2014—2019年北京和南京地区PM2.5和臭氧质量浓度相关性研究

自2014年以来,中国细颗粒物（PM_2.5）浓度大幅度下降,但臭氧（O₃）浓度逐年缓慢上升,厘清PM_2.5和O₃（P-O）相关性尤为关键.在本研究中,2014—2019年北京和南京PM_2.5年均质量浓度下降幅度分别为-6.86和-6.15 μg·m^-3·a^-1;而日最大8小时平均O₃质量浓度（MDA8 O₃）年均增长幅度为1.50和1.75 μg·m^-3·a^-1.研究期间,北京地区MDA8 O₃质量浓度小于100 μg·m^-3,P-O呈负相关;而当质量浓度大于100 μg·m^-3时,P-O为正相关.通过Pearson相关系数研究P-O两者相关性.在两个城市每月相关性分析中,在每日时间尺度5—9月为强的正相关;而小时时间尺度11月至次年2月趋于负相关.在北京,P-O每月和季节相关性变化大于南京.在日变化中,夏季在16时为强的正相关,春秋两季在13—17时为弱的正相关,而在春、秋和冬季8时,却为强的负相关.     

大城市城区黑碳气溶胶来源及其污染特性试验

为了解大城市城区黑碳气溶胶（black carbon,BC）来源及其污染特性,以上海城区为例,通过2014年在线连续监测黑碳气溶胶、PM_2.5、主要污染气体的浓度及气象参数变化的实验研究,获得相关参数以评估上海市城区BC污染特征、来源分布及对大气消光作用的影响.结果表明:黑碳质量浓度年均值达（3.11±2.40） μg/m³,有典型的双峰型日变化;黑碳质量浓度冬季高（(3.82±3.32) μg/m³）,夏季低（(2.56±1.37) μg/m³）,与PM_2.5有较好的相关性,最高的BC与PM_2.5比7.37%出现在功能秋季.黑碳气溶胶的光学吸收系数为（44.8±31.8）Mm^-1,在消光作用中的比例为14.9%.低风速、低降雨量和低温都不利于黑碳气溶胶的扩散传输和沉降.此外,研究结果表明,上海北部及西北部地区的传输对黑碳质量浓度影响较大,不同方向的各类气团轨迹对应的黑碳质量浓度有季节性差异,表明黑碳气溶胶污染为局地排放源和外来传输共同作用的结果.     

青岛市秋冬季霾期PM1及其含碳组分理化特征及来源研究

对2017年11月1日—2018年1月31日与2018年11月1日—2019年1月31日连续两年青岛市大气PM₁进行监测,获取了PM₁中含碳组分的变化趋势,结合国控站点监测数据和气象条件,分析了秋冬季PM₁来源.结果表明：2017、2018年秋冬季观测期间PM₁日均质量浓度分别为40.58±25.98、42.55±25.05 μg/m³;霾日质量浓度分别为84.71±16.70、81.52±18.39 μg/m³.与2017年相比,2018年同期PM₁质量浓度增长4.85%,霾日下降3.76%.2017年霾日PM₁中OC、EC质量浓度分别为13.67±3.95、3.95±1.02 μg/m³,2018年分别为16.48±6.34、3.34±1.16 μg/m³.与2017年相比,2018年霾日OC质量浓度增长20.56%,EC下降15.44%.2017、2018年霾日SOC质量浓度分别是非霾日的1.28和2.15倍,表明霾污染发生时易发生有机碳二次转化.含碳组分主成分分析均解析出3个因子.因子1解释变量均最大,分别为58.98%、67.14%,其表征含碳组分主要源于生物质燃烧、燃煤、道路扬尘及汽油车尾气等排放源.由后向气流轨迹分析得出,2017、2018年秋冬季气团轨迹多起源于内蒙古,经河北、天津、山东等省市抵达青岛.     

南京环境空气质量特征及变化分析

基于2015年1月1日—2021年2月10日南京市大气污染物监测数据,分析了南京市主要大气污染物时空分布特征与潜在源区贡献.结果表明:1)近6年南京市6种大气污染物(CO、NO₂、SO₂、O₃、PM₁₀和PM_2.5)年均质量浓度分别为800、43.1、13.0、106.0、77.1和43.0 μg·m^-3;南京臭氧质量浓度均值高于中国典型城市(北京、上海、广州、成都、兰州和武汉),而PM_2.5平均质量浓度最低.2)2015—2020年南京NO₂、PM₁₀和PM_2.5超标天数呈减少趋势,平均降低率分别为29.1％、38.1％和28.1％,而臭氧超标天数呈增加趋势;臭氧季节变化表现出夏高冬低,其他5种污染物均呈现冬季高特征.3)冬季(特别是1月)南京PM_2.5质量浓度均值最高,对该时间段南京细颗粒物进行潜在源分析,发现南京地区细颗粒物主要受周边工业污染物输送影响,安徽、江苏北部和山东为主要潜在源区.4)对比研究了2019、2020和2021年1—2月大气污染物情况,发现2020年南京大气污染物质量浓度最低,说明因新冠疫情采取的封控措施减少了人类活动,进而显著影响了环境空气质量.     

不同CO2浓度和施氮水平对麦田CO2净通量的影响

为研究不同CO₂浓度和施氮量对麦田CO₂净通量的影响,利用开顶式气室(OTC)组成的CO₂浓度自动调控平台模拟CO₂浓度升高环境.以冬小麦为试验材料,设置CK (对照,环境大气CO₂浓度)、C₁(CO₂浓度比CK增加120 μmol·mol^-1)和C₂(CO₂浓度比CK增加200 μmol·mol^-1)3个CO₂浓度水平;施氮量设置常规施氮量(N₁,25 g·m^-2)和低氮(N₂,15 g·m^-2)2个水平.采用静态箱-高精度气体分析仪观测麦田CO₂净通量.结果表明:各处理的麦田CO₂净通量变化特征一致,均呈先增大后减小的趋势,在拔节期和抽穗期达到峰值.N₁处理下,在整个生育期,CK、C₁和C₂处理的CO₂累积量分别为-105.8±12.6、-123.1±11.5和-120.2±4.1 kg·hm^-2.N₂处理下,在整个生育期,CK、C₁和C₂处理的CO₂累积量分别为-82.3±9.2、-95.4±7.6和-96.7±2.8 kg·hm^-2;拔节期C₂处理的CO₂累积量比CK显著增加了31.8%(P=0.024).C₁处理下,拔节期N₁处理的CO₂累积量显著高于N₂处理55.0%(P=0.009);C₂处理下,N₁处理的整个生育期CO₂累积量显著高于N₂处理23.6%(P=0.010).各处理CO₂净通量跟土壤湿度的相关关系均达到显著;N₁处理下,C₁和C₂处理的CO₂净通量跟光合有效辐射的相关关系达到显著,N₂处理下,CK和C₁处理的CO₂净通量跟光合有效辐射的相关关系达到显著;N₁处理下,C₁处理的CO₂净通量跟空气温度的相关关系达到显著,其余处理未达到显著.本研究表明:在小麦的拔节期和抽穗期,相比于CO₂浓度升高,施氮量对麦田CO₂净通量的影响更为显著;CO₂浓度升高与施氮量对麦田CO₂净通量的影响没有显著的交互作用.     

大气CO2浓度缓增对冬小麦土壤呼吸的影响

为研究大气CO₂浓度缓增对冬小麦（Triticum aestivum）土壤呼吸的影响，基于开顶式气室组成的CO₂浓度自动调控平台，在2017—2019年开展了两季冬小麦CO₂浓度缓增试验.每季试验在背景大气CO₂浓度基础上（CK，对照），均设置了CO₂浓度缓增处理（C₈₀和C₁₂₀，即从2016年起逐年增加40 μmol·mol^-1，至2017—2018年和2018—2019年冬小麦生长季CO₂浓度分别为CK+80 μmol·mol^-1和CK+120 μmol·mol^-1）.采用静态暗箱-气相色谱法测定土壤呼吸速率.结果表明：CO₂浓度缓增没有显著改变土壤呼吸的季节变化规律，但是会显著影响冬小麦旺盛生长期的土壤呼吸速率.在2018—2019年冬小麦抽穗-扬花期，C₁₂₀处理使土壤呼吸速率显著增加50.2％（P=0.008），且使得生长季土壤碳排放显著增加25.9％（P=0.044），而在2017—2018年冬小麦生长季，与CK相比，C₈₀处理对土壤呼吸没有显著影响.土壤呼吸与土壤温度呈指数正相关，与CK相比，CO₂浓度缓增降低了土壤呼吸对温度的敏感性.研究表明，CO₂浓度缓增120 μmol·mol^-1增加了冬小麦生长季土壤碳排放.     

华南沿海城市PM2.5污染特征及来源解析

基于2017年12月25日至2018年1月16日1 h时间分辨率的在线监测数据,对华南沿海城市——阳江市的大气PM_2.5质量浓度、化学组分和来源进行了分析.结果表明,采样时段阳江市PM_2.5中主要化学组分为OM、NO^-₃、SO^2-₄、NH⁺₄和EC,质量浓度占比分别为32.75%、25.59%、16.41%、12.37%和4.82%.相比清洁过程,两次污染过程期间NO^-₃质量浓度均为清洁过程时段的6倍以上,增量明显高于其他组分,占比则均为清洁过程时段的2倍以上,分别占29.38%和30.81%.PMF解析结果表明,二次转化源是最主要的源,其分担率高达51.41%,其中NO_x二次转化源分担27.18%,是阳江市PM_2.5分担率最大的二次转化源.首要的一次排放源是机动车源(15.11%).污染过程期间NO_x二次转化源的分担率显著提升,从11.85%分别增至33.15%和36.96%,是阳江市大气PM_2.5污染形成的主要原因.本研究表明阳江市冬季PM_2.5污染特征已类似于大型和特大城市,即面临严峻的二次污染,应着重加强对硝酸盐的防治,同时注重机动车管控.     

典型废玻璃回收厂区空气颗粒物及噪声分布特征研究

以某典型废玻璃回收厂区作为研究对象, 监测和分析了车间及厂区内部的噪声强度、空气颗粒物(PM_2.5、PM₁₀) 浓度等环境指标, 点位布设涵盖了车间入口、人工分拣、物料筛分、破碎、干法清洗等关键工艺环节; 其次, 解析了空气颗粒物的组分及形貌特征, 并对其在厂区及车间内部的时空分布特征进行了研究; 此外, 利用噪声控制模型模拟并分析了隔声罩对噪声的控制作用。结果表明, 生产车间中工作态的空气颗粒物浓度显著高于非工作态, 其中干法清洗区浓度最高, 其PM_2.5 浓度为3.725 mg/m³, PM₁₀浓度为4.055 mg/m³; 噪声监测结果显示生产车间内噪声强度较高, 达到99.5 dB, 而引入隔声罩后噪声强度可降至67 dB, 结果表明, 隔声罩可有效控制频率为125~1 000 Hz 的噪声。该研究可为废玻璃的绿色、高效回收处置提供理论基础和实践经验。     

藻型湖泊溶解有机碳特征及其对甲烷排放的影响

湖泊碳通量研究已成为全球碳循环研究的前沿和热点问题.本研究以太湖藻型湖区(西北湖区、梅梁湾、贡湖湾、西南湖区和湖心)为研究对象,基于为期一年的连续野外观测,旨在揭示富营养化湖泊DOC变化特征及其对CH₄排放的影响.结果表明,太湖藻型湖区DOC质量浓度均值为4.15 mg/L,且具有显著的空间变化.受外源输送和内部蓝藻增殖影响,西北湖区和梅梁湾DOC质量浓度较高,且其DOC时间变化与流域降雨量紧密相关,尤以西北湖区最为明显(R²=0.67,P<0.01).但在受外源输送影响较小的湖心区域,其DOC的时间变化主要受蓝藻生物量驱动(R²=0.60,P<0.01).太湖藻型湖区CH₄排放均值为0.083 mmol·m^-2·d^-1,不同湖区CH₄排放量差异明显.藻型湖区较高的蓝藻生物量显著提高了CH₄的排放量,且DOC含量是蓝藻影响CH₄产生和排放的主要因子.总体上,太湖藻型湖区DOC的累积致使其是CH₄排放的热点区域,但DOC对CH₄产生和排放的影响受湖泊内部因子和外部因子的综合调控,其潜在的控制机制还需要进一步探讨.     

冬季不同植物群落对大气颗粒物浓度的阻滞作用

为探讨不同植物群落对大气颗粒物浓度的影响,以郑州市金水区为例,在2020年冬季(2020年12月—2021年2月)对园林绿化区(数码公园)、居住区(正弘·蓝堡湾)、文教区(河南农业大学)内植物群落的PM_2.5和PM₁₀质量浓度及气象因子(温度、相对湿度和风速)进行监测.结果表明:每个功能区中不同样地之间的PM_2.5、PM₁₀质量浓度日变化趋势基本一致,一般为早高晚低;不同植物群落之间PM_2.5和PM₁₀质量浓度存在显著差异性,其中广场样地与其他样地的差异性最显著;3个功能区中各样地对PM_2.5和PM₁₀质量浓度的阻滞率均表现为乔灌草结构最高,乔灌结构和乔草结构次之,且多表现为乔灌样地大于乔草样地,灌草结构和草坪最低;研究区域PM_2.5、PM₁₀质量浓度与温度呈负相关,与相对湿度呈正相关,与风速呈负相关.     

N掺杂Co3O4纳米片的制备以及活化过一硫酸盐的性能研究

采用牺牲模板法合成N掺杂Co₃O₄纳米片（N-Co NS），通过透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）和光电子能谱（XPS）对制备材料的形貌结构、化学组成进行分析，并通过催化活化过一硫酸盐（PMS）降解水中双酚A （BPA）来探究催化剂的催化性能.实验结果表明与Co₃O₄纳米颗粒（Co NP）、Co₃O₄纳米片（Co NS）相比，N-Co NS表现出了较高的催化性能.在PMS浓度为2 mmol·L^-1、BPA初始质量浓度为50 mg·L^-1的反应条件下，N-Co NS在10 min内完全降解水中的BPA，表明N掺杂和二维纳米片结构有利于催化剂性能的提升.通过pH及离子影响实验证实N-Co NS在复杂水化学环境中仍具有较高的活性.此外结合自由基捕获实验和电子顺磁共振（EPR）测试证实反应体系中产生了高氧化活性的羟基自由基和硫酸根自由基.     

人工红树林碳通量变化特征及其影响因素分析

红树林是重要的滨海蓝碳生态系统.人工红树林在恢复过程中碳交换过程受到气候、植被等环境的影响,与成熟红树林呈现较大差异.本研究采用闭路涡动相关系统对珠江河口人工红树林湿地生态系统进行二氧化碳(CO2)通量和甲烷(CH4)通量的观测,并基于通径分析方法探讨了环境要素对总初级生产力(GPP)、生态系统呼吸(Re)、CO2和C...     

Nanocomposite films of V<Subscript>2</Subscript>O<Subscript>5</Subscript>−MoO<Subscript>3</Subscript> xerogel with poly ethylene oxide intercalation

Poly ethylene oxide (PEO)_x−V₂O₅−V₂O₅−MoO₃ (x=0, 0.5, 1) films were prepared by the sol-gel method. The synthesis and structure of the films were investigated by XRD, TG-DTA, FTIR, etc. The results show that V₂O₅−MoO₃ xerogel has a layered structure and its interlayer space increased from 1.3181 nm at x=0 to 1. 7898 nm at x=1 after the nanocomposite films were dried, and PEO in the interlayer changes the interface structure by forming hydrogen bonds with V=0 bands. CV measurement indicates that the intercalation of PEO improves insertion/extration properties of Li⁺ ions in the interlayer. ZHENG Jin-xia: Born in 1976 Funded by the National Natural Science Foundation of China (No. 50172036) and Natural Science Foundation of Hubei Province(No. 2001ABB083)     

电站锅炉选择性非催化还原脱硝实验研究 ——还原区温度、尿素溶液喷射体积流量的影响

对一台HG-410/9.8-YW15型煤粉锅炉,在常规煤粉再燃技术改造的基础上进一步结合了使用尿素溶液喷射的选择性非催化还原(SNCR)技术.实验主要在280、345、410 t/h 3个负荷下进行.实验结果表明,各个负荷下,SNCR技术可以将NOx排放降至低于200 mg/m3(标准状态、6%O2体积分数、干态),达到40%～60%的脱硝效率.应选择950 ℃左右的喷射层进行喷射为宜,温度过高或过低均会导致脱硝效率的降低,过低的温度还会使得尾部NH3排放大量增加.通过增加层喷射体积流量可以提高脱硝效率,在实验范围内得到的层最佳喷射体积流量为1.0～1.6 m3/h.同时,增加层喷射体积流量对NH3及N2O的减排也是有益的,而喷入的水量会对锅炉效率造成约0.5%的损失.     

Eleetrodeposition and Characterization of CulnSe2 Thin Films for Solar Cells

CulnSe2 （CIS） thin films were prepared by electrodeposition from the de-ionized water solution consisting of CuCl2, InCl3, H2SeO3 and Na-citrate onto Mo/soda-lime glass （SLG） substrates. A thermal processing in Se atmosphere at 450℃ was carried out for the electrodepositied films to improve the stoichiometry. The composition and morphology of selenized CIS thin films were studied using energy dispersive spectroscopy （EDS） and scanning electron microscopy （SEM）, respectively. X-ray diffraction （XRD） studies show that the annealing in Se atmosphere at 450℃ promotes the structural formation of CIS chalcopyrite structure.     

Corrosion resistance of plasma sprayed NiCrAl+(ZrO2+Y2O3) thermal barrier coating on 18-8 steel surface

The corrosion resistance of NiCrAl+(ZrO₂+Y₂O₃) thermal barrier coating, formed with the plasma spraying technique, on the 18 - 8 steel surface was investigated. The phase structure and morphology of the coating were analyzed by means of X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM). The electrochemical corrosion behavior of the coating in 1.0 mol/L H₂SO₄ solution was studied by using electrochemical measurement methods. The results show that the gradient plasma spraying coating is composed of the NiCrAlY coating and the (ZrO₂+Y₂O₃) top coating, and the coating thickness is 360 μm. The microhardness of coating reaches 1 100 HV. The corrosion resistance of the plasma sprayed coating of the 18 - 8 steel surface is about 5 times as great as that of the original pattern. The corrosion resistance of the coating is enhanced notably. Foundation item: Project (5040202140) supported by Scientific Research Common Program of Beijing Municipal Commission of Education     

Theoretic Diffraction Research on the Order-Disorder Effect of Transition Metal in Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2

Li(Ni_1/3Co_1/3Mn_1/3)O₂的(3b)位有序-无序效应研究

曹春晖^1,2, 张建¹, 杨传铮¹, 夏保佳¹

（1.上海微系统与信息技术研究所,上海 200050;

2.中国科学院大学, 北京100049）

创新点说明：

提出了有序度的概念,通过理论模拟了过渡金属在3b位不同有序度下的衍射情况。

研究目的：

借助理论衍射研究镍钴锰在三元材料中的占位情况,为实际得到的衍射数据分析起指导作用。

研究方法和结果：

借助Powercell程序模拟不同结构下的衍射情况。结果表明：对于Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2,基体衍射线的强度不随有序度而变化,有序度增加时,超点阵衍射线强度增加,但是即使对于有序度最大时,超点阵线的相对强度只有0.225%和0.043%。

结论：

3b位的有序无序很难通过常规的衍射实验观测到,必须提高X射线源的强度才可能观测到。

关键词：Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2, 有序-无序,超结构,衍射

     

Solvothermal preparation and thermoelectric properties of quasi-binary Sn(Pb) Te-Bi<Subscript>2</Subscript>Te<Subscript>3</Subscript> compounds

Bulk samples of quasi-binary compounds in the Sn(Pb)Te-Bi₂Te₃ system were prepared by solvothermal method followed by a sintering procedure of compacted pellets. The formation mechanism of the precursor powders, microstructure and thermoelectric properties of the final bulk samples were studied.     

球磨时间对Ti(C0.7,N0.3)晶粒及Ti(C0.7,N0.3)基金属陶瓷组织和性能的影响

球磨是金属陶瓷制备中的关键工艺,滚动球磨是目前成本较低、在实际工业生产中应用最广泛的球磨方式。为了量化分析球磨时间对Ti（C_0.7,N_0.3）基金属陶瓷的影响,采用湿混的方法在固定的球料比、球磨机转速和球磨介质添加量的条件下,研究球磨时间因素对Ti（C_0.7,N_0.3）的晶粒尺寸、应变和晶格常数的影响,以及对烧结后的Ti（C_0.7,N_0.3）基金属陶瓷微观组织和物理力学性能如收缩率、密度、硬度和横向断裂强度的影响。结果表明,随球磨时间增加,Ti（C_0.7,N_0.3）晶粒尺寸下降,而微观应变增加。同时,Ti（C_0.7,N_0.3）的晶格常数也增加,这与晶粒微观应变增加以及少量原料的氧化加剧有关。对烧结后的微观组织而言,球磨时间的增加导致金属陶瓷硬质相平均晶粒尺寸下降,但是当球磨时间达到72和96 h的时候,金属陶瓷中出现了0.1 μm左右的孔隙,这与球磨过程中氧含量的增加导致烧结时脱气反应以及Ti（C,N）硬质相和Ni粘接剂之间的润湿性变差有关。Ti（C_0.7,N_0.3）基金属陶瓷微观组织中白芯结构数量随球磨时间的增加明显减少了,芯中Mo含量的下降而Ti含量的增加是白芯数量下降的原因。环形相随球磨时间的增加变薄了,这一现象与不同尺寸的颗粒溶解度以及颗粒的均匀性有关。另外,随着球磨时间的增加,Ti（C_0.7,N_0.3）基金属陶瓷的硬度增加,而横向断裂强度随球磨时间的增加先增加后下降,其中孔隙对横向断裂强度的损害作用要大于晶粒细化对强度提高的作用。     

Solvothermal preparation and characteristics of Sn-doped In2O3

Sn-doped In2O3 （ITO） nanopowders were prepared in ethanol solvent by solvothermal process. The effects of the solvothermal temperature, coprecipitation pH value and SnO2 content on the products phase and microwave absorption were investigated by X-ray diffractometry and microwave reflectance. ITO nanopowders with cubic structure can be respectively prepared at 250 and 270 ℃ for 6 h. The prepared product is InOOH or the mixture of InOOH and In3Sn4O12 when the solvothermal temperature is below 250℃. With rising solvothermal temperature and prolonging time, the absorption of the ITO powders gradually decreases. The products are ITO nanopowders by coprecipitating at pH=9 or 11, but ITO powders with Sn3O4 at pH=6. The absorption of powders prepared at pH=6 is better than that at any other pH value. The products are all ITO nanopowders and crystal size reduces with increasing SnO2 content. The microwave absorption of ITO nanopowders with SnO2 content of 8% （mass fraction） is the best among samples with different SnO2 contents.