高氯酸对SBA-15的结构及水热稳定性的影响

采用水热合成法,分别以HCl、H2SO4和HClO4为介质合成有序介孔分子筛SBA-15,通过X射线衍射表征SBA-15介孔分子筛的结构和晶相水热稳定性,用比表面积仪和透射电子显微镜表征SBA-15介孔分子筛的孔道水热稳定性。结果表明:在HClO4条件下制备的SBA-15介孔分子筛的长程有序度和晶相水热稳定性明显高于H2SO4和HCl条件下制备的样品。改变HClO4的浓度后发现20%HClO4条件下制备的SBA-15的晶相和孔道的水热稳定性最好,沸水处理条件下可以稳定存在150h。     

M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)介孔分子筛的制备、表征及其催化NO+CO反应研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr) 介孔分子筛催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、H₂-TPR和XPS等对样品进行分析表征,在固定床微型反应器中评价M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)分子筛催化剂催化NO+CO的反应性能。结果表明,负载金属的SBA-15分子筛仍保持高度有序的二维六方介孔结构,比表面积和孔径略有减少,负载的活性金属组分在SBA-15分子筛表面具有较高的分散度。Cu/SBA-15、Cr/SBA-15和Fe/SBA-15催化剂对NO+CO反应体系均有一定活性,但由于活性金属自身的特性及其在载体表面负载量的差异,3种催化剂上呈现的NO还原活性不同,顺序为：Cr/SBA-15＞Cu/SBA-15＞Fe/SBA-15。     

甲基纤维素对Ni/SBA-16加氢脱芳催化剂的影响

以甲基纤维素(MC)为辅助模板剂,制备了SBA-16介孔分子筛(SBA-16-MC),以该材料为载体制备了Ni/SBA-16-MC,用作以萘为探针的加氢脱芳反应的催化剂。对催化剂的晶相、形貌、比表面积、孔径等进行了表征,并评价了催化剂的催化性能。结果表明:MC的加入使Ni/SBA-16-MC具有比Ni/SBA-16更高的比表面积、孔容和更大的介孔孔径,SBA-16-MC上NiO与载体的作用变弱,NiO的还原温度降低。Ni/SBA-16-MC的催化活性和选择性均明显高于Ni/SBA-16,脱芳率高于91.0%,十氢萘选择性高于85.0%。     

SiW_(12)/SBA-15介孔分子筛催化合成月桂酸乙酯

用传统的水热合成法制备纯硅介孔分子筛SBA-15,将SiW12负载在SBA-15上.采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)对不同负载量的催化剂进行了表征.表征结果表明,催化剂SiW12/SBA-15仍具有纯硅SBA-15的介孔结构,SiW12的Keggin结构保持完整.该催化剂用于月桂酸与乙醇的酯化反应,重点考察了硅钨酸的负载量、反应温度、酸醇比、催化剂用量等因素对酯化反应性能的影响.得到最佳反应条件为:硅钨酸的负载量为25%,反应温度90 ℃,酸醇比1:2.5,催化剂用量为月桂酸质量的1%,反应时间4 h.催化剂再生实验结果认为,SiW12/SBA-15介孔分子筛具有良好的再生性能和稳定性.     

Al掺杂SBA-15介孔材料的合成与吸附性能研究

采用两步水热法合成了Al掺杂SBA-15介孔分子筛,并且用XRD、SEM、N2吸附与UV-Vis对所合成的样品进行表征。考察了Al掺杂SBA-15介孔分子筛的有序度、表面形貌、比表面积、Si/Al比以及对亚甲基蓝吸附性能的影响。结果表明:介孔材料保持了完好的二维六方介孔结构,表面形貌无变化,比表面积减小,铝元素均匀地掺杂于SBA-15的骨架当中,Si/Al约为21. 4; Al掺杂SBA-15对水溶液中的亚甲基蓝展现出良好的吸附性能,在15min内,吸附率达96%。     

间接模板剂法合成介孔SAPO-11分子筛及其加氢异构化性能

采用水热合成法,将未焙烧的介孔材料SBA-15作为硅源合成介孔SAPO-11分子筛。利用X射线衍射、N2吸附-脱附等温曲线,BET物理吸附,NH3-TPD以及扫描电子显微镜等对分子筛的形貌和孔结构性质进行表征。将正十二烷作为原料,考察负载量为0.5%的Pt/SAPO-11分子筛催化剂的加氢异构化反应催化性能。结果表明:以未焙烧的SBA-15作为硅源制备介孔SAPO-11分子筛,介孔比表面积为77.2 m2/g以及介孔孔容为0.261 m~3/g,有效降低孔道传质阻力,酸量显著增加,活性位增多,使长链烷烃加氢异构化的选择性达到65.21%。     

高分散的Ir/SBA-15的制备及其催化性能

采用一锅法将P123、TEOS、HCl和H2IrCl6溶液混合,酸性条件下得到高度分散的Ir/SBA-15催化剂.使用X射线衍射、透射电镜和N2吸附-脱附等对样品进行表征.结果表明,一步合成的Ir/SBA-15依然保持高度有序的介孔孔道结构、较大比表面积和孔容,而且Ir在SBA-15孔道内高度分散.CO的催化氧化反应结...     

V/SBA-15的制备及催化氧化性能研究

以柠檬酸处理过的偏钒酸铵为钒源,采用后合成法制备出了V/SBA-15负载型催化剂,研究其在氧化苯乙烯制苯甲醛反应中的催化性能.结果表明,在钒负载量低于15％时,V/SBA-15仍保持SBA-15的高度有序的二维六方孔道结构,且具有较大的比表面积和孔体积,负载的活性组分金属钒氧化物均匀分布在介孔分子筛表面;在优化条件下催化氧化苯乙烯制苯甲醛,苯乙烯转化率达65.62％,苯甲醛的选择性81.21％,且V/SBA-15具有较好的催化剂稳定性.     

不同形貌AuAg/SBA-15的微波可控合成及其催化性能研究

采用微波辅助合成的方法制备出不同形貌的AuAg/SBA-15催化剂。表征结果表明:AuAg合金纳米粒子被限域在SBA-15介孔分子筛的孔道中,增强了活性组分与载体间的作用力,提高了催化剂的稳定性。4-硝基苯酚还原性能结果表明:催化剂的孔径和孔道结构对其催化性能具有重要的影响,其中具有短孔道和大孔径的片状AuAg/SBA-15表现出较好的扩散性能,并在4-硝基苯酚还原反应中具有较高的活性。     

SBA-15介孔分子筛的功能化新应用进展

SBA-15介孔分子筛,具有规则的孔径分布,大的孔径和较厚的孔壁,可以作为载体材料,且在反应中能提供特殊的微环境,因此在催化与纳米材料领域具有非常广阔的应用前景.针对SBA-15的应用现状,本文集中探讨了现阶段SBA-15在介孔碳的合成、色谱填料基体、纳米化学反应器等新兴领域的应用研究进展,并对今后SBA-15的发展以及研究方向进行了展望.     

SBA-15分子筛负载氮化碳催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应

二氧化碳的催化活化是其作为C1资源利用的关键。为了开发高效二氧化碳活化催化剂,将二聚氰胺通过浸渍法负载到介孔分子筛SBA-15孔道中,高温焙烧后,得到SBA-15负载的石墨相氮化碳g-C3N4催化剂。采用透射电镜、X射线衍射、N2吸附和X射线光电子能谱对催化剂进行表征。结果表明,负载g-C3N4后,SBA-15分子筛的介孔结构未发生明显变化,g-C3N4以纳米态分布于SBA-15分子筛的孔道中。将g-C3N4/SBA-15催化剂用于催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应制备环状碳酸酯,考察催化剂组成和反应条件对催化性能的影响。结果表明,g-C3N4/SBA-15催化剂有效催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应。以g-C3N4/SBA-15为催化剂,在反应温度140℃、反应压力3.5 MPa、反应时间4 h、Zn Br2物质的量分数为1.0%和二聚氰胺负载质量分数为20%条件下,环状碳酸酯产率达91.6%,g-C3N4/SBA-15催化剂制备工艺简单,原料价廉,催化性能优异。     

Pt/SBA-15催化硝基苯选择性加氢合成N-苯基羟胺

采用具有较大比表面积和较大孔径的SBA-15为载体,分别采用嫁接或非嫁接和浸渍法或等体积浸渍法制备了4种Pt/SBA-15催化剂（Pt/SBA-15、Pt/SBA-15-gra、Pt/SBA-15-iwi、Pt/SBA-15-gra-iwi）。X射线衍射仪、比表面积测试仪、透射电子显微镜等测试结果显示嫁接且浸渍法制备的Pt/SBA-15-gra催化剂不仅保持了SBA-15高度有序的介孔结构,而且Pt纳米粒子在SBA-15载体上分散度最好、粒径最小;将4种Pt/SBA-15催化剂应用于硝基苯（NB）加氢合成苯基羟胺（PHA）反应中,结果表明,Pt/SBA-15-gra催化剂消除了内扩散的影响,获得了较高的目标产物选择性（94%）,且表现出最高的催化活性。     

晶化温度对介孔材料SBA-15结构与形貌的影响

以P123嵌段共聚物表面活性剂为模板剂,在不同晶化温度下合成了不同孔径和比表面积的六方相介孔氧化硅SBA-15,通过XRD, SEM, N2吸附-脱附及TEM等手段系统考察了不同晶化温度对SBA-15晶胞参数、比表面积、孔径及形貌的影响,得到反应最佳晶化温度为120℃. 随着晶化温度的升高,SBA-15的孔径增大,比表面积下降,团聚体颗粒打开形成散落短棒状. 同时还对温度影响SBA-15结构和形貌的机理进行了探讨.     

SiW12／SBA-15介孔分子筛催化合成月桂酸乙酯

用传统的水热合成法制备纯硅介孔分子筛SBA-15,将SiW12负载在SBA—15上。采用x射线衍射（XRD）、红外光谱（IR）对不同负载量的催化剂进行了表征。表征结果表明,催化剂SiW12／SBA-15仍具有纯硅SBA-15的介孔结构,SiW12的Keggin结构保持完整。该催化剂用于月桂酸与乙醇的酯化反应,重点考察了硅钨酸的负载量、反应温度、酸醇比、催化剂用量等因素对酯化反应性能的影响。得到最佳反应条件为：硅钨酸的负载量为25％,反应温度90℃,酸醇比1：2．5,催化剂用量为月桂酸质量的1％,反应时间4h。催化剂再生实验结果认为,SiW12／SBA-15介孔分子筛具有良好的再生性能和稳定性。     

中微双孔分子筛SBA-15的合成

采用P123(PEO20PPO70PEO20)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源试剂,在强酸溶液中采用水热晶化法合成中微双孔分子筛SBA-15,并考察模板剂浓度、反应温度,离子导向剂和共溶剂对中微双孔分子筛SBA-15的影响.结果表明:控制合成温度可以精确调控SBA-15的介孔孔径;引入离子导向剂后合成的SBA-15具有更好的介孔有序性;加入共溶剂N,N-二甲基酰胺(DMF)会破坏SBA-15孔道的有序性,孔壁变薄,但可以提高分子筛的比表面积和孔容,大幅度提高孔径;采用乙醇后处理分子筛SBA-15有利于保持分子筛骨架.合成中微双孔分子筛SBA-15的合适条件为P123,TEOS,NaCl,HCl与H2O物质的量之比0.017∶1∶1.5∶9.86∶137,反应温度40℃,P123自组装反应时间4 h,与硅源组装老化时间24 h,晶化温度100℃,晶化48 h,在此条件下得到高质量的中微双孔分子筛SBA-15对苯吸附量接近1 000mg/g.     

高稳定性介孔分子筛的合成与表征

以天然黏土和硅酸钠为原料、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,水热法合成了有序性好的高稳定性介孔分子筛.用粉末X射线衍射、透射电镜、Fourier变换红外光谱和比表面积孔径分析等方法对所合成的介孔分子筛进行了表征.结果表明:所合成的介孔分子筛的比表面积大于550m2/g,平均孔径为2.72nm.样品经850℃焙烧3 h,100℃水热处理10 d,介孔分子筛的介孔结构没有被破坏,并且热处理使孔发生收缩,比表面积减小,水热处理使介孔的有序性变得更好,天然黏土为原料提高了介孔分子筛的水热稳定性.     

HMS介孔分子筛合成及其在丙烷脱氢制丙烯反应中的应用

分别以正硅酸乙酯和伯胺表面活性剂为原料和模板剂成功制备HMS介孔分子筛，经负载活性组分后得到Pt-Sn/HMS催化剂并将其应用于丙烷脱氢制丙烯反应。探究合成过程中伯胺表面活性剂碳链长度及水和乙醇的比例对HMS介孔分子筛孔结构的影响。XRD和N₂吸附-脱附等分析结果表明，模板剂链长增长时，介孔分子筛孔径、孔壁厚、比表面积及孔容均增大。适当的水/乙醇比例有利于获得更大比表面积和孔体积的介孔分子筛，并表现出更有序的介孔结构。丙烷脱氢制丙烯反应评价和热分析等表征结果表明，HMS介孔分子筛孔道特征直接影响Pt-Sn/HMS催化剂的催化性能。使用孔体积且比表面积较大的HMS样品作为载体制备的脱氢催化剂在丙烷脱氢反应中表现出优异的催化活性。性能最优的Pt-Sn/HMS-0.60-16催化剂上，平均丙烷转化率达到46.5%,平均丙烯选择性为94.1%,反应24 h后积炭量仅为质量分数3.4%。     

含锆介孔分子筛的微波合成与表征(英文)

在微波辐射条件下,以硅酸钠和硫酸锆为原料、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂合成含锆介孔分子筛(zirconium-containing mesoporous molecular sieves,Zr-MCM-41).用X射线粉末衍射、红外光谱,透射电子显微镜、等离子发射光谱和比表面积孔径测定等测试手段表征经550℃焙烧后样品,同时研究锆添加量与分子筛比表面积及孔体积之间的关系.结果表明:利用微波技术合成Zr-MCM-41介孔分子筛,操作便利,节能省时,所得产物具有典型的MCM-41介孔分子筛结构,其比表面积为598.1～971.4m2/g,平均孔径大约为2.46～3A3nm.随着介孔分子筛中锆含量的增加,介孔分子筛的比表面积、孔体积变小,介孔有序性变差.     

V/SBA-15的水热合成法制备及其催化氧化性能研究

为了制备负载型介孔分子筛V/SBA-15并研究其在乙苯制苯乙酮反应中的催化性能,以P123(三嵌段共聚物)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,柠檬酸氧钒配合物为前驱体,在酸性条件下采用水热法一步合成了V/SBA-15有序介孔材料,利用XRD,BET,FT-IR等手段对所合成的V/SBA-15材料进行了结构表征,并在乙苯制苯乙酮反应中以苯乙酮选择性和收率来验证催化剂的催化性能。实验结果表明:此合成材料具有类似于SBA-15的高度有序的六方介孔结构,活性组分钒均匀分散在介孔氧化硅基体中;在催化氧化乙苯制苯乙酮反应的优化条件下,苯乙酮选择性和收率分别为80.87%,35.26%。     

固体酸催化剂催化脂肪酸甲酯化反应

以直接合成法制备了磷钨酸改性的介孔分子筛PW/SBA-15催化剂,用X射线衍射和红外光谱对催化剂进行了表征。并将该催化剂用于脂肪酸与甲醇的酯化反应。考察了醇酸比、催化剂用量、反应温度对酯化反应的影响。结果表明,催化剂PW/SBA-15具有良好的水热稳定性和纯硅SBA-15的介孔结构。在反应温度90℃、催化剂用量为硬脂酸质量的5%、醇酸物质的量比为27:1、反应时间4 h的条件下脂肪酸的转化率可达94%。