双流化床反应器间气体泄漏规律的数值模拟

建立了描述双流化床化学链燃烧反应器内气固两相流动的数学模型,采用计算流体动力学方法,模拟考察了提升管和鼓泡床相耦合的双流化床内不同单元之间气体泄漏产生原因和影响因素。化学链燃烧系统压力平衡的分析结果表明,反应器间的气体泄漏主要发生在溢流装置和鼓泡床之间;增大溢流装置表观气速,气体泄漏增大,而增大提升管或鼓泡床表观气速时,气体泄漏会随之减小;化学链燃烧系统内颗粒总藏量增加时,气体泄漏会减小;颗粒粒径减小后反应器之间气体泄漏降低。其研究结果对其他循环流化床反应器的设计与工程放大也有一定的借鉴作用。     

煤化学链转化技术研究进展

化学链技术为化石能源的清洁高效利用提供了新思路。本文在综述煤化学链燃烧和气化转化工艺现状及特点的基础上,对煤化学链转化的载氧体以及煤-载氧体反应和化学链反应器强化等进行了评价及展望。指出煤化学链转化的研究重点为以下3方面：①载氧体-煤-煤灰-气化剂等反应体系中氧传递过程及反应机理;②载氧体应围绕多活性组分载氧体、耦合催化-载氧-捕C/S多功能复合载氧体和具有特定储氧功能和高稳定性结构载氧体等3方面进行研究;③针对载氧体和煤反应慢的瓶颈,应揭示反应器优化和操作强化的理论基础。     

化学链重整直接制氢技术进展

化学链重整直接制氢技术使用固态金属氧化物作为氧载体代替传统重整过程中所需的水蒸气或纯氧,将燃料直接转化为高纯度的合成气或者二氧化碳和水,被还原的金属氧化物则可以与水蒸气再生并直接产生氢气,实现了氢气的近零能耗原位分离,是一种绿色高效的新型制氢过程。根据产物和供热方式的不同,可以将化学链重整直接制氢工艺分为双床系统和三床系统两类,并对各系统中氧载体与反应器的设计与选择进行了分析。通过Elingham图对不同氧载体的氧化还原能力进行比较,选取适于直接制氢的金属氧化物,并讨论了氧载体材料研发的最新进展。化学链制氢反应器设计应根据不同原料和产品的特点,选择合适的气-固接触方式,以强化化学链重整直接制氢效率。     

MTP固定床反应器床层-颗粒双尺度耦合数学模型

针对甲醇制丙烯(MTP)体系反应快,内扩散影响显著的特点,考察了催化剂颗粒大小对反应的影响,提出了床层-颗粒双尺度耦合模型。模型同时考虑了床层及颗粒内的流动、热量和物质传递、以及化学反应在不同尺度上的物理化学过程,较好反映了整个反应器床层不同位置处催化剂粒径对反应结果的影响规律。模拟结果表明,反应器的进料端甲醇浓度高,反应速率快,适合选用小尺寸催化剂颗粒,以减少内扩散的限制;而在反应器床层的中后段,大颗粒催化剂对提高丙烯的选择性更有利。据此提出了MTP反应器不同尺寸颗粒的催化剂组合填充方式。     

塔式化学链燃烧反应器系统的气固流动特性

目前,化学链燃烧技术主要局限于不充分的燃料转化和低效的碳捕集率。为了解决这一问题,本文提出了一种基于多腔室塔式鼓泡床的化学链燃烧反应器系统。该系统由塔式燃料反应器、空气反应器、旋风分离器、返料器、提升管和下降管组成循环回路。采用压力测量和气体检测的方法,基于冷态模型研究在不同风量下该系统内的压力分布、气固分布、固体循环量以及窜气规律等气固流动特性。结果表明：返料器可以弥补两个反应器间存在的压差,保持系统内的压力平衡;燃料反应器内流化数应控制在3.5~4.0之间,在保证反应器内气固均匀分布的同时,减弱隔板处的压力损失;固体循环量与提升管内压降成正比,最高可达0.013kg/s,主要影响因素为反应器内流化数;返料器至反应器的窜气率为4%~8%,而两个反应器间几乎没有气体窜混,这为热态反应器的设计与运行提供了良好的实验基础。     

化学链燃烧技术的研究现状及进展

介绍了化学链燃烧技术的基本概念,总结了现存的载氧剂及其制备方法,指出NiO/NiAl2O4、Fe2O3/Al2O3和CoO-NiO/YSZ是较为理想的金属载氧剂;介绍了4种化学链燃烧反应器模型,指出对能够长期稳定运行的反应器有待进一步研究;概括了化学链燃烧的耦合系统,通过模拟仿真得出其最高系统效率有望达到55.9%;最后,指出化学链燃烧技术可以向固体燃料燃烧、制氢方向发展.     

微尺度内液-液传质及反应过程强化的研究进展

微化工技术作为一种高效的过程强化技术获得了广泛应用。本文从流动、传递及反应三者之间的耦合机制出发,系统综述了近十五年以来关于微尺度内液-液两相流动与传质过程特征、强化传质的微反应器、评价标准及其在化学品合成与材料制备中的应用等方面的研究进展,并对其未来发展方向进行了展望。     

基于双级燃料反应器的污泥化学链燃烧特性

化学链燃烧技术是一种可以实现CO₂内分离的新型燃烧技术。本文利用基于双级燃料反应器的新型化学链燃烧反应系统,以赤铁矿为载氧体,对污泥的化学链燃烧进行实验研究,系统连续稳定运行8h,考察燃料反应器温度（800～900℃）、污泥进料量（300～600g/h）对污泥化学链燃烧性能的影响。结果表明,稳定运行过程中,床料大部分位于一级燃料反应器,下降管高度保持稳定;双级燃料反应器的设计极大提高了污泥碳转化率,随温度的增加,碳转化率和碳捕集效率逐渐升高,且额外耗氧量始终低于10%;随着污泥进料量增加,碳转化率和CO₂体积分数逐渐降低。对两级燃料反应器内载氧体进行XRD分析,结果显示,还原后的载氧体在空气反应器再生后进入二级燃料反应器,和一级燃料反应器相比,具有更多的Fe₂O₃成分,保证其具有更高的反应活性。     

提升管反应器介尺度结构影响规律的数值模拟研究

提升管反应器存在典型的颗粒聚团介尺度结构,其分布特性对气固流动、反应有重要影响,对介尺度结构影响规律进行分析有助于为反应器的设计与优化操作提供基础信息。采用基于能量最小多尺度（EMMS）方法的曳力模型建立了提升管气固两相流动模型,考虑了颗粒聚团对气固相间动量传递的影响。此外,进一步通过考虑颗粒聚团的存在以及颗粒聚团的非均匀性对化学反应的影响,提出了描述介尺度结构对反应速率影响的修正因子,与气固流动模型进行耦合,建立了基于介尺度结构的流动-反应综合数学模型,并进行了模型验证。进一步应用该模型,对工业催化裂化提升管反应器的流动-反应特性进行了模拟分析。结果表明,该模型可以合理描述提升管气固相互作用,能够预测出壁面附近存在较多介尺度结构的分布特性,由于聚团的存在使得重油组分难以与催化剂充分接触,生成汽柴油的反应速率较低,转化较慢,聚团的分布特性导致靠近边壁处的重油组分浓度较高,汽柴油组分浓度较低;汽柴油在聚团内部的流动阻力较大,在聚团内发生过量的二次反应生成较多焦炭,导致壁面处焦炭浓度较高。与传统基于平均化而未考虑聚团影响的模型相比,基于介尺度结构的模型所预测的汽油收率最佳值与工业实际相接近。因此,基于介尺度结构的流动-反应综合数学模型可以合理描述提升管内进行的流动-反应耦合特性,并能揭示介尺度结构对催化裂化反应过程的影响,有望为工业提升管装置反应终止剂技术的开发提供重要的基础信息。     

流化床-化学气相沉积技术的应用及研究进展

流化床-化学气相沉积(FB-CVD)技术是一种多学科交叉的材料制备技术,兼有流化床传热传质性能良好以及化学气相沉积均匀、产物单一等优点,在工业生产中有着广泛的应用,但因其属于交叉学科,散见于各种研究,没有进行专门的进展评述。本文拟对FB-CVD的工业应用进行专题综述,分析其发展和研究趋势。首先探讨了FB-CVD的基本原理,分别综述了其在颗粒包覆、一维纳米材料、多晶硅制备、颗粒表面改性及粉体制备等方面的应用,介绍了FB-CVD的过程模拟及反应器结构优化方面的研究进展。通过以上讨论,梳理了FB-CVD研究的科学内涵。可以看出,该过程具有明显的多尺度特征,即材料制备的微观层次、颗粒流化均匀性的介观层次以及反应器结构设计的宏观尺度。总结得出:FB-CVD技术的未来发展取决于3个尺度的耦合分析,其研究重点也应关注尺度间的相互影响效应,如材料制备的均相成核、非均相成核和颗粒流化及运动规律的相互耦合等。     

Heat and Mass Flow Control in an Interconnected Multiphase CFD Model for Chemical Looping Combustion

Chemical looping combustion is a feasible option for carbon capture from fossil fuels. Within the process, the oxygen necessary for combustion is provided by a solid carrier material which alternately undergoes oxidation and reduction reactions. Features of the process are that the oxidation reaction of the particulate carrier in the air reactor is strongly exothermic and that the conversion of both oxidation and reduction reactions has to be in balance for stable operation. Simulations of the transient behavior of chemical looping combustion systems are possible through multiphase CFD. To allow for the modeling of chemical looping at steady state, cooling of the reactors and mass flow between fuel and air reactor must be adequately adjusted. Therefore, an interconnected multiphase CFD model was extended by an adjustment control. In this extended modeling framework variations of the operational load, control set points and carrier materials were performed. These simulations allow detailed insight into the dynamic behavior of chemical looping systems.     

铁基移动床化学链技术进展

在日益增长的能源需求与日益严峻的全球气候变化带来的双重压力下,清洁、高效且经济的能源利用方法显得尤为重要。将化学链概念用于传统化石能源的转化是一种前景广阔的新技术。化学链燃烧利用载氧体间接转化含碳燃料,同时实现二氧化碳的捕集。俄亥俄州立大学研发了采用铁基载氧体和移动床反应器的化学链技术,可实现天然气、煤、生物质等多种燃料向电力、氢、液体燃料等产品的零排放转化。目前,合成气化学链（syngas chemical looping,SCL）和煤直接化学链（coal direct chemical looping,CDCL）技术两套25 kW_th级小试装置已成功运行总计超过850 h,一套250 kW_th级的高压SCL装置即将投入示范运行。     

基于化学链技术制氢的研究进展

利用氢能替代常规化石能源是运输行业应对气候变化和环境污染问题的一个重要突破口。将化学链技术应用于制氢过程不仅可以提高能量转换效率、减少环境污染,还可以在制氢的同时捕捉该过程产生的CO2,具有广阔的发展前景。本文概述了化学链制氢的两种方式的原理及特点,总结了不同过程在载氧体的筛选、反应器的形式以及系统模拟方面的研究现状。指出高效载氧体的筛选和制备是各个过程成功运行的关键。化学链水蒸气重整制氢[CLR(s)]过程需要考虑管束的磨损问题,而自热化学链重整制氢[CLR(a)]过程需要注意过程中的反应热量平衡。廉价载氧体的筛选、固体燃料的化学链制氢及其系统开发是化学链制氢(CLH)过程未来研究方向。     

Development and testing of an interconnected multiphase CFD-model for chemical looping combustion

An interconnected multi-phase CFD model is developed capable of describing the transient behavior of a coupled chemical looping combustion systems comprising of both air and fuel reactors. The air reactor is modeled as a high velocity riser, the fuel reactor as a bubbling fluidized bed. The models of both reactors are implemented as separate CFD simulations allowing for an exchange of solid mass through time-dependent inlet and outlet boundary conditions as well as mass, momentum, heat and species sinks. The developed framework is applied to a chemical looping combustion system based on Mn₃O₄ as carrier material in combination with CH₄ as fuel gas. Starting from a base case, different system configurations are investigated. The results indicate clearly that interconnected multi-phase CFD models are well suited for the design process of coupled chemical looping systems.     

基于3kW塔式串行流化床差异燃料的化学链燃烧解析

化学链燃烧反应器具有广泛的燃料适应性，可同时兼顾气、液、固多类型燃料的运行。本文依托耦合内构件的3kW塔式串行流化床反应器，分别开展异丙醇、污泥以及煤炭的化学链燃烧实验，探究燃料物化属性对化学链燃烧过程与反应器运行的影响，揭示面向目标燃料的反应器针对性设计、载氧体性能选择与流化操作策略，助力形成指向性强、碳捕集效率高与操作灵活的化学链燃烧技术。面对碳化程度低、有机质含量高的固体燃料，焦炭气化速率已非强化重点，如污泥在3kW塔式反应器910℃与150s停留时间内，可实现大于99%的CO₂捕集效率，化学链燃烧反应器应侧重改善可燃气体转化与旋风分离器对轻质焦炭颗粒的捕捉。当采用异丙醇等高CH₄含量的燃料时，Fe基矿石载氧体的反应性能不足，3kW反应器的额外耗氧率高达10%～19%，其中未燃尽CH₄对额外耗氧率的贡献占比超80%。化学链燃烧反应器需依据热解反应气的物化特性，选择或掺混功能性载氧体，以针对性改善气固转化。在煤等高碳化燃料的化学链燃烧过程中，焦炭气化是反应的限制性步骤，简化循环结构的3kW塔式反应器停留时间不足，仅可...     

50万t/a甲醇项目合成反应器设计与工业应用

简述了国内外低压大型甲醇合成反应器概况。介绍了华东理工大学"绝热-管壳外冷复合式反应器"专利技术的优点及其在兖矿国宏化工公司50万t/a甲醇项目中的应用,并总结了半年多的装置运行情况,详述了甲醇合成工艺和反应操作条件、甲醇合成反应器的工艺设计和设备设计及采用拟均相一维数学模型确定的双塔并联式方案。     

化学链技术在煤炭清洁高效利用中的研究进展

化学链技术通过循环物质的反应与再生将特定反应分为几个子反应,以实现资源的定向转化与产物的低耗分离。化学链技术用于煤炭资源的清洁利用可以降低（火用）损、实现CO₂低耗捕集、同时抑制NO_x产生,在制氧、制氢、发电、化学品生产工艺中有非常大的潜力。本文重点评述和展望了将化学链技术集成应用于IGCC发电以及新型煤化工这两个重要领域。随着研究的进一步深入,化学链技术将有可能成为煤清洁利用中具有特色的创新性技术。