现代表征技术在研究多相催化剂Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3的结构和CO氧化反应性能中的应用

以Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂为例,以机动车尾气催化消除中的CO氧化反应为模型反应,运用多种表征手段,考察制备方法调控下的催化剂结构及其对CO氧化反应性能的影响,探索催化作用本质。研究发现,制备方法会对Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面物种晶形、分散状态及配位环境等进行调控,共浸渍法制备的样品中具有更强的Fe-O-Ce相互作用,更多的团簇态活性Fe_2O_3物种,表现出更优的CO氧化性能。     

Fe_2O_3-Co_3O_4/Al_2O_3催化剂催化含氯尾气脱氢性能研究

研究了Fe_2O_3-Co_3O_4/Al_2O_3催化剂催化含氯尾气脱氢性能,分别考察了在不同反应温度、不同铁钴氧化物负载量和不同焙烧温度下尾氯脱氢性能,并采用XRD、SEM、FTIR和BET等手段对催化剂进行表征。结果表明,Fe_2O_3和Co_3O_4是催化剂的主要活性组分,在催化剂用量为0.5 g,Fe_2O_3负载量为2.0%,Co_3O_4负载量为1.2%,400℃焙烧和150℃反应温度下,催化剂表现出较好的脱氢性能,H_2转换率为96%,且总体上H_2-Cl_2反应选择性>H_2-O_2反应选择性。     

前驱体法制备四氧化三铁及其催化性能

采用前驱体法以钛白副产品为原料制备了Fe_3O_4(记为Fe_3O_4-PR),并将其作为催化剂催化H_2O_2降解活性艳红X-3B。考察了Fe_3O_4-PR的催化活性和稳定性,溶液pH、H_2O_2投加量和Fe_3O_4-PR投加量对该催化降解反应的影响。初步探究了该催化降解反应机理。XRD、SEM、磁性分析(VSM)和粒径分析(DLS)结果表明,采用前驱体法可成功制备出具有超顺磁性的多面立体结构Fe_3O_4-PR。性能测试表明,Fe_3O_4-PR具有良好的催化活性和稳定性。在pH=3、H_2O_2投加量为3.0 mmol/L及Fe_3O_4-PR投加量为1.0 g/L的条件下,活性艳红X-3B的降解率可达97%,总有机碳(TOC)去除率为47%。机理研究表明,该催化降解反应是在催化剂表面活性位点发生,·OH是主要活性物质,降解过程存在氧化还原循环。     

烟气中Fe2O3对商用V-Mo/Ti脱硝催化剂的性能影响研究

为明确燃煤烟气飞灰中Fe_2O_3对商用脱硝催化剂的影响,采用浸渍法制备了不同Fe_2O_3负载量的V-Mo-Fe/Ti脱硝催化剂。通过XRF、XRD、N_2-吸附脱附、NH_3-TPD、H_2-TPR、XPS等表征手段对催化剂的物理化学性能进行分析。随后,使用固定床微型反应评价装置对催化剂进行了脱硝性能检测。结果表明,Fe_2O_3的负载对催化剂的晶型和孔结构影响不大,却能提升催化剂的酸性和还原性能。然而,Fe_2O_3同时会对催化剂活性位产生覆盖作用,导致催化剂化学吸附氧含量以及脱硝活性的降低。此外,Fe_2O_3会增加硫酸氢铵在催化剂上的沉积,影响催化剂的运行稳定性。     

Fe3O4@SiO2@C@ZnO复合材料制备和 性能研究

采用溶剂热法制备了Fe_3O_4颗粒,并以CTAB为表面活性剂,采用改进后的St9ber法以及沉淀法制备出Fe_3O_4@SiO_2@C@ZnO的复合粉体材料。使用X射线衍射(XRD)和激光粒度,荧光光谱和热重分析等表征手段,结果证明SiO_2、ZnO和C层成功包覆在其表面。经磁性测试观察发现,Fe_3O_4@SiO_2@C@ZnO纳米颗粒有较好的磁性能;通过荧光光谱分析,结果表明该材料对于苯酚有较为优越的吸附性能。     

Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7催化过硫酸盐降解染料研究

通过化学共沉淀法制备了纳米Fe_3O_4,并通过柠檬酸钠对其进行修饰(记作Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7)以便增强其溶解性。对Fe_3O_4进行了XRD测试,对Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7和Fe_3O_4进行了FTIR、TEM测试。XRD测试结果表明成功制备出了Fe_3O_4,FTIR测试结果表明柠檬酸根成功和Fe_3O_4结合在了一起,TEM测试结果表明Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7较Fe_3O_4具有更好的分散性。将Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7作为催化剂对Na_2S_2O_8进行催化,染料降解率及染料分解前后的SEM测试结果表明Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7具有催化过硫酸盐的性能。构建的几种不同体系催化Na_2S_2O_8,结果表明,Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7相比Fe_3O_4具有更好的催化效果,但其催化效果仍较Fe⁽²⁺⁾差。     

还原石墨烯负载Fe3O4催化剂的制备及催化降解苯酚

通过水热法制备还原石墨烯负载四氧化三铁(RGO/Fe_3O_4)催化剂,研究了催化剂投加量、催化剂配比、H_2O_2投加量、体系pH值等对苯酚催化降解的影响。结果表明,当苯酚模拟废水的体系pH=3、m(催化剂)=0.2 g、V(H_2O_2)=20 mL、m(RGO):m(Fe_3O_4)=1.2时,苯酚去除效果最好,去除率最高可达83.6%。     

现代表征技术在研究多相催化剂Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3的结构和CO氧化反应性能中的应用

以Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂为例,以机动车尾气催化消除中的CO氧化反应为模型反应,运用多种表征手段,考察制备方法调控下的催化剂结构及其对CO氧化反应性能的影响,探索催化作用本质。研究发现,制备方法会对Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面物种晶形、分散状态及配位环境等进行调控,共浸渍法制备的样品中具有更强的Fe-O-Ce相互作用,更多的团簇态活性Fe_2O_3物种,表现出更优的CO氧化性能。     

Fe_3O_4-H_2O_2类Fenton法降解亚甲基蓝

以Fe Cl_3·6H_2O和Fe SO_4·7H_2O为原料,氢氧化钠溶液为沉淀剂,制备了磁性Fe_3O_4粒子。采用XRD、SEM方法表征,并研究了Fe_3O_4粒子对亚甲基蓝的降解作用。结果表明,Fe_3O_4粒子平均粒径为5μm,以Fe_3O_4-H_2O_2组成类Fenton反应体系降解10 mg/L的亚甲基蓝溶液,当溶液p H值为3,浓度3%的H_2O_2用量为4 m L和0.2 g Fe_3O_4粉末,9 h内亚甲基蓝的降解率可达98.69%。     

Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7催化过硫酸盐降解染料研究

通过化学共沉淀法制备了纳米Fe_3O_4,并通过柠檬酸钠对其进行修饰(记作Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7)以便增强其溶解性。对Fe_3O_4进行了XRD测试,对Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7和Fe_3O_4进行了FTIR、TEM测试。XRD测试结果表明成功制备出了Fe_3O_4,FTIR测试结果表明柠檬酸根成功和Fe_3O_4结合在了一起,TEM测试结果表明Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7较Fe_3O_4具有更好的分散性。将Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7作为催化剂对Na_2S_2O_8进行催化,染料降解率及染料分解前后的SEM测试结果表明Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7具有催化过硫酸盐的性能。构建的几种不同体系催化Na_2S_2O_8,结果表明,Fe_3O_4@C_6H_5Na_3O_7相比Fe_3O_4具有更好的催化效果,但其催化效果仍较Fe~(2+)差。     

Co3O4/Fe2O3复合纳米微球高活性协同电催化析氧反应

以FeCl_3·6H_2O、CoCl_2·6H_2O、尿素和四丁基溴化铵为原料,采用简单的水热-煅烧法制备了Co_3O_4/Fe_2O_3复合催化剂,采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_2吸脱附技术对所制备样品进行了表征,并测试了其电催化析氧反应(OER)的活性。结果表明,和单一组分相比,复合催化剂的活性得到了极大提高,尤其是组成优化的催化剂Co_3O_4/Fe_2O_3-1.0表现出了最高的催化活性,其在1 M KOH中催化OER,当电流密度为10 mA/cm~2时的过电位(η_(10))仅为329 mV,接近贵金属催化剂RuO_2的过电位292 mV。     

磁性改性焦炭类Fenton催化剂的制备及表征

以焦炭为原料,KOH为活化剂制备改性焦炭。采用原位氧化沉淀法制备磁性Fe_3O_4/改性焦炭催化剂,利用BET、SEM、FTIR、XRD和VSM对样品进行表征,并研究其降解罗丹明B的性能。结果表明,经过三因素三水平正交试验获得最佳比表面积为298 m2/g的改性焦炭,三因素对催化剂催化性能影响程度依次为:碱炭比(KOH与焦炭的质量比)活化温度活化时间。磁性Fe_3O_4/改性焦炭催化剂中Fe_3O_4最佳负载量为40%,具有超顺磁性,易于磁分离。在催化剂质量浓度为1.0 g/L、H_2O_2初始浓度为50 mmol/L、pH为3.0、温度为25℃的条件下,该催化剂对罗丹明B降解符合拟一级反应,降解100 min后去除率达到96%以上。改性焦炭与Fe_3O_4之间存在协同作用,可促进对罗丹明B的降解。     

Fe_3O_4-H_2O_2类Fenton法降解亚甲基蓝

以Fe Cl_3·6H_2O和Fe SO_4·7H_2O为原料,氢氧化钠溶液为沉淀剂,制备了磁性Fe_3O_4粒子。采用XRD、SEM方法表征,并研究了Fe_3O_4粒子对亚甲基蓝的降解作用。结果表明,Fe_3O_4粒子平均粒径为5μm,以Fe_3O_4-H_2O_2组成类Fenton反应体系降解10 mg/L的亚甲基蓝溶液,当溶液p H值为3,浓度3%的H_2O_2用量为4 m L和0.2 g Fe_3O_4粉末,9 h内亚甲基蓝的降解率可达98.69%。     

Ag/CeO2-Al2O3催化剂的制备及催化氧化甲醛性能研究

以Al_2O_3和CeO_2-Al_2O_3载体,制备了x%Ag/CeO2-Al_2O_3(x=0.5%、1%和2%)催化剂,并用于催化氧化甲醛。研究发现:Ag的含量对催化剂催化氧化甲醛性能的影响显著,当Ag为1%时,催化剂1%Ag/CeO_2-Al_2O_3在60℃可以将甲醛完全氧化成H_2O和CO_2。H2-TPR和O2-TPD表征揭示:催化剂的低温还原能力和丰富的表面活性氧物种提高了催化剂催化氧化甲醛的性能。     

沉淀方式对沉淀法制备Co_3O_4催化N_2O直接分解性能的影响

以Co(NO_3)_2·6H_2O为钴源,K_2CO_3为沉淀剂,采用沉淀法制备Co_3O_4催化剂,用于催化N_2O直接分解反应。利用N_2~-物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、TPR和ICP等对其进行表征,考察沉淀方式对Co_3O_4催化剂结构及其催化性能的影响。结果表明,沉淀方式对制备的Co_3O_4催化剂织构性质、物相组成和晶粒尺寸等影响不大,但显著影响其K残留量和还原性能,进而决定催化剂直接催化分解N_2O的催化性能。反加法制得的催化剂中K残留量为1.43%,明显高于正加法,同时催化剂中Co~(3+)较正加法更易还原,因而表现出更高的催化性能。在空速10 000 h~(-1)和N_2O体积分数0.1%的条件下,反加法制备的催化剂可在280℃催化N_2O完全分解,较正加法低20℃。     

负载型铜铁催化剂直接催化分解N_2O的研究

利用等体积浸渍法制备了不同组成的CuFeO/γ-Al_2O_3复合氧化物催化剂,通过催化分解N_2O的活性评价结果确定催化剂的最佳Cu-Fe原子质量比为2∶1、最佳负载量为25%。通过XRD、BET、H_2-TPR等表征手段对催化剂的结构进行研究。结果表明,Cu_2Fe_1O/γ-Al_2O_3催化剂表面的CuO结晶度较小且高度分散,具有较大的比表面积;相比其他CuFeO/γ-Al_2O_3复合氧化物催化剂和单组分CuO/γ-Al_2O_3催化剂,Cu_2Fe_1O/γ-Al_2O_3还原能力更强,故表现出更强的N_2O催化分解能力。考察了N_2O质量分数、O_2体积分数、空速等反应条件对Cu_2Fe_1O/γ-Al_2O_3活性的影响。在515℃高温条件下连续反应100 h,N_2O转化率保持在90%左右,表明Cu_2Fe_1O/γ-Al_2O_3催化剂具有良好的热稳定性。     

生物炭载铁锰氧化物催化H_2O_2氧化含油废水

以猪粪生物炭(PB)为载体,采用浸渍法分别负载铁/锰氧化物制备生物炭催化剂,将催化剂与双氧水联合处理含油废水,考察了制备时负载物含量、催化剂用量、双氧水量和溶液pH等因素对处理含油废水的影响。采用X射线衍射、扫描电镜、比表面积和傅里叶红外光谱对催化剂进行表征。结果表明,生物炭催化剂催化H_2O_2氧化含油废水的效果比单独使用催化剂和单独使用H_2O_2好,载铁催化剂(Fe_2O_3/PB)催化氧化含油废水的性能优于载锰催化剂(MnO_x/PB),当Fe_2O_3/PB用量为1 g/L、双氧水用量为0. 6 m L/L、反应时间5 h、反应温度30℃的优化条件下,含油废水COD去除率达到99.32%。     

Fe_2O_3/硅藻土催化剂同时脱除煤气中气态Hg~0和H_2S

采用等体积浸渍法制备了Fe_2O_3/硅藻土催化剂。研究了在模拟煤气气氛下,催化剂对Hg~0和H_2S吸附的影响,其中,主要考查了Fe_2O_3负载量、反应温度、气氛、空速以及Hg~0浓度的影响。结果表明,随着负载量的增加,催化剂脱除Hg~0的能力先增加后减小,Fe_2O_3负载量为8%时,脱除Hg~0的能力最好。在50℃~300℃的范围内,催化剂在150℃时,脱除Hg~0和H_2S的能力较好。H2_S和O_2促进了催化剂对Hg~0的脱除。低空速、低汞浓度下,有利于催化剂对Hg~0和H_2S的脱除。     

M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)尖晶石型复合氧化物催化剂催化分解N_2O性能

采用共沉淀法制备了M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)钴基尖晶石型复合氧化物催化剂,运用XRD、SEM、H_2-TPR和O_2-TPD-TG等对催化剂物化性能进行表征,并在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O性能。结果表明,稀土金属掺杂改性的钴基尖晶石型复合氧化物催化剂粒径明显减小,比表面积增加,氧化还原性能得到改善,催化分解N_2O活性提高,其中,M_(0.5)Co_(2.5)O_4催化剂催化分解N2O温度低,T10和T95分别为342℃和499℃。     

Fe修饰Mn-Ce/Al2O3-TiO2催化剂对NO氧化性能的实验研究

采用溶胶凝胶法制备了TiO_2与Al_2O_3摩尔比为1∶4的Al_2O_3-TiO_2复合氧化物载体,使用共浸渍法制备了Mn,Ce质量分数分别为10%和2%的Mn-Ce/Al_2O_3-TiO_2催化剂,并通过添加不同质量分数的Fe对催化剂进行修饰。在固定床反应装置上进行了催化剂氧化性能的实验。结果表明:在空速为15 000 h~(-1),氧气体积分数为8%时,Fe的添加能够显著提升Mn-Ce/Al_2O_3-TiO_2催化剂的NO催化氧化性能,并在Fe质量分数为4%时,Mn-Ce-Fe(4)/Al_2O_3-TiO_2催化剂的NO催化氧化活性最优,280℃时NO的转化率达到86%。H_2-TPR实验结果显示,Fe的修饰使Mn-Ce/Al_2O_3-TiO_2催化剂的还原峰大幅向低温方向移动,改善了催化剂的氧化还原活性。