以小晶粒ZSM-5分子筛为核的核壳结构分子筛。采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和红外光谱(IR)等方法表征了催化剂的物化性质,并在固定床反应器中考察了催化剂的催化性能。结果表明:该方法成功合成了微-介孔联通良好的核壳结构分子筛,且有效覆盖了核层分子筛外表面酸位。在苯与甲醇烷基化反应中,苯转化率提高了9.92%,乙苯选择性下降了2.77%,同时二甲苯及对二甲苯选择性有所提高,核壳结构分子筛催化性能的提升主要归因于其独特的孔道结构和酸性分布。 相似文献
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以水玻璃和ZSM-5母液制备的硅胶为硅源、ZSM-5分子筛为晶种,采用水热合成法制备了ZSM-5分子筛。研究了ZSM-5母液制备硅胶的影响因素以及硅胶加入量、Na2O/SiO2摩尔比、H2O/SiO2摩尔比和晶化温度对ZSM-5分子筛的合成及晶貌的影响。结果表明,利用ZSM-5母液制备的硅胶可以制备出结晶度>95%、比表面积>350 cm2/g、均一、单分布、粒径在1~2μm之间的ZSM-5分子筛;随着投料碱度的降低或水量的增加,ZSM-5分子筛的晶貌由单晶向孪晶变化;随着晶化温度的升高,晶化时间缩短,晶貌由孪晶向单晶变化,ZSM-5分子筛倾向于团聚生长。利用ZSM-5分子筛制备的丙烯助剂使用性能优异,HZ-14的液化气产率、丙烯产率和液化气中丙烯质量分数分别为24.89%、8.66%和34.8%,说明均一、单分散、晶型为孪晶的ZSM-5分子筛使用性能更加优异。 相似文献
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将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓度为1.0 mol/L、处理时间为30 min得到的介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应的活性较高。对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进一步采用铂进行改性,将制备的催化剂用于甲苯甲醇烷基化反应,在460 ℃条件下连续反应505 h,甲苯转化率保持在10.9%,二甲苯中对二甲苯的选择性保持在96%以上。研究结果表明,五氧化二磷、铂改性的介微孔ZSM-5分子筛催化剂具有优异的甲苯甲醇烷基化反应性能。 相似文献
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采用水热合成法制备了无模板剂ZSM-5分子筛,考察了制备工艺对无模板剂ZSM-5分子筛结构的影响,并用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、傅立叶变换-红外光谱(FT-IR)和N2低温吸附(BET)等方法对合成产物的物相、形貌和酸性等进行了表征。结果表明,在140℃晶化24 h,可制得性能较好的无模板剂ZSM-5分子筛,其相对结晶度为151%,具有较大的比表面积、适中的酸强度和较高的热稳定性,在催化甲醇制丙烯(MTP)单程反应中,甲醇转化率为100%,丙烯选择性为39.5%。 相似文献
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分别以正丁胺、四丙基溴化铵为模板及无模板条件下制备了3种晶粒尺寸及硅铝比相近的ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、N2吸附/脱附对分子筛进行了表征,将其应用于正己烷裂解反应考察其性能差异。结果表明,实验控制三者ZSM-5样品具有相似的硅铝比,却仍显示出不同的酸性质及酸分布;在相同初始转化率下,不同模板制备的ZSM-5具有不同的产物选择性,正丁胺和四丙基溴化铵为模板制备的ZSM-5分子筛的双烯选择性高于无模板制备的ZSM-5分子筛,但无模板制备的ZSM-5分子筛表现出更高的裂解稳定性,转化率可在1200 min内保持在96%以上,远远高于其他模板制备的ZSM-5分子筛。 相似文献