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相似文献
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1.
过碳酸钠是过氧化氢与碳酸钠的加成化合物,具有在存储、运输和使用过程中安全稳定的优点。本文采用共沉淀-高温煅烧法制备纳米片状Mn2O3@α-Fe3O4,活化过碳酸钠(SPC)产生自由基氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5)。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)及比表面积测试(BET)表征制备的纳米片状Mn2O3@α-Fe3O4催化剂,分别探究催化剂投加量、过碳酸钠浓度、初始pH及RBK5溶液浓度对降解效率的影响。当催化剂投加量为0.3g/L、过碳酸钠浓度为1.0mmol/L、初始pH为3、反应时间为90min时,RBK5的降解效率达88%,反应过程符合拟一级动力学(R2>0.9)。Mn2O3@α-Fe3O4/过碳酸钠体系中起氧化降解作用的活性物种为·OH、CO3-·、O2-·和1O2,其中·OH占据主导地位,XPS反映了铁锰元素存在价态以及双金属间的协同作用,依据猝灭实验及XPS分析降解机理。  相似文献   

2.
以L-苏氨酸和香兰素为起始原料,设计并合成了9种新型光催化材料C24H28K2N2O10Sn、C24H28FeK2N2O10、C24H36FeK2N4O10、C24H28Cl2K2N2NiO10、C24H28K2N4NiO16、C24H28K2N2O10Zn、C28H34K2N2NiO14、C24H28CoK2N2O10和C24H28BaK2N2O10,通过IR、MS(EI)、荧光分析和元素分析等对形成的希夫碱及其金属衍生物进行表征,推断其可能的化学结构,用紫外漫吸收研究光催化性质, 预测是一类潜在的环保性光催化材料。  相似文献   

3.
低共熔溶剂广泛应用于很多领域,尤其在气体净化领域有很好的应用前景。为探究吸收容量大、再生能力较强的低共熔溶剂协同吸收烟气中SO2和NO的性能,采用氯化亚铁(FeCl2)、乙二醇(EG)与四丁基溴化铵(TBAB)制备络合亚铁乙二醇-四丁基溴化铵低共熔溶剂[Fe(Ⅱ)EG-TBAB DESs],重点考察了温度、停留时间、氧气分压和FeCl2浓度等因素对低共熔溶剂脱除烟气中SO2和NO性能的影响。结果表明:在温度为50℃、氧气分压为5%、FeCl2浓度为0.1mol/L的条件下,Fe(Ⅱ) EG-TBAB DESs能够协同高效吸收烟气中的SO2和NO。烟气中H2O和O2存在的条件下,SO2气体能够形成HSO3-HSO4-,进一步促进Fe(Ⅱ) EG-TBAB低共熔溶剂吸收烟气中NO气体,生成Fe(Ⅱ)EG-TBAB(NO)。低共熔溶剂经6次吸收-脱附再生循环后其脱硫脱硝能力变化不大,仍保持较好的脱硫脱硝稳定性。  相似文献   

4.
张凯  韦秀丽  王冰  蒋滔  刘科 《化工进展》2020,39(7):2867-2875
通过微波水热法,以沼渣为原料,合成了Fe3O4改性微波水热炭,研究了Fe3O4掺杂量对水热反应进程及反应产物的影响。为拓展水热产物的应用范围,以罗丹明B(RhB)为对象,评价改性水热炭对过硫酸钠的活化能力。结果表明,微波加热功率为400W、Fe3O4制备量为水热炭质量的20%时,反应体系14min左右即达到设定温度(200℃),较无Fe3O4条件下反应时间(27min左右)缩短了48.1%,体系压强增加了27.8%。改性水热炭添加量为0.16g、反应时间140min、溶液初始pH为6.7、过硫酸钠投加量为0.1g时,体积为150mL、浓度为40mg/L的RhB降解率可达94.6%,是水热炭单独作用时的3.3倍,过硫酸钠单独作用时的3.9倍。在反应体系中以硫酸根自由基(?SO42-)的作用为主,羟基自由基(·OH)和超氧负离子(?O2-)为辅。改性水热炭具有良好的超顺磁性和稳定性。  相似文献   

5.
采用溶剂热法制备La1-xLixMnO3 (x=0,0.05,0.15,0.25) 钙钛矿型复合金属氧化物催化剂。通过XRD、FT-IR、XPS、H2-TPR和NO-TPD等手段对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能。结果表明,溶剂热法制备的La1-xLixMnO3催化剂具有单一的钙钛矿结构,催化剂中Mn物种以Mn3+和Mn4+的形式存在。Li+部分取代LaMnO3中La3+后,La1-xLixMnO3催化剂上Mn4+数量和氧空位增加,促进更多活性氧物种和氮氧化物的吸附与活化,提高氧化还原性能,改善催化活性。Li+取代量为0.15,即La0.85Li0.15MnO3催化剂催化活性较好,TmaxTig分别为463℃和327℃,NO最大转化率XNOmax为42.1%,反应温度TNOmax为383℃。  相似文献   

6.
为探究α-Fe2O3与活性炭协同吸附对尿液的处理效果,本文考察了铁炭比、投加量及尿液酸预处理的影响,并重点分析了协同吸附特性。研究发现,铁炭比为0.6时,尿液中总有机碳(TOC)、PO43--P、总磷(TP)的去除率分别为39.51%、71.03%和76.79%,TOC的去除主要依靠活性炭的吸附作用,而PO43--P主要依靠α-Fe2O3的作用,尿液酸预处理可显著强化PO43--P的吸附。TOC和PO43--P的吸附过程均符合Redlich-Peterson吸附等温线模型,为单层吸附和多层吸附共同作用。动力学研究发现,TOC和PO43--P的吸附均可在24h内达到吸附平衡,PO43--P的动力学吸附过程更符合Elovich模型,即不均匀界面上的多层吸附,而TOC的动力学过程主要受扩散速率控制。同时,协同吸附对发光溶解性有机物(CDOM)的去除率可达72.16%,对腐殖酸类的吸附效果最佳,酸预处理主要减少酪氨酸类、色氨酸类和可溶性微生物代谢产物的吸附。P的去除主要依靠其与α-Fe2O3和尿液中无机盐的共沉淀作用,并以无机盐沉积的形式附着于活性炭孔道内。  相似文献   

7.
渣场堆存的电解锰渣中含有大量易迁移的锰和氨氮,极易污染周边环境。本文系统研究了不同堆存时间(3个月~10年)电解锰渣的pH、含水率、电导率、金属总量、浸出毒性和化学形态等理化特性,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)以及X射线光电子能谱(XPS)等分析手段,探察电解锰渣在不同堆存时间下的物相组成、微观形貌、表面电子价态等变化规律。研究结果表明,随着堆存时间增加,锰渣的pH、含水率和电导率下降,可溶性Mn2+、Ca2+、Mg2+、Se4+和NH4+-N浓度降低,其中可交换态和碳酸盐结合态的Mn是Mn元素流失的主要形态。同时,堆存10年的电解锰渣仍存在较大的环境污染风险,其中电解锰渣中的Cu、Cr、Cd、Pb、Zn等金属总量远超广西土壤背景值,Se4+的浸出浓度是《危险废物鉴别标准 浸出毒性鉴别》(GB 5085.3—2007)中浓度限值的11倍,Mn2+和NH4+-N的浸出浓度是《污水综合排放标准》(GB/T 8978—1996)一级标准限值的102倍和45倍。不同堆存时间的电解锰渣中锰和氨氮主要以(NH4)(Mn,Ca,Mg)PO4·H2O、(NH4)2SO4、MnSO4·H2O、MnCO3、Mn2O3、MnO2等物相存在,含铁物相主要包括FeS2、FeOOH、Fe3O4和Fe2O3等,且电解锰渣中还含有Al4(OH)8(Si4O10)、Al2Mg4(OH)12(CO3)·3H2O和KAl(SO4)2·12H2O等黏土矿物。此外,随着堆存时间的增加,电解锰渣的平均孔径减小,块状、柱状和绒球形的电解锰渣颗粒交错包裹现象增加,同时Fe(OH)3胶体颗粒也逐渐转变成FeOOH、Fe2O3等含铁物相。本研究成果为电解锰渣无害化处理与资源化利用提供了基础理论支持。  相似文献   

8.
伊学农  李京梅  高玉琼 《化工进展》2022,41(8):4562-4570
利用紫外线(UV)活化高铁酸盐[Fe(Ⅵ)]能显著提高萘普生(NPX)的降解率。本文考察了不同体系、 Fe(Ⅵ)投加量、溶液pH、磷酸盐、HCO3-、Cl-以及腐殖酸(HA)对NPX降解的影响,并通过自由基淬灭实验和中间价态铁鉴定实验确定了反应的主要活性物种。通过TOC去除率确定体系降解NPX的矿化程度并利用液相色谱质谱联用仪检测降解的中间产物,提出了可能的降解路径。结果表明,反应60min后,单独Fe(Ⅵ)几乎不能降解NPX,单独UV对NPX的降解率也不到26%,而UV-Fe(Ⅵ)体系对NPX的降解率高达82%,降解过程符合准一级动力学规律(R2>0.95),反应速率常数为0.0306min-1,分别是单独UV和单独Fe(Ⅵ)降解速率的6.2倍和102倍。溶液初始pH对UV-Fe(Ⅵ)体系降解NPX有显著影响,酸性条件下有利于NPX的降解,主要是由于在不同pH下高铁酸盐和NPX的不同形态的双重作用。相同pH下,磷酸盐对NPX的降解有明显的抑制作用,主要是因为磷酸盐与Fe(Ⅵ)分解产物具有络合作用导致·O2-减少。Cl-和HA对NPX降解有不同程度的抑制作用,而HCO3-对降解有促进作用,这是因为HCO3-的加入使得溶液的pH升高从而增强了Fe(Ⅵ)的稳定性。较低的矿化率表明NPX的降解产物与其母体化合物相比难于在UV-Fe(Ⅵ)体系中去除。UV-Fe(Ⅵ)体系中的主要优势活性物种是·O2-,NPX 与·O2-主要通过电子转移机制发生脱羧反应,最终生成酸类、酮类和醚类物质。  相似文献   

9.
黄鑫  林玉霞  阎炳会  刘月明 《化工学报》2021,72(10):5183-5195
低碳烯烃(C4=/C5=)催化裂解生成高附加值产物C3=,同时实现C4/C5资源的高效利用,具有重要的研究意义和工业应用价值。高选择性生成烯烃类产物,尤其是目标产物C3=,同时减少非烯烃类副产物的产生,是C4=催化裂解技术发展的重要方向,其核心在于高效催化剂的研制。目前工业催化剂主要是改性的ZSM-5。钛硅分子筛TS-1是工业环己酮液相氨肟化过程中的高效催化剂,其失活后显示出典型的Br?nsted酸性质,基于此,发展了失活TS-1作为催化剂高效催化C4=裂解制C3=的方法,结果表明,失活TS-1经酸洗处理和K+交换修饰后,显示出高活性、高选择性和高稳定性的特征。进一步研究显示,失活TS-1的催化裂解活性中心为呈Br?nsted酸性的、与钛羟基相邻的硅羟基(Si—OH(Ti)),该酸中心结构不同于ZSM-5的骨架桥式铝羟基(Si—(OH)—Al),表现出相对较弱的酸强度特征,因而促进了C4=催化裂解生成C3=的主反应路径,抑制了氢转移副反应路径。失活TS-1催化剂Br?nsted酸中心的发展与应用为废催化剂固废资源的资源化利用提供了新思路。  相似文献   

10.
在湿法磷酸浸出过程中由于部分有机物碳化不彻底,使产品磷酸呈现黑色。本文提出了一种新型的催化氧化湿法磷酸净化技术,即在湿法磷酸浸出过程中引入氧化剂(H2O2)及催化剂(MnO2),基于转化过程中形成的·OHHO2·等过氧化物实现对有机物的去除与浸出过程的强化。重点考察不同反应条件对湿法磷酸浸出率及有机质去除的影响。结果表明,浸出时间为40 min、反应温度为80℃、H2O2用量为0.08 ml/g、催化剂与磷矿的质量比为0.04时,磷矿浸出率可达96.9%;同时测定得到的TOC去除率达到79%。分析机理可得,H2O2会与溶液中的H3PO4形成H3PO4·H2O2过氧化物,MnO2与之发生类Fenton反应,产生大量·OH,进而将黑色有机物充分氧化为CO2和H2O,打破有机物对磷矿颗粒表面的“包裹”,促进磷酸的浸出和有机物的去除。  相似文献   

11.
以铝胶为粘结剂,采用浆料涂覆法制备整体式臭氧分解催化剂CoMnO_x/Al_2O_3/monolith。考察固体颗粒性质、浆料流变性质和焙烧温度对整体催化剂机械稳定性的影响。结果表明,当Al_2O_3与CoMnO_x投料质量比为1∶4、球磨时间2 h、浆料pH=3.5~4.0、分散剂聚乙二醇用量6%(质量分数)和焙烧温度400℃时,制备的催化剂机械稳定性好,超声30 min,涂层脱落率为2.5%。评价该催化剂的臭氧催化分解性能,在臭氧浓度为15×10~(-6)(体积分数),空速为60 000 h~(-1),反应温度为90℃,催化剂反应670 h后臭氧转化率仍维持在99.8%,将反应温度降为80℃,继续反应400 h后转化率仍维持在99.0%。  相似文献   

12.
采用氧化铝为载体的铜基复合催化剂在固定床与无梯度组合反应器上考察了氯化氢催化氧化制氯气的反应行为。在反应温度T=360~400℃、进料摩尔配比nHCl/nO2=1~4、HCl空速W/FHCl0=0.01~60h-1以及常压条件下考察了反应温度、进料摩尔比、HCl空速等工艺条件对HCl转化率与反应速率的影响。结果表明:在到达化学平衡以前,HCl转化率和反应速率随着反应温度的升高或反应气体摩尔配比nHCl/nO2的降低而升高;随着反应空速FHCl0/W的降低,HCl转化率先逐渐升高,而HCl反应速率逐渐降低。在达到化学平衡以后,转化率随着反应温度的升高或反应气体摩尔配比nHCl/nO2的升高或反应空速FHCl0/W的降低而降低,反应速率为零。控制反应温度在390~400℃范围内,原料气摩尔比nHClnO2为(4∶3)~(4∶2),HCl空速W/FHCl0在2.5h-1左右,此时的HCl转化率可达到60%~70%,且HCl反应速率保持在(0.2~0.25)mmol/(g·min)。本文采用的联合实验装置对于化学平衡前后的反应行为均能较好地考察,为考察与研究同类反应的反应行为开辟了新思路。  相似文献   

13.
针对乙烷/乙烯分离过程中,缺乏高效稳定的乙烷选择吸附剂,采用溶剂热法合成了一种具有高稳定性的双金属微孔MOF材料MUV-10(Mn),通过吸附分离的方式,实现了乙烯中低浓度乙烷的高效分离。采用XRD、SEM、TGA、比表面分析等表征手段对所制备材料的结构及形貌进行了确认和分析,详细测试了MUV-10(Mn)对乙烷和乙烯单组分气体的吸附性能,并进行了选择性和吸附热的计算。结果表明,MUV-10(Mn)在室温下的乙烷吸附量高于乙烯对于乙烷/乙烯混合气的选择性为1.42,且具有高的酸、碱和水蒸气稳定性。混合气体穿透实验表明,MUV-10(Mn)能够高效去除乙烯中的低浓度乙烷,得到高纯乙烯气体,在乙烯提纯方面显示出良好的应用前景。  相似文献   

14.
In view of lacking efficient ethane-selective adsorbent for ethane/ethylene separation, a highly stable microporous mixed metal-organic framework, termed as MUV-10(Mn), was synthesized by the solvothermal method and it could efficiently separate C2H6/C2H4 mixture. The structure and morphology of synthesized material was confirmed by XRD, SEM, TGA and BET, etc. Selectivity and corresponding adsorption heat of C2H6 and C2H4 were calculated based on single component adsorption results measured in details. The results show that MUV-10(Mn) features C2H6/C2H4 selectivity about 1.42 and can absorb more C2H6 than C2H4 at room temperature. And it has high acid, alkali and water vapor stability. Addtionally, dynamic breakthrough experiment showed MUV-10(Mn) could extracted low concentration of C2H6 from C2H6/C2H4 mixture (VC2H6?/?VC2H4=1∶9 and 1∶15) to collect C2H4 gas with high purity, which indicates the promising future of MUV-10(Mn) in C2H4 purification.  相似文献   

15.
杜智华  杨娟  戴俊  冷冲冲  张鸽 《化工学报》2022,73(11):4998-5010
以NiCl2·6H2O为镍源,采用水热法首次合成了不同Ni2+取代量的锌钛层状双金属氢氧化物(NiZnTi-LDH),通过X射线衍射、透射电镜、低温氮吸附、X射线光电子能谱与紫外-可见漫反射等测试研究了Ni2+取代对ZnTi-LDH晶相结构、微观形貌、孔结构、表面氧空位与光吸收性能的影响。以NiZnTi-LDH为催化剂,分别考察了模拟太阳光与可见光照射下的NO光氧化消除性能。结果表明:Ni2+部分取代Zn2+可在ZnTi-LDH的能带结构中形成一新的中间能级,产生可见光响应,同时Ni取代可于ZnTi-LDH表面形成氧空位(OV)。可见光照射下,ZnTi-LDH无NO氧化活性,最优催化剂27% NiZnTi-LDH的NO去除率为52.1%,NO x 脱除选择性高达97.4%。模拟太阳光照射下,27% NiZnTi-LDH的NO光氧化去除率为64.8%,是ZnTi-LDH的2.76倍,NO x 脱除选择性可达96.9%,且NO3-生成量占总硝酸盐的95.6%。Ni2+取代及由此形成的OV不仅促进光生电荷分离,同时利于超氧自由基(·O2-)的生成,在增强NO消除性能的同时,抑制有毒NO2的产生,实现NO至NO3-的深度光氧化。  相似文献   

16.
梅道锋  赵海波  晏水平 《化工学报》2019,70(z1):193-201
以水泥的主要成分Ca2Al2SiO7为惰性载体,采用热分析动力学研究了NiO/Ca2Al2SiO7氧载体作用下沼气的化学链重整(chemical looping reforming, CLR)制氢性能。通过自编的MATLAB?代码计算得到430种工况下CLR模拟结果,充分考虑NiO负载率yNiO、氧载体循环流率Fs、氧载体转化率变化ΔXs、水蒸气浓度xH2O及空气反应器温度TAR的影响。调节氧载体循环流率,可实现对(xNiO+Ca2Al2SiO7)/biogas质量比的控制,进而调整系统总焓变化ΔH,实现自热化学链重整(CLRa),即ΔH=0。在CLRa状态下,TAR和ΔXs的升高均导致H2产率降低,而Fs增加则有助于提高H2产率。模拟结果表明,当NiO含量低于10%(质量)、TAR接近1150 K、ΔXs小于0.25、Fs大于2 kg?s-1xH2O小于54.5%(体积)时,H2产率可达最优值1.57(m3 H2)?(m3 biogas)-1。对系统的热量平衡分析显示,CLRa能够在自热状态下运行,且反应器出口处气流携带热量能够满足进口处气流的预热需求。  相似文献   

17.
在保证选择性的前提下高效光催化氧化苯甲醇为苯甲醛仍然是当下面临的一个巨大挑战。g-C3N4的价带位置适中,具有温和的氧化能力,已被开发用来光催化氧化苯甲醇以保证反应的选择性,但由于其电子空穴复合率高导致反应的转化率难以提升。由于Bi2O2CO3的超薄片层结构不仅可以增加催化剂的比表面积形成更多的活性中心,同时可以形成局部电场,更有效地分离光生电子-空穴对,因此通过构建Bi2O2CO3/g-C3N4异质结来加快光生载流子分离进而提升反应速率。其中最优的催化剂可以在反应9 h后使苯甲醇完全氧化为苯甲醛,降低了分离成本。  相似文献   

18.
张少博  方莉  高雪焘  程文婷 《化工学报》2021,72(6):3031-3040
以氯化镁、氢氧化钠和硫酸镁为原料,采用溶胶-凝胶-水热法制备了碱式硫酸镁(MHSH-512)晶须,研究了前驱物Mg(OH)2、Mg2+SO42-的浓度和杂质离子Cl-对MHSH-512晶须的生长机制和微观形貌的影响。研究表明,溶胶-凝胶法得到的Mg(OH)2在水热条件下的溶解再结晶过程中易形成结构单元[Mg(OH)6]4-。当c(Mg2+)/ c(SO42-)为3时,几乎全部的[Mg(OH)6]4-可与SO42-形成晶核,并以b轴为主轴生长为MHSH-512一维晶须。大量Cl-的存在可能阻碍OH-与Mg2+相互作用,延缓[Mg(OH)6]4-生成,同时与SO42-在[Mg(OH)6]4-表面发生竞争吸附,导致晶须生长滞后,但对晶须的最终形貌和分散性没有实质影响。190℃下水热反应10 h制得的MHSH-512晶须结晶度高、长径比大(150~200)、表面光滑且分散性好,易于实现工业化生产,为青海盐湖镁资源的高值化利用提供了一条有效途径。  相似文献   

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