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通过1-n-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐离子液体([BMIM][PF6])/环己烷构建了液/液两相体系。研究了两相体系内反应温度、Al/Cr摩尔比、离子液体浓度等因素对异丙基双膦胺配体(PNP)/Cr(Ⅲ)/甲基铝氧烷(MAO)催化乙烯齐聚性能的影响。研究结果表明:与均相催化体系相比,两相体系内PNP/Cr(Ⅲ)/MAO催化乙烯由四聚变为三聚, 的选择性最高达到97.40%。齐聚产物存在于有机溶剂相,催化剂溶解在离子液体相,便于产物与催化剂的分离及催化剂的循环使用。 相似文献
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对乙酰丙酮铬[Cr(acac)_3]/二-(二苯基膦)叔丁胺[Ph_2PN(~tBu)PPh_2]/甲基铝氧烷(MAO)催化体系高选择性催化乙烯齐聚生成1-己烯/1-辛烯的动力学进行了研究。系统考察了催化剂浓度、乙烯压力和反应温度对反应活性及产物选择性的影响,并采用Aspen Plus软件建模计算乙烯在液相中的溶解度,对该体系进行了动力学模拟。结果表明:催化剂浓度对反应活性及选择性影响不大,最优的反应压力是3.5 MPa,最优的反应温度是45℃;该乙烯齐聚反应体系对催化剂浓度的反应级数是1.16,对乙烯浓度的反应级数是1.74;当温度为30~45℃,压力为2.0~3.5 MPa时,该反应的表观活化能为73.7 k J/mol。 相似文献
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合成了配合物氯化2-乙酰基-1,10-菲咯啉缩4-甲基-2,6-二乙基苯胺合铁(Ⅱ),以甲苯为溶剂,甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,催化乙烯齐聚制备线型α-烯烃。研究了反应温度、n(Al)/n(Fe)和反应压力等对催化剂活性和齐聚产物分布的影响,在n(Al)/n(Fe)为1 000,温度为60℃,压力4.0 MPa下,催化剂活性达1.0×107 g/(mol.h)。 相似文献
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合成了配合物氯化2-乙酰基-1,10-菲咯啉缩2,6-二异丙基苯胺合铁(Ⅱ),以甲苯为溶剂,甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,催化乙烯齐聚制备线型α-烯烃。催化剂表现出高活性和对α-烯烃的高选择性。考察了反应温度、n(Al)/n(Fe)和反应压力等对催化剂活性和齐聚产物分布的影响。 相似文献
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《化学工业与工程技术》2016,(4):1-10
综述了近年来PNP配体铬系催化体系催化乙烯选择性三聚和四聚的最新进展,介绍了PNP配体及其与Cr的配合物的合成方法。列举了P上不同取代基的20种PNP配体结构式,以及N上不同取代基的36种PNP配体结构式,比较了PNP铬配合物的乙烯选择性齐聚催化性能。总结了PNP配体乙烯选择性齐聚催化机理,包括金属环催化机理和双金属催化机理。国内外研究结果表明:PNP配体中P和N上取代基的电子效应和空间位阻是影响其催化性能的主要因素。设计合成新型的配体及催化剂对实现工业化乙烯选择性四聚生产1-辛烯以及实现乙烯选择性齐聚合成其他高碳数α-烯烃至关重要。 相似文献
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介绍了目前用于烯烃催化齐聚反应和聚合反应方面的离子液体,综述了近些年来离子液体用于液-液两相催化烯烃齐聚反应和聚合反应方面的研究进展.离子液体作为烯烃催化聚合的反应介质,有效地解决了催化剂在溶剂中的溶解性问题;同时指出齐聚反应在将来会有一个快速的发展. 相似文献
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制备Brnsted-Lewis双酸性离子液体催化剂[Emim]HSO4-AlCl3,并用于催化1-丁烯齐聚反应,考察催化剂用量、反应压力、反应温度和反应时间对1-丁烯齐聚产物选择性的影响。结果表明,强酸性离子液体催化1-丁烯齐聚反应得到的产物主要为四聚体。在n(AlCl3)∶n([Emim]HSO4)=1∶1、催化剂用量2.5 g、反应温度30 ℃、反应压力0.08 MPa和反应时间1.0 h条件下进行齐聚反应,产物选择性和反应体系的稳定性较理想。 相似文献
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新型铁系催化剂催化乙烯齐聚的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
合成了新型配合物氯化2-乙酰基-6-(2-甲基苯亚胺基)乙基吡啶铁,研究了它与甲基铝氧烷(MAO)、促进剂(1,1,2,2-四氯乙烷)共同组成的三元催化体系催化乙烯齐聚的性能。在40°C、3.0 MPa、n(Al)/n(Fe)=1200、反应时间为30 min,主催化剂浓度为18μmol/L,促进剂用量为0.4ml的条件下,催化剂活性高达3.8×106g/mol.h,而且丁烯-1选择性小于10%,己烯-1选择性大于22%,辛烯-1选择性大于23%。 相似文献
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以茂金属配合物双(四甲基环戊二烯基)二氯化锆为主催化剂,1-己烯为反应物,甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,考察了反应条件对茂金属催化剂催化1-己烯齐聚反应活性的影响。结果表明,茂金属催化剂1-己烯齐聚反应活性和产物收率均随反应温度的升高和反应体系中铝锆比(Al/Zr)的增加而增加。通过降低反应体系中1-己烯的加入量可以使1-己烯齐聚反应在较低的Al/Zr(200∶1)和较低的反应温度(40℃)下具有较高的齐聚反应活性和产物收率。茂金属催化剂双(四甲基环戊二烯基)二氯化锆具有较高的1-己烯齐聚反应活性,其反应活性可达106g/[mol(Zr)·h]以上。 相似文献
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乙烯四聚制1-辛烯的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了乙烯选择性四聚制1-辛烯的催化剂体系,利用氯化二苯基膦与胺反应生成二苯基膦胺配体,它与乙酰丙酮铬在助催化剂的存在下显示出较高的催化乙烯四聚的活性和较高的1-辛烯选择性;考察了不同溶剂、温度、压力、n(Al)/n(Cr)及第四组分对催化剂体系的影响,确定了适宜的条件,当n(Cr)/n(PNP)/n(Al)为1∶2∶300,反应温度为30℃,压力为3 MPa时,反应时间为30 min,进行乙烯四聚实验,催化剂活性达58.10 kg/(g·h),1-辛烯的选择性接近70%。 相似文献
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Bronsted酸离子液体催化的醛、酮、胺三组分Mannich反应 总被引:8,自引:1,他引:7
研究了Bronsted酸离子液体催化下醛、酮、胺的三组分Mannich反应. 在所选取的离子液体体系3-丁基-1-甲基咪唑四氟硼酸盐(BMImBF4)/3-丁基-1-甲基咪唑磷酸二氢盐(BMImH2PO4)及1-乙基咪唑三氟乙酸盐(HEImTA)中,不需要加入酸性催化剂,在室温(25 ℃)下即可高收率和高选择性地得到Mannich产物.离子液体体系经过简单的处理即可实现回收利用.对于上述体系所适用的反应底物范围亦进行了探讨. 相似文献
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合成了配合物氯化2-乙酰基-1,10-菲咯啉缩2,6-二乙基苯胺合铁(Ⅱ),以甲苯为溶剂,甲基铝氧烷为助催化剂,催化乙烯齐聚制备线型α-烯烃.催化剂表现出高活性和对α-烯烃的高选择性.考察了反应温度、n(Al)/n(Fe)、反应压力和催化剂浓度等对催化剂活性和齐聚产物分布的影响. 相似文献