K/Zr助剂对Fe基催化剂CO加氢性能的影响

考察了K和Zr助剂对沉淀铁基催化剂在颗粒形貌、晶相组成、还原和碳化方面的影响,利用XRD、SEM、拉曼光谱、H2-TPR和CO-TPR对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对CO加氢的催化性能。结果表明:K助剂有利于α-Fe_2O_3生成粒径为100~150 nm的多面体颗粒,Zr助剂有利于α-Fe_2O_3颗粒分散生成粒径为10~50 nm的不规则颗粒,K和Zr助剂协同有利于生成粒径为20~30 nm的规则球形颗粒;K和Zr助剂的加入提高了催化剂的H2低温还原峰温度和CO低温还原/碳化峰温度;反应过程中,与Fe催化剂相比,K有助于生成活性Fe5C2物相,使CO转化率提高了24.7%,CH4含量(气相色谱检测)降低了10.37%,烯烷比(烯烃与烷烃物质的量比,O/P)提高了2.24,而Zr对Fe5C2活性物相和费托合成制低碳烯烃(FTO)反应无显著影响;K和Zr助剂存在显著的协同效应,FTO反应过程中Fe_3O_4晶粒尺寸由反应前的26.4 nm减小至反应后的21.2 nm,且晶体趋向于无定形态,CO转化率达90%以上,产物分布中C2=~C4=摩尔分数为30.51%,O/P=3.59,C2=~C4=收率可达28.65%。     

Cu/Zn比对CuO/ZnO/ZrO_2催化CO_2加氢合成甲醇性能的影响

研究了不同Cu/Zn摩尔比对CO2加氢合成甲醇催化性能的影响。采用草酸凝胶共沉淀法制备了一系列不同Cu/Zn摩尔比的Cu O/Zn O/Zr O2催化剂,考察不同温度及Cu/Zn摩尔比对催化性能的影响,并结合X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、程序升温还原(H2-TPR)和程序升温脱附(H2/CO2-TPD)技术对催化剂的结构和性质进行表征。结果表明:适宜的Cu/Zn摩尔比可以提高催化剂的反应性能。在513 K,2.0 MPa,n(H2)/n(CO2)=3/1和GHSV=4 800 h-1反应条件下,当R(Cu/Zn)=4时,Cu O/Zn O/Zr O2催化剂反应性能最好,CO2转化率高达17.8%,甲醇选择性高达67.8%。     

卤族元素对Ag电极电催化还原CO2的影响

通过在电解液中加入卤族元素，系统地研究了卤族元素对于CO的选择性和反应速率的影响。结果表明，卤族元素对于CO₂的还原反应具有促进作用，并按照Cl^- < Br^- < I^-的顺序递增。Cl^-和Br^-对CO₂还原反应和析氢反应都具有催化作用，而I^-的存在加快了CO的生成，对析氢反应没有明显影响。在过电势为590 mV时，CO在有I-溶液中的选择性是无I^-溶液的28倍。经过表征和分析后得出，I^-具有较强的吸附性能，通过化学吸附使催化剂表面形貌发生改变，CO的活性位增多，加快其反应速率。同时，I^-在反应过程中易向反应表面传输负电荷，增加与碳原子的相互作用，从而提高CO的生成速率。     

CO2催化加氢甲烷化研究进展

介绍了CO2加氢甲烷化反应及其热力学性质。从催化剂和反应机理等角度阐述了CO2加氢甲烷化反应研究进展。认为采取全球CO2循环策略系统是降低大气中CO2含量的一条有效途径。     

CO2加氢合成乙醇热力学分析及催化研究进展

综述了CO2的分子结构及性质、CO2加氢合成乙醇催化剂的催化性能和该反应的反应机理;还对CO2加氢合成乙醇反应进行了热力学分析,计算出不同反应条件下系统的平衡组成和CO2平衡转化率,并讨论了反应温度、压力及进料比对CO2平衡转化率的影响。结果表明,CO2平衡转化率随温度的升高而下降,增大反应体系的压力和采用高的氢碳比,对提高CO2平衡转化率有利。     

干燥温度对FeAl基催化剂结构与性能的影响

对共沉淀法制备的Fe Al基沉淀分别在不同温度下进行干燥,各样品经500℃焙烧后,再浸渍Zn、K和Cu助剂制备成催化剂,研究干燥温度对催化剂结构和性质的影响,并与催化剂的CO2加氢反应性能相关联,进行催化剂表征。XRD分析表明,干燥沉淀中的Fe存在状态依赖于干燥温度,80℃干燥样品中的Fe以无定形存在,140℃处理后的α-Fe OOH衍射峰最强,160℃时,α-Fe OOH开始脱水转化,180℃干燥产生α-Fe2O3晶体。α-Fe OOH在焙烧过程中转变成α-Fe2O3,但晶粒大小和助剂的分散度表现出对干燥温度的依赖。随着干燥温度的升高,相应催化剂的CO2加氢反应活性先增加再降低,140℃干燥的催化剂具有最高的反应活性。     

高分散负载型Cu-In2O3催化剂的制备及其CO2加氢制甲醇性能研究

随着化石燃料的过度燃烧以及国家"碳达峰、碳中和"的号召,CO2催化转化目前得到高度重视.通过CO2加氢生成高附加值化学品被认为是CO2最高效的利用途径,其中甲醇作为重要的化工原料,能够继续反应得到下游化工产品.因此,开发高活性、高稳定性的CO2加氢制甲醇催化剂已经成为目前催化转化领域的热门课题.氧化铟(In2O3)属于...     

CO变换制氢催化剂PH3中毒的热力学

从热力学角度分析了高温变换温度范围内B112型变换催化剂PH3中毒过程中可能发生的化学反应及其产物,确定导致催化剂中毒的主导反应.结果表明,在623～803 K,催化剂活性中心Fe3O4和PH3在不同气氛下会生成不同的磷铁化合物.在O2,CO,CO2和H2O气体分别参与Fe3O4和PH3反应时,都可能生成FeP,FeP...     

气固相氟化催化剂的研究进展

本文以大量的资料为基础，通过系统的分析和总结，发现：对于气固相(氢)氟化反应，其所用的催化剂一般以Al2O3／AlF3作载体，活性组分一般为Cr、Ni、Mn、Co、Zn、Fe等。     

Ce0.5Zr0.5O2 固溶体的制备与其催化甲苯燃烧的性能

采用溶胶-凝胶法制备了Ce0．5Zr0．5O2固溶体催化剂。在固定床微反应器中评价了催化剂对甲苯的氧化反应活性，并运用XRD进行表征。结果表明，Ce0．5Zr0．5O2具有和CeO2相似的立方结构。反应温度为600℃时，甲苯的CO2生成率达到94％，显示了催化剂良好的低温燃烧催化性能。     

CO/CO2加氢制芳烃的研究进展

将CO/CO₂直接转化为芳烃是一种极具挑战性的非石油路线合成途径。本文主要对CO/CO₂通过不同反应途径制取芳烃过程中复合催化剂的开发和反应机理的研究进展进行了综述。阐述了利用反应耦合思想,构筑的复合催化剂在CO/CO₂的高效转化和产物调控等方面取得了突破性的进展。重点介绍了复合催化剂用于CO加氢制芳烃主要的两种反应途径,活性金属的类别、分子筛的结构与酸性和活性组分的组装方式与接触度对CO₂加氢制芳烃催化性能的影响。指出协同加氢与芳构化反应活性的匹配是影响催化剂性能的关键。提出开发高效稳定的催化剂用于提高CO/CO₂的转化率和芳烃产物的产率以及反应机理的探索仍然是未来研究的重点。     

超临界CO_2中CO_2参与的化学反应

超临界CO2中的化学反应是目前的研究热点之一。超临界CO2既为反应介质又为反应物的化学反应的主要优势是将萃取与反应相耦合形成均相体系,排除了传质阻力,提高了反应的速率和选择性;产物与催化剂易于分离;同时CO2作为反应原料无毒、不燃、易得,不但可以代替有机溶剂和有毒原材料,而且可有效利用CO2。介绍了超临界CO2作为反应原料所参与化学反应的类型及特点,简单综述了这些化学反应的研究进展,并对未来的发展提出展望。     

Chemical reactivity of CO and CO2 at a Cu(110)-Cs surface

Carbon dioxide and carbon monoxide undergo reactive chemisorption with cesium modified Cu(110) and Cu(110)-O surfaces and via the anionic intermediate CO ₂ ^– (a) form a surface carbonate. The CO ₂ ^– (a) species was characterised by VEELS and XPS at low temperature (80 K) and the surface carbonate at 295 K. For cesium modified Cu(110) surfaces chemisorption of carbon monoxide gives rise to electron energy loss peaks (v _co) as low as 1450 cm^–1 at 295 K.     

亲二氧化碳化合物的研究进展

二氧化碳尤其是超临界二氧化碳(scCO_2)替代常规有毒溶剂成为一种环境友好的"绿色"溶剂受到了广泛关注。CO_2虽是温室气体,但其具有无毒、易除、来源广等优点,可用于萃取、分离、化学反应和材料处理等过程,CO_2是极性较弱的溶剂,大部分极性分子和高分子量聚合物在其中的溶解度都很低,限制了其工业应用。因此,亲CO_2化合物(CO_2-philes)的设计及制备成为研究热点。重点介绍了高分子聚合物、含氟表面活性剂、烃类表面活性剂和糖类化合物等几类CO_2-philes的性质及其与CO_2的相互作用,总结分析了CO_2-philes的特性及设计原则,指出今后CO_2-philes应具有无毒、可循环使用和环境友好等特点。     

Cu修饰的多孔碳材料高效电化学还原CO2为CO

将二氧化碳电化学还原为一氧化碳是一种实现碳循环和利用的有效途径。为了利用大量过剩的二氧化碳资源，本文制备了一种简单合成的电催化剂，以生物质壳聚糖为前体制备了含氮多孔碳基底，嵌入均匀分布的非贵金属铜纳米颗粒进行修饰，通过调节铜的负载量，达到充分利用铜金属的活性，从而在电化学二氧化碳还原过程中实现了优异的一氧化碳法拉第效率和选择性。在-0.6V vs. RHE时下，一氧化碳的最大法拉第效率（FE）为78%，并且没有其他有效产物的生成，从而一氧化碳的选择性达到了100%，电流密度为1.9mA/cm²。并且在0.1mol/L KHCO₃水溶液中连续电解13h以上，一氧化碳的法拉第效率和选择性基本保持不变，制备的电极材料具有优异的稳定性。     

一氧化碳对乙烯工业的影响

文章论述乙烯联合装置中一氧化碳(CO)的产生过程和控制方法、Co对乙烯装置、汽油加氢装置、聚内烯装置和全密度聚乙烯的影响、Co在乙烯联合装置的脱除方法以及Co变化对碳二加氢系统、甲烷化系统的操作方法.     

Co-Fe2O3纳米载氧体作用下CO化学链燃烧富集CO2

制备了不同量级Co掺杂Fe₂O₃载氧体Co-Fe₂O₃,利用BET和TEM对载氧体结构进行表征。通过在不同温度下Co-Fe₂O₃与气体燃料CO的还原反应,考察Co-Fe₂O₃对CO化学链燃烧特性。结果表明,同一温度条件下,掺杂量越高,还原反应转化率越高;掺杂量不变的情况下,温度升高促使还原程度加深,缩短了载氧体完全还原转化的时间。根据TGA曲线进行了化学动力学分析,发现Co_0.2Fe还原反应过程在344.7～391.0℃和414.7～472.5℃温度范围反应动力学对应扩散控制的Jander方程模型,607.6～681.5℃温度范围对应二维扩散反应模型,并分别计算出相应模型的表观活化能和频率因子。结果可为化学链燃烧技术应用提供理论指导。     

活性炭的微结构与吸附CO_2的关系

通过Ｎ２和ＣＯ２在活性炭上的吸附平衡,研究了影响活性炭吸附ＣＯ２的主要因素。实验结果和气体多层吸附平衡模型的分析表明活性炭的微结构中,比表面积、孔径分布等参数都不是吸附ＣＯ２的主要性能指标,而主要是其表面特性影响吸附ＣＯ２的性能;多层吸附平衡模型可用于吸附平衡的分析。为提高活性炭吸附ＣＯ２的性能建立了基础。     

一氧化碳制备新工艺的开发

开发了一种制备一氧化碳新工艺。以焦炭、纯氧和二氧化碳为气化剂 ,对气化炉做了全新设计。产物混气中CO含量达 65%～ 72 % ,不含氢气 ;CO2 利用率达 90 %。本工艺尤适用于羰基合成生产中所需CO的制备     

活性炭对CO_2的吸附与解吸研究进展

本文介绍了工业上CO2的主要来源及应用,以及工业上分离、回收CO2的常用方法。同时介绍了活性炭在变压吸附分离气体领域的应用,以及变压吸附过程中吸附剂再生的常用方法。详细综述了活性炭的孔结构、表面化学结构等因素对CO2的吸附及解吸性能影响的研究进展。