铁系乙苯脱氢催化剂焙烧过程中碳化物生成的研究

为较好的提高催化剂的活性,本文对用于乙苯脱氢的铁系催化剂制备,特别是焙烧时间、焙烧温度、催化剂中碳含量和催化活性的关系作了较详细的研究。     

铁酸盐系列丁烯氧化脱氢催化剂研究进展

综述了铁酸盐系列催化剂(Fe系催化剂)在丁烯氧化脱氢反应中的应用研究进展,介绍了Fe系催化剂的活性中心和氧化脱氢机理,分析了催化剂的失活原因,详述了助剂对Fe系催化剂催化性能的影响,并对Fe系催化剂的发展方向进行了展望。开发出高反应活性、高选择性和高强度的新一代Fe系丁烯氧化脱氢制丁二烯的高效催化剂,是今后的主要研究方向,同时,开发资源利用率高、低投资、低生产成本和废水量少的丁烯氧化脱氢工艺也非常关键。     

湿式催化氧化法处理含酚清洗废水的研究

针对化工集装罐清洗废水中含酚废水浓度大的特点,采用湿式催化氧化法进行了较深入的研究。对硝酸铜-AC制备CuO/AC催化剂过程中的浸渍液浓度、焙烧温度、焙烧时间等影响因素进行探讨;用该催化剂催化氧化降解模拟苯酚废水,对反应温度、氧化剂投加量、催化剂投加量、反应时间等工艺参数进行优化,确定最佳反应条件并进行了应用研究。研究结果表明,硝酸铜-AC制备CuO/AC催化剂的最佳条件为:硝酸铜质量分数为3%,浸渍温度为30℃,浸渍时间为6 h,焙烧温度为300℃,焙烧时间为3 h。湿式催化氧化法处理苯酚废水的最佳工艺条件为:反应温度为170℃,反应时间为1 h,催化剂投加质量浓度为2 g/L,氧化剂H2O2按m(H2O2)∶m(COD)=3投加,含酚清洗废水的COD去除率达到95%以上,处理效果显著。     

1,4-丁二醇脱氢和糠醛加氢耦合一体化Cu-Zn-Al催化剂的研究

常压气相条件下,在不同铝源制备的Cu-Zn-Al沉淀催化剂上考察了1,4-丁二醇脱氢和糠醛加氢耦合一体化反应的性能,同时还考察了焙烧温度对催化剂性能的影响。以氧化铝溶胶为铝源的催化剂具有最优的催化性能;适中的焙烧温度(350℃)处理的催化剂呈现高的γ-丁内酯和2-甲基呋喃的选择性,低的温度不利于催化剂前驱体的完全分解,而过高的温度会大大减小催化剂的比表面,导致选择性降低。     

镍盐的焙烧温度对Ni-Cu/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢中的影响

以Na2CO3为沉淀剂,在pH为9的沉淀条件下,采用并流沉淀法制备催化剂载体,考察了催化剂的活性组分前驱体Ni(NO3)2的焙烧温度(550、650和750℃)对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3在甲烷自热重整制氢反应的影响,并采用SEM方法表征了催化剂的表面结构。结果表明,Ni(NO3)2的焙烧温度对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂上的NiO颗粒分散性及催化剂的低温活性有很大的影响,650℃焙烧生成的催化剂上的NiO颗粒较小,分布均匀,分散性好,在反应温度650～850℃内,该催化剂的活性明显高于焙烧温度为550℃和750℃制备的催化剂。     

纳米铁催化剂制备及裂解甲烷生长小直径碳纳米管

在利用化学气相沉积法裂解甲烷制备碳纳米管的过程中,通过改变催化剂组成,溶液过饱和度,焙烧温度等,优化了利用液相共沉淀法制得的纳米铁催化剂.催化剂的晶粒随着铁铝比及焙烧温度的提高而增大,随着溶液过饱和度的增加而降低.在众多的影响因素中,XRD表征证实,焙烧温度对催化剂的晶粒尺寸影响最显著.利用低温焙烧的催化剂,具有良好的活性,生成了大量细而长的小直径(5～8 nm)碳纳米管.碳纳米管的生长过程遵守直径依赖催化剂晶粒粒径的关系.这些结果对控制制备碳纳米管指导意义.     

制备条件对肉桂醛选择加氢Co-Fe/硅藻土催化剂的影响

对肉桂醛选择加氢制肉桂醇的Co-Fe/硅藻土催化剂的制备条件进行了研究,并对超声波作用下制备的催化剂的催化性能优化进行了探讨。通过催化反应评价和SEM、XRD及正电子寿命谱的测定等表征,结果表明,焙烧温度和还原温度对Co-Fe/硅藻土催化剂的催化性能影响较大,不但可改变催化剂的晶体结构,也能对载体及载体与催化剂的作用产生影响。最佳焙烧温度为673 K,还原温度为723 K。制备过程中引入超声技术,使催化剂的晶形细化并在载体上更好铺展,有利于改善和提高催化性能。     

新型丙烷脱氢催化剂制备及其活性评价

以MIL-101(Cr)为载体,异丙醇铝为铝前驱体,通过添加助剂钾制备新型Cr_2O_3/Al_2O_3脱氢催化剂。考察反应温度、气时空速及钾含量等因素对脱氢过程的影响。结果表明,该催化剂对丙烷脱氢过程表现出较好的催化活性。在反应温度615℃、进料量60 mL·min~(-1)、钾质量分数3.2%的条件下,丙烷转化率39.6%,丙烯选择性90.0%。     

焙烧温度对乙醇脱氢制备乙酸乙酯Cu-Cr催化剂性能的影响

研究了制备过程中焙烧温度对乙醇脱氢制备乙酸乙酯Cu-Cr催化剂性能的影响。结果表明,焙烧过程中催化剂发生了晶型转变,释放出氧气。随着焙烧温度的提高,催化剂的比表面积先增加后减少,在400℃时焙烧的催化剂比表面积达到最大。在反应温度220℃,乙醇液体空速1h-1,反应压力常压的条件下,400℃时焙烧的催化剂具有最高的反应性能。     

一种用于环己醇脱氢的新型催化剂——Cu／ZrO2的制备

以硝酸铜、氧氯化锆为原料,配制成n(Zr)∶n(Cu)=(1—4)∶1的溶液,以w(NaOH)=15%溶液为沉淀剂,采用共沉淀法,制备出用于环己醇脱氢的新型Cu/ZrO2催化剂。通过正交试验选择出较优的催化剂制备条件n(Zr)∶n(Cu)=2∶1、锆盐初始浓度为0.2mo·lL-1、焙烧时间为5h、焙烧温度为400℃、滴定终点pH=12,并考察了脱氢过程催化剂预处理、反应温度等对产物收率和反应选择性的影响。在优化条件下制得的催化剂用于环己醇脱氢,环己酮产品收率达85%,选择性近100%。     

用于二乙醇胺脱氢反应的铜锰系催化剂制备条件的研究

研究了铜锰系催化剂并流共沉淀法的制备条件对二乙醇胺催化脱氢反应性能的影响。结果表明，在铜锰原子比为1、溶液浓度0.4 mol·L^-1、沉淀pH为12、沉淀温度70　℃、焙烧温度550 ℃和还原温度210 ℃时，催化剂性能最好。在反应温度150 ℃和压力0.8 MPa，催化剂用量为二乙醇胺质量10%的反应条件下反应 5 h，亚氨基二乙酸盐收率可达93.2%。     

焙烧条件对Fe - Mo/ZSM-5催化剂上NO选择性催化还原性能的影响

采用共浸渍法制备了m(Fe):m(Mo)=1的Fe - Mo/ZSM -5催化剂,并对其在不同焙烧条件所得样品上NO选择性催化还原反应活性进行了测试.结果表明,焙烧条件对Fe - Mo/ZSM -5催化性能影响明显,600℃焙烧6h的样品在低温范围具有较好的催化性能,随着焙烧时间或焙烧温度的增加,其NOx转化率依次向高...     

精C_5饱和加氢Pd/Al_2O_3催化剂的制备

研究负载在Al2O3载体上的Pd催化剂对精C5饱和加氢反应的性能。以工厂精C5为原料,考察载体焙烧温度、Pd负载量和催化剂制备工艺对催化剂性能的影响。结果表明,载体最佳焙烧温度为700℃,Pd最佳负载质量分数为0.3%,Pd最佳负载时间为4 h,催化剂最佳焙烧温度为500℃,催化剂最佳焙烧时间为4 h,以此条件制备的催化剂进行C5饱和加氢评价,加氢效率不低于94%。     

仲丁醇脱氢制甲乙酮的Cu-ZnO催化剂

采用共沉淀法和机械混合法制备了铜锌催化剂,并利用TPR、XRD和N2O吸附分解催化剂表征手段分析了铜锌催化剂中ZnO和Cu在仲丁醇（sec-butanol,SBA）脱氢反应中的作用。研究表明,Cu0是SBA脱氢的活性中心,ZnO具有分散铜物种和抗烧结能力。ZnO能够有效分散铜物种和阻止Cu0烧结的原因是在催化剂制备过程中形成了(CuZn)x(OH)y(CO3)z(x=1,5;y=2,6,z=1,2)前体,经焙烧形成了高分散的CuO-ZnO固溶体。同时,通过SBA催化脱氢反应测试筛选了适宜的Cu/Zn摩尔比,当Cu/Zn为1∶1时,表现出良好的反应活性,常压、240 ℃下质量空速为17.5 h?1时,该催化剂对SBA转化率达到80.54%,甲乙酮（methyl ethyl ketone,MEK）收率达到76.04%。铜锌催化剂的脱氢活性与Cu0比表面积不呈线性关系,SBA脱氢反应是一结构敏感型反应。     

废SCR催化剂中的污染物及环境风险分析

中国氮氧化物（NO_x）排放量中约有70%源自煤的燃烧,而且随着环保力度的逐渐加大及大气污染物的排放标准要求逐年提高,控制燃煤电厂NO_x的排放成为当务之急 。中国普遍采用选择性催化还原法（SCR）作为燃煤尾气脱硝的方法,由此导致废SCR催化剂的产量逐年上升,预计2020年中国废SCR产生量将达到19万m³。虽然中国目前已经开展了废SCR催化剂资源化与无害化的研究,但是关于废SCR催化剂的环境风险评价却鲜有报道。概述了SCR催化剂的成分、催化原理以及废SCR催化剂的产生原因,介绍了废SCR催化剂中的主要污染物及其对环境的危害,同时简要分析了废SCR催化剂存在的环境风险及其评价方法,为中国废SCR催化剂的资源化和处理处置提供了有益参考。     

制备条件对催化裂化汽油在Ni-Mo-P/USY催化剂上加氢改质的影响

采用浸渍法制备了几种Ni-Mo-P/USY催化剂，并考察其选择性加氢性能。结果表明，载体焙烧、催化剂焙烧、催化剂还原及助剂含量的加入，对催化剂活性均有不同的影响。其中，催化剂焙烧温度和还原温度对催化剂活性影响最大。实验得到的载体焙烧温度、催化剂焙烧温度和催化剂还原温度分别为500 ℃、500 ℃和450 ℃,活性组分w(Ni)=3%,助剂w(P)=0.25%。采用最终优化条件制备的催化剂用于中国石油抚顺石油二厂提供的FCC汽油加氢改质,可使汽油烯烃含量降低634%。改质后汽油的辛烷值、组成和沸程等指标均满足新国标要求。     

ODS替代品生产中失活催化剂的综合利用

介绍了ODS替代品生产中失活催化剂的处理方法，经过处理后废催化剂中的大部分物质都得到了回收再利用，减少了三废的排放，同时也产生了较好的经济效益。     

甲醇氨氧化催化剂的制备及催化性能

铁钼催化剂用于甲醇氨氧化制氰化氢具有能耗低、活性高、工艺简单及副产物少等特点。研究催化剂制备工艺,并对甲醇氨氧化制氰化氢用铁钼催化剂进行活性评价。结果表明,甲醇氨氧化制氰化氢用铁钼催化剂的制备条件为:铁钼原子比为1.5,p H=2,750℃焙烧5 h,在此最佳条件下制备的催化剂上氰化氢收率最高。采用合适的催化剂成型方法可以有效提高甲醇氨氧化制氰化氢用铁钼催化剂利用率和催化剂活性。     

低钾型乙苯脱氢催化剂机械强度的优化

考察了各种因素对低钾乙苯脱氢制苯乙烯催化剂机械强度的影响。实验结果表明,通过优化催化剂的化学组成,改进催化剂的制备条件,完全可以开发出机械强度好的低钾乙苯脱氢催化剂。