Fe-Ce涂覆型整体式脱硝催化剂性能

将Ti O2溶胶负载在堇青石载体上,再加入Fe和Ce作为活性组分,制得整体式铈铁催化剂Ce(x)-Fe/Ti O2/CC(x=0、1、2、4、6、8)。采用XRD和BET对催化剂进行表征,使用固定床连续流动反应器考察催化剂的脱硝活性。结果表明,铈铁组分能够很好地负载于Ti O2涂层上,不破坏其结构;添加Ce的催化剂均有较好的催化活性,具有更大的比表面积和表面吸附氧。Ce与Fe物质的量比为4的催化剂Ce(4)-Fe/Ti O2/CC在(200~350)℃脱硝率大于90%,优于其他组分的催化剂。因此,采用添加Ce并且Ce与Fe物质的量比为4的催化剂可以拓宽催化活性温度窗口,提高催化剂的脱硝活性。     

掺杂型Y-Ce/Fe_2O_3催化剂的制备及脱硝性能研究

采用改进共沉淀法制备稀土Y掺杂的Y-Ce/Fe2O3(k为Ce和Y物质的量比,k=0/1、1/2、2/1、1/0)催化剂。研究掺杂稀土元素Y对催化剂低温脱硝性能的影响,同时通过XRD、BET和H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,Y的掺杂使催化剂的还原温度向低温方向迁移;能够细化铁铈复合氧化物的孔径,使其比表面积和比孔容增大,增加其微孔含量,使得催化剂表面活性中心增多,有利于催化活性的提高,其中,Y-Ce/Fe2O3(k=1/2)催化剂的低温SCR的脱硝活性最高,为94.5%。     

高分散性纳米级Fe0/BAC-cH2-t催化剂催化还原NO

以椰壳活性炭为载体,采用氢气还原法制备出高分散性纳米级零价铁催化剂,采用固定床反应器研究了其对NO催化还原能力。采用XRD、TEM、SEM、XPS等分析手段对催化剂的微纳结构进行表征,考察了催化剂制备过程中H2浓度及煅烧还原温度对催化剂分散性、催化还原NO性能影响,催化剂的再生以及CO对催化剂还原NO的影响,并对CO还原NO反应机理进行推测。结果表明,催化剂活性随着H2浓度的增加逐渐增强,随着煅烧还原温度的升高先升高后降低。当H2浓度为100%时,在700℃煅烧温度下制备出的催化剂,Fe0粒径达到9 nm且均匀分散在椰壳活性炭中。Fe0/BAC-100H2-700催化剂在325℃时,NO转化率可以达到100%,表现出了良好的NO脱除效果。还原NO过程中,Fe0逐渐被氧化成Fe3O4导致催化剂最终失活,失活后的催化剂经再生处理后可恢复活性。NO还原反应过程中CO的加入可以还原Fe3O4再次生成Fe0,提供活性位点,有效的延长催化剂的寿命,减缓催化剂失活的速率。     

Mn-Cu-Ce-Fe/REY系列催化剂上NH3选择性催化还原NO性能

采用正交实验设计和浸渍法制备Mn-Cu-Fe-Ce/REY催化剂。采用固定床微型反应器评价SO₂存在下催化剂在NH₃选择性催化还原NO反应中的活性,考察Mn、Cu、Fe和Ce各活性组分对催化剂活性的影响,并采用XRD、H₂-TPR和SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明,Mn、Cu、Fe和Ce各活性组分对催化剂活性影响顺序为：Cu＞Fe＞Ce＞Mn,催化剂的氧化还原性能影响催化剂活性。     

甲烷在Cr改性Pd/Al2O3催化剂上的催化燃烧性能

研究了Cr改性Pd/Al2O3催化剂上低浓度甲烷的催化燃烧反应,考察了载体Cr Al的制备方法和活性组分Pd的负载方法对催化剂催化活性的影响以及添加Ce对催化剂高温稳定性的影响。采用X射线衍射、程序升温还原等表征手段分析了催化剂结构和氧化还原性。结果表明,与采用沉淀法制备的载体P-Cr Al相比,采用浸渍法制备的载体I-Cr Al具有较高的比表面积和反应活性;用Na BH3对Pd负载过程进行还原处理能明显提高催化剂活性,其原因是还原过程加强了催化剂上Pd与载体Cr Al之间的作用,通过H2-TPR证明了其还原能力得到了增加;添加Ce缓解了Al2O3高温条件下的烧结,增强了催化剂的高温稳定性。     

锰铈固溶体复合氧化物用于CO和CH_4催化氧化

采用氧化还原共沉淀法制备系列不同配比的锰铈复合氧化物,用于CO和CH4催化氧化,考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具备最优的CO和CH4催化氧化性能。催化剂在90℃时,CO转化率可达100%;对于CH4催化氧化,反应温度500℃时,CH4转化率为80%。通过N2吸附-脱附、H2-TPR和XRD等研究其物化结构性能,结果表明,在系列催化剂中,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具有最高的比表面积和最活泼的晶格氧,可能是其具有优异催化活性的原因。     

CuO对Co_3O_4-CeO_2催化剂富氢气条件下CO优先氧化性能的影响

CO优先氧化方法是去除富氢气CO中最为有效的方法,而且钴铈催化剂又受到重点研究和关注。通过共沉淀法制备不同CuO掺杂量的8Co_3O_4-1CeO_2-c CuO催化剂,使用透射电镜、高分辨透射电镜、X射线粉末衍射、N_2吸附-脱附和程序升温还原以及比表面积等测试手段对催化剂进行表征,并对其在富氢气条件下CO优先氧化性能进行研究。结果表明,掺杂适量CuO的钴铈催化剂,其催化活性较未添加CuO的催化剂明显提高,其中钴铈铜物质的量比为8∶1∶1的催化剂其CO完全转化温度降低至115℃,同时添加适量CuO的催化剂粒径明显减小,表面分散度改善,增强了Cu-Co-Ce间相互作用,具有较好的催化活性。     

稀土掺杂铁锰脱硝催化剂的制备及其性能研究

实验采用共沉淀法制备铈掺杂铁锰氧化物脱硝催化剂,对催化剂进行了XRD,TPR和比表面积表征和测试,并时不同铈含量的催化剂进行脱硝性能研究.结果表明,催化剂中添加氧化铈后无规则和非晶态粒子增多,催化剂的低温还原能力有所增强.当稀土氧化物添加量在1％～10％之间时,比表面积呈现递增趋势,添加6％氧化铈的催化剂孔容最大.脱硝实验表明,铈含量增大提高了催化剂在低温区脱硝活性.在500℃以后,随温度的继续增高,催化剂的NOx脱除率开始降低.     

Fe,Ce,Al-MMT催化剂制备及其性能研究

为解决催化剂制备耗水量大的问题,以钠基蒙脱土为载体,通过聚阳离子交换法在不同分散介质(水、乙醇)中制备铁,铈,铝-柱撑蒙脱土催化剂(Fe, Ce, Al-MMT)。以催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)降解苯酚废水的COD去除率和Fe离子溶出量来评价催化剂的活性及稳定性,采用XRD、N_2吸附-脱附和SEM等表征技术分析催化剂的微观形貌和结构,并借助自由基捕获实验探究CWPO反应机理。结果表明:与水溶液中制备的催化剂相比,在乙醇中制备的Fe, Ce, Al-MMT(25%EtOH)具有更高的层间距(d_(001)为2.649 nm)、更大的比表面积(181.2 m~2/g)、活性组分分散更均匀。因此表现出更高的催化活性,对苯酚废水的COD去除率高达94.48%。Fe, Ce, Al-MMT(25%EtOH)催化剂具有良好的稳定性,在5次催化循环后COD去除率仅下降6%,活性组分Fe离子溶出量仅为0.047 3 mg/L。     

铁铈复合选择性催化还原脱硝催化剂的碱金属(钾)中毒机理

采用湿法浸渍法将碱金属(钾和钠)负载到柠檬酸法制备的铁铈复合催化剂(FeCeO_x)表面模拟中毒,考察碱金属对此催化剂低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性的影响;通过N2吸附、程序升温脱附(NH3-TPD、NO-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)及原位漫反射红外傅里叶变换光谱(in situ DRIFTS)等表征技术分析了催化剂的失活原因和机理。结果表明,碱金属钾比钠对铁铈复合催化剂的脱硝活性影响更大;碱金属钾中毒后,催化剂的比表面积和氧化还原性能下降;钾降低了催化剂的低温NOx吸附能力,尤其是减少了活性硝酸盐物种而生成更多的惰性硝酸盐物种;催化剂表面酸性的显著下降是此催化剂失活的主要因素,且Br?nsted酸位和Lewis酸位两种酸性位均受到钾的影响,抑制着NH3在催化剂表面的吸附。     

Fe修饰Mn-Ce/Al2O3-TiO2催化剂对NO氧化性能的实验研究

采用溶胶凝胶法制备了TiO_2与Al_2O_3摩尔比为1∶4的Al_2O_3-TiO_2复合氧化物载体,使用共浸渍法制备了Mn,Ce质量分数分别为10%和2%的Mn-Ce/Al_2O_3-TiO_2催化剂,并通过添加不同质量分数的Fe对催化剂进行修饰。在固定床反应装置上进行了催化剂氧化性能的实验。结果表明:在空速为15 000 h~(-1),氧气体积分数为8%时,Fe的添加能够显著提升Mn-Ce/Al_2O_3-TiO_2催化剂的NO催化氧化性能,并在Fe质量分数为4%时,Mn-Ce-Fe(4)/Al_2O_3-TiO_2催化剂的NO催化氧化活性最优,280℃时NO的转化率达到86%。H_2-TPR实验结果显示,Fe的修饰使Mn-Ce/Al_2O_3-TiO_2催化剂的还原峰大幅向低温方向移动,改善了催化剂的氧化还原活性。     

特定形貌和多孔纳米CeO_2的制备及其CO催化氧化研究进展

Ce是一种用途十分广泛的稀土金属,其金属氧化物Ce O_2由于具有优异的储放氧性能,使其在氧化还原、有机合成和有机污染物降解等反应过程中呈现出良好的催化性能,尤其是在CO的催化氧化反应中表现出了优异的活性。本文综述了纯Ce O_2及复合Ce O_2催化剂的制备方法、形貌与孔道控制及其对CO催化氧化性能等方面的最新研究进展。首先介绍了液相法、固相法和气相法等不同合成纳米Ce O_2的方法,通过对不同制备方法的工艺、成本、合成条件分析对比后,对其优缺点进行了系统的总结。随后讨论了利用不同制备方法及添加不同表面活性剂或模板剂所制备出的特定形貌及多孔纳米Ce O_2催化剂对CO的催化氧化性能,描述了Ce O_2对CO催化氧化的作用机理及形貌结构对催化性能的影响。最后根据对相关结果的总结发现,特定形貌及多孔结构的纳米Ce O_2催化CO活性虽有提高,但存在结构不稳定、工艺复杂等问题。而且,对于催化反应过程中的反应机理,形貌与结构变化的研究较少。希望在今后的工作中简化制备工艺,提高Ce O_2材料结构的稳定性,并用原位表征、模拟计算等方法来探究CO的氧化机理。     

SnO_2-CeO_2催化剂的合成及其CO氧化性能

采用共沉淀法制备了SnO_2-CeO_2复合金属氧化物催化剂,通过XRD、TEM、H_2-TPR、CO-TPR等表征手段对催化剂结构和氧化还原性能进行了研究,并考察其CO催化氧化性能。与SnO_2和CeO_2催化剂相比,SnO_2-CeO_2固溶体催化剂具有较小的晶粒尺寸和较大的比表面积。另外,H_2-TPR和CO-TPR结果表明,在H_2和CO的还原气氛下,由于Sn~(4+)+2Ce~(3+)Sn~(2+)+2Ce~(4+)氧化还原平衡的存在,SnO_2-CeO_2复合金属氧化物催化剂表面的Sn~(4+)氧化能力得到大幅度增强。其中,Sn_(0.7)Ce_(0.3)O_2催化剂由于具有最大的比表面积和最强的表面Sn~(4+)氧化能力,从而表现出了最佳的CO催化氧化性能。     

CuO-ZnO-ZrO_2催化剂的还原性能及其低温CO催化氧化性能

采用共沉淀法制备得到CuO-ZnO-ZrO2催化剂及对比样品CuO-ZnO,通过XRD、BET、XPS、H2-TIR、H2-TPR等表征,考察了ZrO2的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的还原性能及其CO催化氧化性能的影响。与CuO-ZnO相比较,CuO-ZnO-ZrO2催化剂的比表面积增大、CuO和ZnO粒子的平均粒径减小、表面Cu粒子含量增多、还原性能得到显著提高,表明ZrO2的添加有利于提高CuO分散度,存在更多与ZnO相互作用的CuO微粒。TPR的还原动力学研究进一步证实了ZrO2对CuO还原性能的促进作用。在CO催化氧化反应中,CuO-ZnO-ZrO2样品的催化活性最高,并且还原温度对该催化剂的CO催化氧化性能影响显著,在160℃还原活化的催化剂具有77.3%的还原度,表现出较优的CO催化氧化性能。在50℃、3 MPa的反应条件下,CuO-ZnO-ZrO2催化剂可将液相丙烯中体积分数1.0×10-5的CO脱除低至2×10-8,连续反应1 500 min,稳定性能良好。     

高分散性纳米级Fe0/BAC-φH2-θ(t)催化剂催化还原NO

以椰壳活性炭(BAC)为载体,采用H2还原法制备出高分散性纳米零价铁催化剂〔Fe0/BAC-φH2-θ(t)〕〔φ为H2体积分数(0、0.05％、2％、100％);θ为煅烧温度(600、700、800℃);t为煅烧时间(1、3、5 h)〕,采用固定床反应器考察了催化剂制备过程中H2体积分数、煅烧温度及时间对催化剂分散性、催化还原NO性能、催化剂再生以及CO对催化剂还原NO的影响.采用XRD、TEM、SEM、XPS、N2吸附-脱附对催化剂进行了表征,并对CO还原NO反应机理进行了推测.结果表明,催化剂活性随着H2体积分数以及煅烧时间的增加逐渐增强,但随着煅烧温度的升高先升高后降低.Fe0/BAC-100％H2-700(3)催化剂中Fe0粒径达到9 nm且均匀分散在BAC表面.在325℃时该催化剂可使NO转化率达100％,表现出了良好的NO脱除效果.还原NO过程中,Fe0逐渐被氧化成Fe3O4,导致催化剂最终失活,失活后的催化剂经再生处理后可恢复活性,CO的加入可以还原Fe3O4再次生成Fe0,提供活性位点,有效地延长催化剂的寿命,减缓催化剂失活的速率.     

Mn-Fe-Ce/Al_2O_3/堇青石催化剂低温NH_3-SCR脱硝性能研究

先采用溶胶凝胶法在堇青石蜂窝陶瓷载体上涂覆铝溶胶浆液,再通过浸渍法负载活性组分Mn和助剂,制备了NH3选择性催化还原NOx低温脱硝催化剂Mn-Fe-Ce/Al2O3/堇青石,实验结果显示:Ce和Fe的添加可以明显提高催化剂的低温脱硝活性,在体积空速4 000 h-1时和120℃条件下,NO转化率由86.3%提高到93.5%,并且在120~300℃范围内,NO的转化率均保持在93%以上。XRD、BET、NH3-TPD和H2-TPR结果表明:Fe和Ce改性后增加了催化剂的比表面积和孔体积、酸性位点、NH3的吸附能力和氧化能力,提高了催化剂的SCR活性。     

Ce助剂对Ni/SiO2催化剂CO甲烷化活性的促进作用

采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2和Ni - Ce/SiO2催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化催化活性.通过N2物理吸附、XRD、H2 - TPR、H2 - TPD、CO - TPD和H2 -TPSR手段对催化剂进行表征.结果表明,少量Ce助剂的添加促进了镍物种的分散和还原,使催化剂活性比表面积增加...     

Ce-Cr-Ni/TiO_2催化剂的CO-SCR性能研究

制备了Ce-Cr-Ni/TiO_2蜂窝状脱硝催化剂,并用于选择性催化还原NOx,以CO为还原剂,考察了其催化活性以及稀土元素Ce的掺加对催化活性的影响。经过脱硝效率检测发现,催化剂具有较好的催化活性,掺加稀土元素Ce后催化剂的催化活性得到进一步提高,其中1. 1Ce-Cr-Ni/TiO_2脱硝效率最高,在550℃时NOx转化率达到97. 8%。通过比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱分析(XPS)以及H2-程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂进行了表征,结果表明,稀土元素Ce的掺加在一定程度上提高了催化剂的BET比表面积;与2. 3Cr-Ni/TiO_2相比,催化剂1. 1Ce-2. 3CrNi/TiO_2中的活性组分分布均匀,且具有较高的Ni3+/Ni2+比值和表面吸附氧(Oα)含量以及较强的氧化还原能力,这为催化剂脱硝性能的提高提供了有利条件。     

Co-Cu-M(M=Fe,Mn,Ni,Zn,Ce)催化剂催化分解N_2O性能

采用等体积浸渍法制备了添加不同金属助剂的铜钴复合氧化物(Co/Cu质量比为0.6)催化剂,考察了其催化N_2O分解的活性。结果表明,稀土金属Ce以及过渡金属Fe对钴铜催化剂催化N_2O分解的活性有明显的促进作用。通过分析催化剂的X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)以及扫描电镜(SEM)等表征结果发现,助剂的添加并没有引起催化剂晶相结构的明显改变,但可以提高钴离子与铜离子的还原能力。尤其是添加Ce和Fe之后还原峰向低温区显著移动,从而提高了钴铜复合氧化物催化剂的活性。     

Co-Cu-Ce-Fe/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的性能

以等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载的Co、Cu、Ce和Fe氧化物催化剂,利用正交试验设计实验条件,采用XRD、BET和H_2-TPR等对催化剂进行表征,并考察活性组分对催化剂催化分解N_2O活性的影响。结果表明,催化剂具有尖晶石结构,其BET比表面积随着金属氧化物负载量增加而降低。催化剂中铜的氧化物可以降低还原峰温度,进而明显提高催化活性,Co和Fe的加入对活性有一定的提高,Ce对催化活性没有明显影响。