Ti1Li3Al2-LDHs/g-C3N4复合材料的制备及其光催化CO2-甲苯反应特性

光催化CO₂还原是实现CO₂绿色转化利用的重要途径之一,但一直受其反应转化效率低的制约。开发新的CO₂还原反应体系和提高光催化剂的可见光利用率及光生电子与空穴的分离效率是解决上述问题的有效方法。本文利用甲苯作为底物,构建了光催化CO₂-甲苯耦合反应的新体系,并通过静电组装法合成了Ti₁Li₃Al₂-层状双氢氧化物(LDHs)/石墨相氮化碳(g-C₃N₄)复合光催化剂。重点研究了该复合光催化剂的光电性质及在CO₂-甲苯耦合反应体系中的光催化反应特性。结果表明,在光催化CO₂-甲苯耦合体系中,Ti₁Li₃Al₂-LDHs/g-C₃N₄作用下,CO₂被还原为CO,甲苯被氧化为苯甲醇、苯甲醛及苯甲酸苄酯,其中苯甲醛和苯甲醇的含...     

可磁分离Fe3O4/g-C3N4复合材料的制备及其性能

为了利用Fe₃O₄的磁响应性及石墨相C₃N₄（g-C₃N₄）优良的光催化活性,首先采用高温热聚合法,以尿素为前驱体制备g-C₃N₄,然后采用水热法合成了可磁分离Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料。利用TEM、XRD、TGA、BET和振动样品磁强计（VSM）等多种测试手段表征分析Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料的形貌、晶型结构、比表面积、成分、饱和磁化强度等。通过模拟太阳光下Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料光催化吸附降解亚甲基蓝（MB）的实验,评价了Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料的吸附性能及光催化性能。结果表明,可磁分离Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料具有较大的比表面积,约为71.89 m²/g;且具有较好的磁性,饱和磁化强度为18.79 emu/g,可实现复合材料的分离回收;光照240 min时,Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料对MB的去除率为56.54%。所制备的Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料具有优良的吸附性能、光催化活性和磁性,并可通过外加磁场进行分离与回收。     

WS2/g-C3N4异质结光催化分解水制氢性能及机制

通过溶剂蒸发和二次高温煅烧石墨相碳化氮(g-C₃N₄)纳米片和WS₂纳米片混合物构建WS₂/g-C₃N₄异质结,该异质结保留g-C₃N₄和WS₂主体结构的同时,在界面处形成化学键,确保该异质结的化学稳定性和热稳定性。光催化分解水制氢实验表明,WS₂纳米片含量为3wt%时光催化制氢速率高达68.62 μmol/h,分别是g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片的2.53倍和15.29倍,表明异质结的构建可大幅提升g-C₃N₄的光催化性能,循环实验表明该异质结在5次循环实验后光催化性能没有明显下降,表明该异质结的稳定性较好。光电性能测试表明异质结的构建不仅提高激发电子的转移效率,同时抑制激发电子空穴的复合率,大幅提升激发电子的利用效率,致使光催化分解水制氢速率较g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片大幅提升。      

具有持续反应活性的g-C3N4/Sr2MgSi2O7:Eu2+,Dy3+复合材料的光学-催化行为研究

为促进环境友好型光催化技术的应用推广,通过热解聚合方式将g-C₃N₄负载于多孔Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺蓝色长余辉荧光粉上,制备具有持续反应活性的g-C₃N₄/Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺复合材料。首次采用累积污染物降解效率等一系列指标评价材料在光照及暗态下综合去除污染物效果。通过微观表征手段和NO去除试验研究了单组分复配质量比对复合材料的光学及催化性能的影响。结果表明,g-C₃N₄的复合对Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺的荧光强度和余辉性能产生了不利影响;但光照下,提高的光生载流子分离效率和光吸收...     

WO3/g-C3N4复合光催化剂制备及其可见光催化性能

将自制层状石墨相氮化碳(g-C₃N₄)和WO₃纳米片均匀混合,经煅烧制备WO₃/g-C₃N₄复合半导体。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对其进行表征。结果表明,g-C₃N₄呈现类石墨烯状片层结构,WO₃为纳米片状结构,且分散在g-C₃N₄表面;与WO₃复合后,UV-Vis吸收边发生了红移,拓宽了g-C₃N₄对可见光的响应。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,考察WO₃/g-C₃N₄的光催化降解性能。WO₃/g-C₃N₄质量比为1∶5时,表现出最佳的光催化活性,可见光照60 min后,RhB降解率可达到94.9%。光催化剂具有良好的稳定性,重复使用6次后,RhB的降解率依然达到88.9%。光催化机制研究表明,超氧自由基(·O₂?)是光催化降解RhB的主要活性物种。      

g-C3N4/Ag/TiO2 NTs的制备及其对西维因的光催化降解

采用阳极氧化法制备二氧化钛纳米管(TiO₂ NTs),然后在紫外光和微波辅助下引入Ag、g-C₃N₄制备出g-C₃N₄/Ag/TiO₂ NTs三元复合光催化材料。用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、光致发光(PL)等手段对g-C₃N₄/Ag/TiO₂ NTs进行表征,研究了这种材料对西维因的降解性能。结果表明,在模拟太阳光照射下,g-C₃N₄/Ag/TiO₂ NTs对西维因的降解率由TiO₂ NTs的29.1%提高到51.8%。光催化活性的提高,与Ag表面等离子体共振效应、Ag优异的电荷传导性以及g-C₃N₄与TiO₂ NTs界面的异质结有关。     

电化学法制备Co(OH)2/Cu(OH)2异质结电极及其作为析氧电催化剂的研究

贵金属IrO₂和RuO₂被广泛认为是优异的析氧(OER)催化剂，但是高成本限制其应用与发展，故开发高效的非贵金属OER催化剂具有重大的实际意义和应用前景。采用简便的电化学法制备了一种三维异质结电极Co(OH)₂/Cu(OH)₂作为优良的OER催化剂。Co(OH)₂/Cu(OH)₂由于其三维异质结构，使其具有较大的比表面积和充足的活性位点，同时调节了表面Co的电子结构进而提高OER活性，表现出优良的催化性能。在1mol/L KOH溶液中，Co(OH)₂/Cu(OH)₂能在270mV的低过电位下达到10mA/cm²,并且能保持在100mA/cm²的大电流密度下较长时间进行OER反应，是一种优良的OER催化剂。     

Ru单原子负载g-C3N4催化剂的制备及其光催化固氮性能研究

采用固相原位还原法成功合成了负载钌(Ru)单原子的石墨相氮化碳(g-C₃N₄)催化剂。研究结果表明,Ru以单原子形式分散在g-C₃N₄材料表面上,Ru的负载使g-C₃N₄的3-s-三嗪单元结构的有序度降低,通过傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)测试分析可知催化剂中含有氰基,氰基导致了分子结构缺陷。Ru和氰基均为电子受体,可加速光生电子的转移并作为催化活性位点。负载Ru单原子后,g-C₃N₄的光吸收范围变宽,光吸收强度增强,使得Ru单原子负载g-C₃N₄具有良好的光催化活性,光催化固氮效率高达113.23μg·g^-1 cat·h-1,是单相g-C₃N₄催化剂的2.7倍。同时,Ru原子负载的g-C₃N₄还显示出很好的稳定性,经5次循环实验后光催化固氮效率仍能维持在106.75μg·g^-1 cat·h^-1。此外,通过光致发光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)等表征手段探究了Ru单原子g-C₃N₄的光催化固氮机理,其中氮气、超纯水和光照是使催化剂发挥光催化固氮作用的必要条件。     

三维大孔g-C3N4吸附和光催化还原U(VI)性能研究

将易溶的U(VI)还原为微溶的U(IV)是治理放射性铀污染的有效方法。本研究以SiO₂纳米球作为硬模板, 通过热聚合-刻蚀制备具有连续贯通的三维大孔g-C₃N₄光催化剂, 用于吸附-光催化还原U(VI)。材料表征结果显示: 三维大孔g-C₃N₄比表面积显著增加, 对可见光的吸收明显增强; 同时具有三维有序大孔结构, 并呈规则的紧密堆积结构, 孔壁完整多孔, 整个结构具有良好的三维连通性。吸附实验表明: 三维大孔g-C₃N₄对U(VI)最大吸附容量可达~30.5 mg/g, 该过程更符合Langmuir吸附模型, 与块体g-C₃N₄相比吸附容量提高了~1.83倍。光催化还原实验表明: 三维大孔g-C₃N₄具有高的光催化活性和良好的稳定性, 其还原反应速率常数为~0.0142 min ^-1, 是块体g-C₃N₄ (~0.0024 min ^-1)的~5.9倍。鉴于三维大孔g-C₃N₄具有较优异的吸附-催化还原性能, 该材料有望应用于放射性废水中U(VI)的快速高效清除。     

MOFs/g-C3N4复合光催化剂的研究进展

金属-有机框架材料(MOFs)和石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在产氢、CO₂还原、Cr还原以及有机污染物降解方面表现出优异的光催化性能。将MOFs和g-C₃N₄结合构建二元或三元异质结,可以克服两种材料各自的缺点,进一步提高其材料在可见光或太阳光照射下的光催化性能。重点介绍了几种典型MOFs/g-C₃N₄复合材料的制备方法及其光催化性能,并展望了该研究领域发展前景和面临的挑战。     

g-C3N4/Bi12O17Cl2复合物的制备及其光催化性能

以硝酸铋、氯化钠和氢氧化钠为原料用液相沉淀法制备g-C₃N₄/Bi₁₂O₁₇Cl₂复合光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段表征其组成、微观形貌和性能,以罗丹明B为模拟污染物研究了在可见光照射下g-C₃N₄对g-C₃N₄/Bi₁₂O₁₇Cl₂复合光催化剂活性的影响及其光催化机理。结果表明,2% (质量分数) g-C₃N₄/Bi₁₂O₁₇Cl₂复合光催化剂的光催化性能最好,见光90 min后对罗丹明B的降解率达到98%。     

g-C3N4/BiOCl复合光催化剂作为2D/2D异质结用于光催化降解染料性能研究

为扩大BiOCl的太阳光吸收范围,获得更高效的光催化剂,本文通过水热法制备了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)/BiOCl (2D/2D)复合光催化剂并对其进行详细表征。结构与形貌表征结果显示BiOCl纳米片沉积在层状g-C₃N₄表面,形成了2D/2D面-面复合结构;光电化学性质分析表明形成的异质结构能有效扩展光吸收频率范围,促进光生载流子分离和迁移,从而有利于光催化性能的提高。以500 W氙灯模拟太阳光源,光催化降解罗丹明B(RhB)的结果表明g-C₃N₄/BiOCl异质结的光催化降解活性远高于单纯的g-C₃N₄和BiOCl。其中9wt%g-C₃N₄/BiOCl表现出了最优越的光催化活性,在180 min内对RhB的降解率为94%,其表观速率常数K_app值为g-C₃N₄和BiOCl的5.7和3.6倍。同时对g-C₃N₄/BiOCl异质结的光催化机制展开研究,结合复合催化剂电子结构和自由基捕获实验提出了在染料敏化作用下RhB的光催化降解机制。      

TiHAP@g-C3N4异质结的制备及光催化降解甲基橙

通过水热法合成了钛羟基磷灰石(TiHAP)与g-C₃N₄复合光催化剂(TiHAP@g-C₃N₄),并对其结构和光学特性进行表征,通过甲基橙(MO)降解实验评价其光催化活性。结果表明：样品中短棒状TiHAP生长在g-C₃N₄表面,均保持原有晶型和化学结构;制备的TiHAP@g-C₃N₄纯度高,比表面积达107.92 m²/g,较TiHAP、g-C₃N₄分别增大约135%、44%;在TiHAP@g-C₃N₄添加量为1.0 g/L、pH 7条件下,120 min内MO降解率达96.35%;3次循环实验降解率保持在80.02%以上,TiHAP@g-C₃N₄光催化性能良好且结构稳定。空穴(h⁺)在MO降解过程中作用最大,·O₂<...     

CeO2/BiOI/g-C3N4三相复合材料的制备及可见光催化降解RhB性能研究

通过溶剂热和超声搅拌合成了CeO₂/BiOI/g-C₃N₄三相复合材料。利用XRD、SEM、TEM和UV-Vis DRS等手段对该材料的成分、结构和光学性质进行表征。制备的CeO₂/BiOI/g-C₃N₄三相复合材料界面结构构建良好,光响应性能好,各相分布均匀且结晶程度较高。光催化降解实验表明,在可见光(λ>420 nm)下,CeO₂/BiOI/g-C₃N₄(Ce、Bi物质的量比为2∶1,g-C₃N₄质量分数为5%)三相复合材料光催化降解RhB的效率达到71%,是纯相CeO₂的7倍、纯相BiOI的10倍。同时光催化重复实验结果表明,光催化材料显示出良好的稳定性,经四次循环后,光催化效率基本无降低。最后探讨了复合材料的光催化机理,明确光催化实验中真正的活性物质为空穴及超氧自由基。     

g-C3N4基S型异质结的构建及其光催化性能研究

为了解决日益严重的环境污染和能源短缺等问题,基于半导体的光催化技术利用太阳能为环境修复和能源储存提供了一种“绿色”可持续的方案。首先介绍了g-C₃N₄的优点和局限性,以及S型半导体的优势与不足,接着介绍了g-C₃N₄基S型异质结的电子结构和光催化性质,综述了基于不同类型g-C₃N₄的S型异质结光催化材料构建和光催化性能的提升策略,并梳理了其部分应用。最后,综述了基于g-C₃N₄的S型异质结面临的挑战和未来发展趋势,有望为g-C₃N₄基S型异质结光催化材料的开发和实际应用提供重要的参考。     

TiO2-g-C3N4复合材料的制备及其在水泥石表面的应用

以Ti(SO₄)₂和尿素为原料,采用均匀沉淀法及不同煅烧温度制备了TiO₂-g-C₃N₄复合材料。利用XRD和SEM对g-C₃N₄和TiO₂-g-C₃N₄复合材料的结构及形貌进行了表征,并以模拟太阳光为光源,甲基橙为目标降解物,对其光催化活性进行了研究。将高催化性能的TiO₂-g-C₃N₄复合材料与水泥石表面结合制备了具有光催化性能的水泥石。结果表明:在300℃和400℃条件下煅烧制备的TiO₂-g-C₃N₄复合材料具有牢固异质结,而在500℃条件下煅烧产生N掺杂的TiO₂。其中400℃条件下煅烧所得TiO₂-g-C₃N₄复合材料的光催化性能最好,模拟太阳光光照60 min降解率达到91%。通过拟合计算,发现400℃条件下TiO₂-g-C₃N₄复合材料的光催化速率最快。与400℃ TiO₂-g-C₃N₄复合材料结合的水泥石也具有较好的光催化降解性能,模拟太阳光光照240 min降解率可达到90%以上,TiO₂-g-C₃N₄复合材料在400°C可以降低水泥石的初凝终凝时间,并提高其抗压强度。      

类石墨氮化碳/伊利石复合材料的制备及其可见光催化性能

以伊利石为载体、双氰胺（C₂H₄ N₄）为类石墨氮化碳（g-C₃N₄）前驱体,采用液相浸渍-热聚合联合工艺制备出一种可见光响应的g-C₃N₄/伊利石光催化复合材料。利用XRD、FESEM、AFM、UV-Vis、BET及PL对样品的微观结构、界面特性及光学性能进行检测分析,同时考察g-C₃N₄/伊利石光催化复合材料在可见光照射下光催化降解环丙沙星（CIP）的效果。结果表明：相比纯g-C₃N₄,g-C₃N₄/伊利石复合材料在可见光下具有更高的光催化性能,其光催化速率是纯g-C₃N₄的11.26倍;伊利石与g-C₃N₄构成的复合结构能够有效地抑制光生载流子的复合,改善了纯g-C₃N₄材料的吸附性能和光催化活性。     

g-C3N4基异质耦合光催化剂制备及在环境污染物去除领域的研究进展

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种可见光响应型半导体材料,具有稳定性高、廉价、结构与性能可调控性高等优点。随着绿色环保、无二次污染的光催化技术的不断发展,g-C₃N₄光催化剂逐渐成为环境与能源科学领域的研究热点。而单一的g-C₃N₄存在光激发电子-空穴复合过快、可见光的利用率低等缺陷导致其光催化效率较低。在众多的改性方法中,异质耦合被认为是提高g-C₃N₄光催化性能的有效方法。近年来,研究者通过将不同的无机半导体、贵金属、碳材料等与g-C₃N₄进行异质耦合,提高了光电子在光催化体系中的转移效率,拓宽了g-C₃N₄基光催化剂对可见光的吸收范围,并且增强了g-C₃N₄催化剂稳定性与结构的可调控。本文总结了异质耦合光催化剂的催化机理,综述了以g-C₃N₄为基础的异质耦合光催化体系的构建,探讨了g-C₃N₄基异质结在处理环境污染物中的研究进展。最后,对如何设计性能优异的g-C₃N₄基光催化剂及在光催化降解染料、有机污染物以及有毒重金属等研究方向的发展提出展望。     

g-C3N4/POPs异质结制备及其可见光催化性能

光催化技术是一种极具应用前景的环境修复技术，开发高效、稳定、具有可见光响应的光催化剂是其研究的重点之一。本文采用常压溶剂热法，以1, 3, 5-三(4-氨基苯基)苯(TAPB)和2, 5-二甲氧基苯-1, 4二甲醛(DMTP)为单体合成的共轭多孔有机聚合物TAPB-DMTP POP为基底，原位负载不同比例的g-C₃N₄，制备g-C₃N₄/POPs复合光催化剂。通过XRD、FTIR、BET、TGA、UV-Vis DRS、电流-时间(i-t)和EIS等测试方法表征了g-C₃N₄/POPs的化学结构与光学特性。在可见光条件下，选择Cr(Ⅵ)为模型污染物探究了不同gC₃N₄负载量的g-C₃N₄/POPs光催化还原效率，并对pH值、催化剂用量和底物浓度等影响因素进一步探究。结果表明：在pH=2条件下，g-C₃N₄/POP-2表现出了最佳...     

碳纳米球复合g-C3N4提升光催化降解酸性橙Ⅱ性能

基于g-C₃N₄构建的异质结光催化材料在降解有毒有害污染物方面体现出优良的效果。本研究通过水热法制备了一系列不同碳纳米球(Carbon nanospheres,CS)添加量的x-CS/g-C₃N₄ (x=4wt%、5wt%和7wt%)复合光催化剂,以氙灯光源模拟可见光,探究了x-CS/g-C₃N₄对酸性橙Ⅱ的光催化降解性能。结果表明:5wt% CS/g-C₃N₄的光催化活性最高,光催化反应150 min,酸性橙Ⅱ的降解率达到95%。表征结果表明,g-C₃N₄与CS具有类似的π-π共轭结构,易发生π-π堆积相互作用而有利于电子跃迁。二者复合后能有效增强g-C₃N₄对可见光的吸收效率,降低其表面/界面处的电荷转移电阻,显著增强载流子的传输能力。x-CS/g-C₃N₄可作为一种有效的可见光催化剂应用于有机染料降解,具有应用前景。